결합 키랄 입자 사슬-필름 시스템의 전자기 에너지 재분배

결과 및 토론

흡수 스펙트럼 및 CD 스펙트럼 분석

LCP 및 RCP 광에 대한 시스템의 흡수 스펙트럼은 그림 1c에서 파란색 및 빨간색 실선 곡선으로 표시됩니다. 약 590, 635, 710 및 785 nm에 4개의 주요 플라즈몬 공명 피크가 있음을 알 수 있습니다. 두 흡수 스펙트럼을 비교하면 530~860nm 범위에서 피크 위치와 공명 피크 강도에 분명히 차이가 있으며, 이는 두 개의 짧은 공명 파장에서 특히 분명합니다. 그림 1c 하단 패널은 CD 스펙트럼을 보여줍니다(CD ≈ ΔA =(1 − R) _R ) − (1 − R _엘 ) =R _엘 − R _R 우리 시스템에서는 R _엘 및 R _R 이 시스템의 LCP 및 RCP 광에 의해 여기된 구조에 대한 반사도입니다. 공명 피크 근처에서 더 강한 CD 응답이 있음을 알 수 있습니다. 입자의 키랄 배열로 인해 4개 입자의 반응이 다릅니다. 서로 다른 반응 입자 사이의 상호 작용은 LCP와 RCP에 대한 총 반응 차이를 초래하며 이는 키랄입니다. 응답은 특정 순간의 전기 벡터와 구조 모드의 일치 또는 불일치를 사용하여 설명할 수 있습니다. Born-Kuhn 모델과 매우 유사하게 회전하는 전기장 벡터는 LCP 및 RCP 기간의 다른 순간에 다른 모드와 일치하고 LCP와 RCP의 전기 벡터는 반대 방향으로 회전합니다[57, 58]. 여러 이전 작업에서 제안되었습니다[42]. 그러나 입자 사슬 시스템의 조건에서 필름의 이미징 전하는 입자 사슬과 상호 작용하여 동등한 이중 사슬을 형성합니다. 결과적으로 특정 여기 파장에서 필름의 LH 입자 사슬에 의해 형성된 쌍극자 방향을 따르거나 반대인 입사 LCP 또는 RCP 빛의 회전 전기 벡터로 인해 강한 CD 응답이 있습니다.

입자 사이의 다른 간격에 대한 흡수 스펙트럼과 원형 이색성 스펙트럼의 비교는 추세를 보여주는 데 도움이 되도록 추가 파일 1:그림 S1에 있습니다. 간격이 작아질수록 CD가 더 강해지는 것을 볼 수 있습니다. 이는 상호 작용이 더 강하기 때문에 놀라운 일이 아닙니다.

