GaSe/MoSe2 이종접합 소자의 광전지 특성

초록

2차원 물질은 원자층 수준의 두께를 가지며, 그 특성 때문에 미래 전자 및 광전자공학의 대체 소재로 기대되고 있다. 특히 최근에는 전이금속 모노칼코게나이드와 디칼코게나이드가 주목받고 있다. 이들 물질은 그래핀과 달리 밴드갭을 갖고 단층에서도 반도체 특성을 나타내므로 새로운 플렉시블 광전자공학에의 응용이 기대된다. 이 연구에서는 GaSe/MoSe₂의 광전지 특성 2차원 반도체, p형 GaSe 및 n형 MoSe₂를 사용하는 이종접합 소자 , 조사되었습니다. 이종접합 소자는 GaSe와 MoSe₂를 전송하여 준비했습니다. 기계적 박리법을 통해 티타늄 전극을 제작한 기판에 GaSe/MoSe₂의 전류-전압 특성 이종접합 소자는 태양광 시뮬레이터를 사용하여 어두운 조건과 빛 조사 하에서 측정되었습니다. 조사 광도가 태양 0.5에서 1.5로 변경되었습니다. 이 조도 범위에서 조도가 증가하면 단락 전류와 개방 전압이 모두 증가함을 알 수 있었다. 개방 전압과 에너지 변환 효율은 1.5태양 조건에서 각각 0.41V와 0.46%였습니다.

소개

2차원(2D) 재료는 기존 재료 과학의 확장이 아닌 다양한 고유한 특성을 갖는 것으로 밝혀졌습니다[1,2,3,4,5]. 특히, 태양 스펙트럼 영역에서 강한 광 흡수[6], 높은 내부 복사 효율[7], 단일 및 다중 대역 모두에 대해 조정 가능한 밴드 갭과 같은 현저한 물리적 특성으로 인해 광전자 재료로 주목받고 있습니다. 접합 태양 전지 [8]. 일부 태양 전지는 평면 내 및 평면 외 이종 접합을 형성하여 2D 재료로 만들어집니다. 전자는 서로 다른 유형의 2D 재료를 지속적으로 성장시켜 매우 깨끗한 이종 접합 계면을 형성할 수 있다는 특징이 있습니다[9, 10]. 반면 후자의 경우 이종접합 면적을 늘릴 수 있고 여러 접합을 적층하여 탠덤 태양전지를 제작할 수 있기 때문에 GaSe/MoSe₂의 태양전지 특성 이 연구에서는 수직 이종접합 소자를 평가했습니다.

갈륨 셀레나이드(Gallium selenide)는 광검출기 및 비선형 광학용 광학 재료로 오랫동안 기대되어 왔지만 단결정 합성의 어려움으로 인해 제한된 상황에서만 실용화가 촉진되었습니다[11,12,13]. 그러나 최근 2차원 재료과학의 발달로 이러한 적층 광학재료가 다시 주목받고 있다[14,15,16,17,18,19,20,21]. 모스₂ 전형적인 전이 금속 디칼코게나이드이며, 이들 화합물의 Mo 이온은 6개의 Se^2- 로 둘러싸여 있습니다. 이온. Mo의 조정 기하학은 8면체 및 삼각형 프리즘으로 발견됩니다. 단층 MoSe₂ 약 1.6 eV의 직접 밴드갭을 갖는 반도체 특성을 나타내고 수백 정도의 비교적 높은 캐리어 이동도를 갖는다[22]. 따라서 MoSe₂ 광전자공학뿐만 아니라 트랜지스터의 활성영역 재료로도 주목받고 있다[23, 24].

이러한 2D 재료 이종접합은 높은 외부 복사 효율 덕분에 단일 및 직렬 접합에 대한 매우 높은 이론적 변환 효율이 이미 설명된 특성으로 인해 태양 전지 재료로서 높은 잠재력을 가지고 있지만[8], 지금까지 보고된 변환 효율은 부적절한 재료 및 인터페이스 품질 및 장치 설계 [25,26,27]. 또한, 2D 물질의 평면 외 이종 구조, 특히 태양 전지에서 중요한 캐리어 분리 과정에서 장치 물리학에 대해 아직 불분명한 점이 많이 있습니다.

본 논문에서는 GaSe/MoSe₂의 전류-전압 특성 기계적 박리법으로 제작된 이종접합 소자를 태양광 시뮬레이터를 이용하여 암실과 광조사에서 측정하였다. 조사 광도가 태양 0.5에서 1.5로 변경되었습니다. 이 조도 범위에서 조도가 증가하면 단락 전류와 개방 전압이 모두 증가함을 알 수 있었다. 개방 전압과 에너지 변환 효율은 1.5태양 조건에서 각각 0.41V와 0.46%였다.