원편광 초점 분석

우리의 이전 연구는 나노 입자-금속 필름 시스템에 대한 높은 전자기장 향상을 갖는 "핫 스폿"이 나노 입자 사이뿐만 아니라 나노 입자와 금속 필름 사이에서도 발생함을 보여주었습니다. 그리고 어떤 경우에는 입자와 필름 사이의 전자기장이 훨씬 더 강합니다[35, 36]. 전자기 에너지는 키랄 입자 사슬 필름과 LCP/RCP 여기광 사이의 서로 다른 상호작용으로 인해 재분배됩니다. 시스템의 근거리 에너지 집속 효과는 그림 2와 같이 원형 편광의 차이에 대해 조사되었습니다. 그림 2a, b는 키랄 입자 사슬과 Ag 필름 사이의 간격 중간에 전기장 분포를 표시합니다. 각각 LCP 및 RCP 광에 대한 공명 피크. 편의를 위해 서로 다른 직경의 입자와 필름 사이의 간격은 F1, F2, F3 및 F4로 표시됩니다(그림 2c의 오른쪽 열에 표시됨). 그림 2a, b에서 모든 그래프는 해당 위치에서의 전기장 분포를 나타냅니다. 공진 피크 및 각 필드 향상 위치는 각각 F1, F2, F3 및 F4에 해당합니다. 동일한 여기 파장에서 필드 향상 위치와 강도는 LCP와 RCP에 대해 분명한 차이를 나타냅니다. 590, 635, 710 및 785에서 nm 공진 파장에서 가장 강한 필드는 각각 F1, F4, F2 및 F4에서 발생합니다.LCP의 경우 해당 최대 필드 향상은 각각 270, 346, 333 및 385입니다. 그러나 가장 강한 필드는 F3, F2에서 발생 , F3 및 F3–F4는 RCP의 경우 위 파장에서 각각 187, 319, 463 및 386입니다.또한 다른 갭의 필드 향상도 LCP 및 RCP에 대해 서로 다른 파장에 대한 다양성을 보여줍니다. 2c는 전기장 강도를 보여줍니다 여기 파장이 400에서 1000 nm로 변하는 키랄 입자 사슬-필름 시스템에서 서로 다른 입자-필름 사이의 간격. 파란색 실선 곡선은 LCP의 전기장을 나타내고 빨간색 실선 곡선은 RCP를 나타냅니다. 대략적으로, 최대 향상은 더 짧은 파장의 공명 피크를 가진 더 작은 입자와 더 긴 파장의 공진 피크를 가진 더 큰 입자 간격에서 발생하며, 이는 예상과 일치하지만 절대적인 경향은 아닙니다. 또한, 공진 피크가 다른 동일한 갭 또는 동일한 공진 피크의 다른 갭에서 근거리장 향상은 다른 원형 편광에 대한 공진 피크의 위치와 향상 강도에서 상당한 차이를 보여줍니다. F1과 F2의 갭에서 LCP 빛과 RCP 빛의 극성 차이로 인한 최대 인핸스먼트 차이는 635nm 공진 파장 부근에서 발생하며, RCP와 LCP에서 인핸스먼트 비율은 F1과 F2에서 각각 3.5와 5.5이다. F3의 경우 635nm와 710nm 부근에서 더 큰 향상 차이가 발견되고 LCP 대 RCP의 향상 비율은 각각 3과 0.5입니다. 여기서 0.5배 향상은 635nm 주변의 LCP 광보다 RCP 광에서 더 강한 향상을 보여줍니다. F4의 경우 635nm 부근에서 가장 큰 향상 차이가 있으며, LCP 대 RCP의 비율은 1.4입니다. 이러한 현상은 흥미로운 CD 응답에 좋으며 다양한 위치에서 기판의 분자 센서에 대한 전망을 제공합니다.

Ag 키랄 입자 사슬 필름 시스템에서 전자기 에너지 집중 효과. 아 , b x의 전기 근거리 분포 -이 LCP(a ) 및 RCP(b ) 빛, 각각. 각 그림은 표시된 공진 피크에 해당합니다. ㄷ 오른쪽 그림(및 a)에 표시된 간격 F1, F2, F3 및 F4의 전기장 향상 뿐만 아니라) 공명 피크에서 큰 차이를 보여줍니다. 파란색과 빨간색 실선은 LCP 및 RCP 조명에 대한 전기장 향상을 나타냅니다. 왼쪽에서 오른쪽으로 수직 파선은 각각 590, 635, 710 및 785 nm의 피크에 해당합니다.

키랄 입자 사슬-필름 시스템의 전기장 향상 이면의 메커니즘에 대한 깊은 이해를 얻기 위해 이제 우리는 혼성화 관점에서 각 공명 피크의 모드를 조사합니다. 시스템의 반사 스펙트럼에 따르면 그림 3(LCP의 경우 파란색, RCP의 경우 빨간색 곡선)과 같이 각각 1, 2, 3, 4로 표시된 4개의 공진 피크가 있습니다. LCP 또는 RCP 여기에서 시스템의 표면 전하 분포는 각각 왼쪽과 오른쪽에 표시되며 중간에 하이브리드 레벨이 표시됩니다. 색상 화살표는 20, 30, 40 및 50nm에 해당하는 서로 다른 반경 입자의 편광 상태를 나타내며 검정색, 빨간색, 파란색 및 노란색으로 표시됩니다. 필름은 화살표 아래의 청록색 선으로 표시됩니다. 청록색 선은 하이브리드 수준도 나타냅니다. 필름에 유도된 반대 이미징 쌍극자는 회색으로 표시됩니다.

키랄 입자-필름 시스템의 혼성화 계획. 왼쪽의 파란색 및 빨간색 실선 곡선은 각각 LCP 및 RCP에 의해 여기된 시스템의 반사 스펙트럼입니다. LCP 또는 RCP 빛에 대한 키랄 입자 사슬과 금막의 표면 전하 분포가 왼쪽과 오른쪽에 표시됩니다. 색상 화살표는 검은색, 빨간색, 파란색 및 노란색에 대해 20, 30, 40 및 50nm인 서로 다른 반경 입자의 편광 상태를 나타냅니다. 위에서 아래로 수평 파선은 각각 590, 635, 710 및 785 nm에서 피크의 에너지 준위를 나타냅니다.

약 785nm의 첫 번째 레벨의 경우 필름의 반대 쌍극자에 대해 유도된 이미징이 있는 일반적인 하이브리드 대형 쌍극자 모드입니다. RCP 여기의 경우 50 nm 입자(노란색 쌍극자)에 대한 더 약한 모멘트로 인해 에너지 준위 파란색이 LCP 여기와 관련된 몇 나노미터(이를 해결하기 위해 매우 자세히 살펴봐야 함)를 이동합니다. 입자와 필름의 혼성화 이론[34]에 따르면 이러한 유도 이미징 전하 결합의 경우 시스템은 항상 결합 모드이므로 항상 에너지를 낮춥니다. 커플링이 약하면 에너지가 더 높아집니다(파란색 이동). 결합된 대형 쌍극자와 이미징 쌍극자로부터 LCP 여기의 경우 가장 강한 전기장이 50nm 입자(노란색 쌍극자) 아래에 있어야 함을 쉽게 알 수 있습니다. RCP 여기의 경우 가장 강한 지점 F3 및 F4는 40nm(파란색) 및 50nm(노란색) 입자(50nm가 더 강함) 미만이어야 합니다. 약 710 nm의 두 번째 수준에 대해 입자의 표면 전하 분포에서 LCP 여기의 경우 더 작은 두 입자가 동일한 방향(두 입자에 대한 반결합 모드)에 있음을 알 수 있습니다. 표면에 수직입니다. 더 큰 두 입자는 더 작은 두 입자와 반대 방향으로 같은 방향에 있습니다. 그러나 RCP 여기의 경우 검은색 쌍극자 극성이 수평선에 있으므로 레벨 에너지가 낮아집니다. 쌍극자 방향에서 LCP 여기의 경우 빨간색과 파란색 쌍극자가 반대이므로 서로를 강화할 수 있으므로 F2와 F3이 더 강해져야 한다는 점을 고려해야 합니다. Ref.에 따르면 [36], 이 경우 더 작은 입자가 더 많은 에너지를 제한하므로 F2가 가장 큰 간격입니다. RCP 여기의 경우 수평선 1(검은색 화살표)은 검은색 쌍극자와 빨간색 쌍극자가 부분적으로 반결합하기 때문에 F2를 부분적으로 취소하므로 F3이 가장 강합니다. 세 번째 레벨은 약 635nm입니다. 두 번째 수준과 비교하여 파란색 쌍극자는 뒤집히고 검정, 빨간색 및 파란색 쌍극자에 의한 강한 필드 항복은 제목이 지정된 각도로 노란색 쌍극자를 그립니다. 뒤집힌 파란색 쌍극자는 또한 LCP 여기에서 레벨 에너지를 더 높게 만듭니다. 왜냐하면 이 모드가 3개의 쌍극자에 의해 혼성화되기 때문입니다. RCP로 여기되면 검은색과 파란색 쌍극자가 수평선이 되어 에너지가 낮아집니다. 쌍극자의 방향에서 파란색 화살표와 노란색 화살표가 서로를 강화하기 때문에 간격 F4가 LCP에서 가장 강하고 검은색과 파란색 화살표가 빨간색 화살표를 강화하기 때문에 F2가 RCP에서 가장 강하다는 것을 직접 알 수 있습니다. 590nm 부근의 네 번째 레벨의 경우 거의 동일한 방향의 4개의 쌍극자가 에너지를 가장 높게 만듭니다. LCP 여기에서 처음 세 쌍극자는 거의 같은 방향에 있고 노란색 쌍극자는 큰 각도로 제목이 지정되어 에너지를 낮춥니다. RCP 여기에서 제목이 있는 쌍극자는 검은색입니다. 쌍극자 모멘트가 약하기 때문에 총 에너지는 LCP 실행보다 높습니다. 쌍극자 구성에서 LCP의 경우 가장 작은 입자가 가장 작은 입자 아래에서 가장 강한 간격이 F1이어야 함을 알 수 있습니다. 왜냐하면 가장 작은 입자가 이러한 구성에서 가장 강한 초점 능력을 갖기 때문입니다. 왜냐하면 더 큰 입자는 더 작은 입자 주변의 필드를 더 향상시키기 때문입니다. RCP의 경우 가장 강력한 간격은 F1 또는 F2가 아닙니다. 검정색 쌍극자가 너무 작고 빨간색 쌍극자의 간격 아래에 거의 있기 때문입니다. 따라서 반대쪽 필드는 빨간색 쌍극자의 간격에 너무 많이 들어가 필드를 취소합니다. 파란색과 노란색의 경우 파란색 입자가 더 작기 때문에 가장 강한 간격은 F3이어야 합니다. 전체적으로, 교잡에서의 분석은 그림 2의 결과와 매우 잘 맞습니다.