방법

우리는 300nm의 열산화된 이산화규소(SiO2)로 덮인 p형 실리콘 기판에 전자빔 증발에 의해 증착된 50nm 두께의 티타늄(Ti) 전극을 사용하여 4단자 장치를 제작했습니다. ). 천연 가스 및 MoSe 플레이크를 전송했습니다₂ (HQ 그래핀) 폴리디메틸실록산(PDMS, Dow Toray)을 사용하여 이전 보고서에서 설명한 바와 같이 기계적 박리를 통해 Ti 전극에 순차적으로 도포합니다[23]. 마지막으로 Ti/GaSe/MoSe₂ 이종접합 소자는 2시간 동안 질소 가스 분위기에서 400°C에서 어닐링되었습니다. 광대역 카세그레인 대물렌즈(JASCO MSV-5300)가 있는 micro-UV-Vis 분광계로 유리 기판에 박편을 전사하여 수십 마이크로미터 평방 영역의 투과율 및 반사율 스펙트럼을 얻었습니다. 각 샘플 플레이크의 두께는 AFM(Atomic Force Microscopy) 이미지(HITACHI Nano Navi Real)의 라인 프로파일에서 결정되었습니다. 마이크로 PL 및 라만 측정은 25°C에서 100x 현미경 대물렌즈에 결합된 532nm에서 방출하는 연속파 여기 레이저로 수행되었습니다. Raman 및 PL 측정에 대한 여기 광 강도는 각각 1.5 및 0.3 mW였습니다. 태양 전지 성능은 0.5 태양과 1.5 태양 사이의 가변 강도를 갖는 태양 시뮬레이터를 사용하여 25°C의 샘플 온도에서 측정되었습니다. 스펙트럼 응답은 단색 광원과 피코 전류계를 결합하여 평가되었습니다. 광학현미경 사진에서 이종접합 영역이 태양전지의 활성영역으로 결정되었다.

결과 및 토론

그림 1a는 투과율(T ) 및 반사율(R ) 유리 기판 상의 GaSe 플레이크의 스펙트럼. 빨간색 실선과 파란색 실선은 각각 200–1600 nm 범위에서 측정된 투과율과 반사율 스펙트럼을 보여줍니다. 흡광도 스펙트럼(A ) 검은색 실선으로 표시된 것은 다음 관계식으로 계산되었습니다.

$$A =1 - T - R$$ (1) <그림>

아 투과율, 반사율, 흡광도 스펙트럼 및 b GaSe 플레이크의 흡수 계수. 삽입:GaSe 플레이크의 광학 현미경 이미지

흡수계수는 Fig. 1b와 같은 식으로 계산하였다.

$$\alpha =\frac{{\ln \left( {1 - R} \right) - \ln T}}{d}$$ (2)

여기서 d AFM 측정에 의해 638 ± 29 nm로 추정된 샘플의 두께입니다. GaSe의 흡수 계수는 밴드 갭에 해당하는 약 2 eV에서 점차적으로 증가했습니다. 가전자대 최대값은 Γ 지점에 존재하고 Γ 지점의 전도대 하단은 M 지점의 전도대 최소값보다 수십 meV 높기 때문에 GaSe는 준직접 밴드갭으로 간주됩니다[12]. 직접 여기자는 또한 직접 및 간접 대역간 전이에 매우 가까운 에너지의 Γ점에 있는 것으로 알려져 있습니다[12, 19]. 도 1b의 삽입도는 측정을 위한 GaSe 플레이크의 광학 현미경(OM) 이미지를 나타낸다. OM 이미지의 중앙 원은 측정 영역을 나타냅니다. 한편, Fig. 2는 MoSe₂의 광학적 특성을 보여준다. 두께가 99 ± 3 nm인 플레이크가 유리 기판에 전사되었습니다. MoSe₂의 흡수 계수 GaSe보다 10배 이상 높은 수치를 보였다. 1.5 eV에서 급격한 증가와 2개의 여기자 지향 피크는 이전 보고서와 호환됩니다[28, 29].