사실, 카이랄 입자 사슬-필름 시스템에서 입자들 사이의 전계 강화도 매우 강하다. 입자 사이의 갭 P1, P2 및 P3의 향상 스펙트럼(그림 4의 삽입)은 그림 4에 나와 있습니다. 최대 필드 피크는 인접한 입자의 직경이 증가할 때 장파장으로 이동하며, 이는 약 620 갭 P1의 경우 nm, 갭 P2의 경우 710nm, 갭 P3의 경우 각각 785nm입니다. 최대 전기장 향상은 120, 217 및 226입니다. 추세는 RCP 여자와 유사합니다. 향상 피크 위치가 LCP 및 RCP 여기에서 정확히 동일하지 않다는 것은 흥미롭습니다. 그럼에도 불구하고 Fig. 2c에 나타난 전기장 강화 스펙트럼과 비교하여 입자-막 사이의 강화 효과는 입자 사이보다 더 강하다.

키랄 입자 사슬에서 서로 다른 은 입자 사이의 갭 P1, P2 및 P3(삽도에 표시된 대로)의 전계 향상. 파란색 및 빨간색 실선은 각각 LCP 및 RCP 광에 대한 전기장 향상 스펙트럼을 나타냅니다. 왼쪽에서 오른쪽으로 수직 파선은 각각 590, 635, 710 및 785 nm의 피크에 해당합니다.