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아 투과율, 반사율, 흡광도 스펙트럼 및 b MoSe₂의 흡수 계수 플레이크. 삽입:MoSe₂의 광학 현미경 이미지 플레이크

다음으로, 이러한 2차원 물질의 결정도와 추가적인 광학적 특성은 Raman과 PL에 의해 조사되었습니다. Raman 및 PL 스펙트럼은 제작된 GaSe/MoSe₂를 사용하여 측정되었습니다. 이종 접합 장치. 라만은 133, 214 및 309cm에서 피크⁻¹ Fig. 3a와 같이 관찰되었다. 라만 피크는 133 및 309cm⁻¹ 입니다. A¹ 의 평면 진동 모드를 나타냅니다. _1g (133cm⁻¹ ) 및 A² _1g (309cm⁻¹ ), 각각. 214cm의 다른 피크⁻¹ E¹ 이라고 하는 면외 모드에서 셀레나이드의 진동으로 인해 발생합니다. _2g [15, 17]. 이러한 명확한 결정 진동은 전달된 GaSe 플레이크의 높은 결정도를 나타냅니다. 그림 3b는 25°C에서 Si 기판의 GaSe 플레이크에서 얻은 PL 스펙트럼을 보여줍니다. PL 피크는 각각 직접 및 간접 밴드갭에 해당하는 626 및 655 nm 부근에서 피크입니다. 간접 밴드갭은 GaSe의 직접 밴드갭보다 25meV만 낮게 설정합니다[18, 19]. MoSe₂의 라만 스펙트럼 Si 기판에 전사된 결과는 약 236 및 243 cm^-1 에서 두 개의 명백한 피크를 나타냈습니다. , A_1g에 해당 그림 4a와 같이 모드. 라만 및 발광 스펙트럼(그림 4b)은 전송된 MoSe₂의 고품질을 나타냅니다. Si 기판의 플레이크.

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아 라만과 b GaSe 플레이크의 PL 스펙트럼

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아 라만과 b MoSe₂의 PL 스펙트럼 플레이크

그림 5a는 제작된 GaSe/MoSe₂의 광학현미경 이미지를 보여줍니다. Ti 전극과 접촉하는 이종접합 소자. GaSe 플레이크는 왼쪽 및 하단 전극과 접촉하고 MoSe₂ 플레이크는 각각 오른쪽 및 상단 전극과 접촉합니다. 태양 전지의 활성 영역으로 정의되는 이종 접합 영역은 490μm² 로 추정되었습니다. 이 이미지에서. 태양 전지 성능은 시뮬레이션된 태양광 아래에서 하단 및 상단 전극을 사용하여 측정되었습니다. 이들 GaSe 및 MoSe₂의 두께 플레이크는 AFM 측정에 의해 각각 118 및 79 nm로 추정되었습니다. 이 두 필름 두께는 모두 120-130개의 레이어에 해당합니다. GaSe/MoSe₂의 개략도 및 밴드 다이어그램 이종 접합 소자는 각각 그림 5b, c에 나와 있습니다.

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아 광학 현미경 이미지, b 도식 이미지 및 c 제작된 GaSe/MoSe₂의 밴드 다이어그램 이종 접합 장치

제작된 GaSe/MoSe₂의 전류-전압 특성 0.5–1.5 태양광 조건에서 이종접합 소자가 그림 6a에 나와 있습니다. 이 이종접합 소자가 정류 및 광기전력 효과를 나타내는 것이 분명하며, I –V 도 6a의 광조사 강도에 따라 곡선이 변화한다. 그림 6b는 단락 전류(I _sc ) 및 개방 회로 전압(V _oc ). 나 _sc 이 범위에서 광 조사 강도에 따라 선형으로 증가합니다. 한편 V _oc 광 조사 강도에 대해 대수적으로 증가합니다. 아이디얼 다이오드에 대해서는 다음 관계식이 성립하므로 피팅에 의해 아이디얼 팩터는 1.11로 추정됩니다.

$$V_{{{\text{oc}}}} =\frac{{nk_{{\text{B}}} T}}{q}\ln \left( {\frac{{I_{{\text {L}}} }}{{I_{{{\text{어두운}}}} }} + 1} \right)$$ (3)

여기서 n 이상 요인, k _나 볼츠만 상수, T 기기의 온도, q 는 기본 전하 단위이므로 실온에서 $\frac{{k_{{\text{B}}} T}}{q} \approx$ 0.0258 V입니다. 나 _L 그리고 나 _어두운 각각 광전류와 암전류이다. 1에 가까운 이상적인 계수는 이 GaSe/MoSe₂ 구조는 여기자를 해리하기에 충분한 내부 전기장이 존재하는 이상적인 이종 접합을 형성합니다. 단락 전류 밀도(J _sc )는 3.11mA/cm² 로 계산되었습니다. 광학 이미지에 의해 정의된 활성 영역에서. 채우기 비율(FF ) 및 전환 효율성(η )는 1 태양 조건에서 각각 0.44 및 0.54%로 추정되었습니다. FF 이후 1 태양 이상 조사 시 직렬 저항의 영향으로 감소, η J _sc 그리고 V _oc .증가. FF를 개선하기 위해 , 전극과의 거리를 줄이는 등 소자 구성의 개선이 필요하다.

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아 나 –V 특성 및 b GaSe/MoSe₂의 광 조사 강도 의존성 이종접합 태양전지 성능

다음으로, 우리는 GaSe/MoSe₂의 외부 양자 효율을 추정했습니다. 광학 시뮬레이터(e-ARC)를 사용한 이종 접합[29]. 계산은 GaSe 및 MoSe₂ 제작된 소자와 동일한 막두께의 소자를 평평한 Si 기판에 적층하였다. GaSe 및 MoSe₂의 광학 상수 보고된 값[30, 31]을 참조했습니다. 재료 계면 및 벌크 영역에서 재조합에 의해 유도된 캐리어 손실이 완전히 통합됩니다. 시뮬레이션된 흡광도 스펙트럼은 그림 7에 나와 있습니다. 녹색 영역은 GaSe/MoSe₂의 흡수 영역을 보여줍니다. 파란색 점선으로 표시된 GaSe의 흡수와 MoSe₂의 흡수의 합인 이종 접합 빨간색 점선으로 표시됩니다. 노란색 영역은 Si 기판에 의해 투과 및 흡수되고 다른 영역은 반사 성분을 나타냅니다. 최대 J _sc 300–950 nm의 파장 범위에서 19.29 mA/cm² 로 추정되었습니다. 생성된 포토캐리어가 제작된 장치에서 완전히 수집될 수 있다면. 시뮬레이션 결과는 J _sc 증가하고 23mA/cm² GaSe 막 두께가 약 60 nm일 때 얻을 수 있었다. 계산된 전류값과 실험값 사이의 큰 해리는 제작된 소자에 내장된 전위가 충분하지 않기 때문일 수 있습니다. 이 가설이 맞다면 흡수층의 막두께를 최적화하고 접촉재의 일함수를 최적화하면 J를 크게 향상시킬 수 있습니다. _sc . 또한, 이 시뮬레이션 결과는 반사성분도 큰 것을 나타내므로 GaSe/MoSe₂의 입사면측과 후면측의 차광효과가 크다고 할 수 있다. 이종접합 태양전지 역시 미래에 중요한 이슈이다. 표면 플라즈몬 기술은 2차원 물질 기반 태양전지에서 광가속(light confinement)에 매우 효과적인 것으로 여겨진다[32].

<그림>

GaSe/MoSe₂의 시뮬레이션된 흡광도 스펙트럼 이종접합

결론

결론적으로 우리는 GaSe/MoSe₂를 제작했습니다. 기계적 박리법을 통해 이종접합 소자를 분리하고 태양광 성능을 분석했다. MoSe₂의 투과율 및 반사율 스펙트럼에서 얻은 흡수 계수 GaSe보다 10배 이상 높은 수치를 보였다. GaSe 및 MoSe₂의 라만 및 발광 스펙트럼 장치 제작 후에도 높은 결정성이 유지됨을 나타냅니다. 광도가 0.5에서 1.5sun으로 증가하면 단락 전류와 개방 회로 전압이 모두 증가했습니다. 개방 전압과 에너지 변환 효율은 1.5태양 조건에서 각각 0.41V와 0.46%였다. 최대 J _sc 300–950 nm의 파장 범위에서 19.29 mA/cm² 로 추정되었습니다. 생성된 포토캐리어가 광학 시뮬레이션 연구에서 제작된 장치에서 완전히 수집될 수 있는지 여부. 흡수층의 막두께를 최적화하고 접촉재의 일함수를 최적화하면 J를 크게 향상시킬 수 있습니다. _sc . 또한, GaSe/MoSe₂의 입사면 측과 후면 측의 차광 효과 이종접합 태양전지도 미래에 중요한 이슈입니다.

데이터 및 자료의 가용성

이 기사의 결론을 뒷받침하는 데이터 세트가 기사에 포함되어 있습니다.

약어

2D 자료:: 2차원 재료
AFM:: 원자력 현미경
OM:: 광학현미경
나 _sc :: 단락 전류
V _oc :: 개방 회로 전압
J _sc :: 단락 전류 밀도
FF :: 채우기 비율

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