키랄 초점의 초키랄 필드

입자 아래에 필름이 있으면 입자와 필름 사이의 간격에 초점 효과가 있음이 매우 분명합니다. 그리고 초점 효과는 LCP 및 RCP 여기에서 다양합니다. 플라즈몬 강화 키랄성의 큰 문제 중 하나는 구조가 슈퍼 키랄 근거리장을 생성할 수 있다는 것인데, 이는 키랄 분자를 감지하거나 감지하는 데 적용될 것으로 기대됩니다. 향상된 키랄 근거리 장 응답을 조사하기 위해 시스템 주변의 슈퍼 키랄 근거리 향상이 계산됩니다. 광학 키랄성 향상 계수는 \( \widehat{C}=C/{C}_{CP} \) [46]으로 정의됩니다. 여기서 C =− ε ₀ /2ω 임[이 ^* ⋅ B ]는 Tang and Cohen[50]에 의해 소개된 광학 키랄성으로 명명되었으며, 이는 키랄 비대칭 정도에 의해 정량적으로 특성화될 수 있습니다. 여기, ε ₀ 여유 공간의 유전율, ω 는 입사광의 각주파수이며 E 및 B 국부 전기장과 자기장이다. \( {C}_{CP}=\pm {\varepsilon}_0\omega {E}_0^2/(2c) \)는 LCP 광(+) 및 RCP 광(-)에 대한 광학 키랄성입니다. 필드 진폭 E ₀ . 강력한 근거리 커플링 때문에 입자-필름 사이의 갭에서 엄청난 필드 향상(그림 2 참조)은 해당 갭에서 분명히 향상된 로컬 키랄 필드를 생성할 수 있습니다. 635 nm의 공진 피크에서 로컬 키랄 필드 분포가 그림 5에 나와 있습니다. LCP에 대한 갭 F4 및 F3에서 강력한 키랄 향상이 있음을 알 수 있습니다. 그러나 RCP에 대한 간격 F2 및 F1에서 개선 사항이 발생합니다. 위의 결과는 그림 2에 해당합니다. 다른 공명 피크에 대한 로컬 키랄 필드 분포는 추가 파일 1:그림 S2(a)–(c)에 나와 있습니다. 그림 6a, b에서 x의 광학 키랄 필드 향상 분포를 보여줍니다. -이 시스템이 LCP 및 RCP 빛에 의해 여기될 때 각각 4개의 공명 피크에서 입자-필름 사이의 갭 중간에 있는 평면. 향상 위치는 각각 시계 방향으로 간격 F1, F2, F3 및 F4의 영역에 해당합니다. LCP 및 RCP 광에 대해 동일한 공진 모드에서 서로 다른 갭의 향상 강도가 다릅니다. 동일한 CPL 여기에서 갭의 슈퍼 키랄 필드도 다양합니다. 우리는 키랄 강화 인자가 유리한 위치와 공명 파장에서 90배에 달할 수 있음을 알 수 있습니다. 키랄 광학 향상은 또한 동일한 갭의 다른 위치에서 LCP 및 RCP 광에 대해 선택적입니다. 또한, 키랄 강화 영역은 각 갭에서 작은 영역으로 제한되며 빠르게 변화합니다. 키랄 향상 응용 프로그램에서 프로브 볼륨에 대한 CD 신호는 로컬 키랄 필드의 통합에 의해 결정됩니다. 따라서 평균 광학 키랄성을 조사할 필요가 있습니다. 여기에서 반지름이 20, 30, 40, 50 nm인 입자 아래에서 각각 반지름이 4, 6, 8, 10 nm인 작은 실린더를 가져오고 높이는 필름을 절단하고 입자. 각 실린더는 해당 입자 및 필름과 교차합니다. 실린더와 모든 입자막 사이의 차이 영역의 부피는 V입니다. . 반경은 전기장이 입자 아래에서 최대값의 1/e로 감소할 때 선택됩니다. 평균 광학 키랄성 향상 계수는 C를 통합하여 얻을 수 있습니다. /|C _CP | 입자와 필름이 있는 실린더의 미분 부분에서 부피의 평균을 취하며, 이는

LCP 및 RCP 여기에 대한 635nm 공명 피크에서 입자 간 및 입자-필름 간 갭의 키랄 근접장 향상 분포. 키랄 입자 사슬-필름 시스템에서 4개의 은 나노구의 직경은 각각 20, 30, 40 및 50 nm로 표시됩니다. 직경이 다른 입자와 필름 사이의 간격은 각각 F1, F2, F3 및 F4로 표시되고 입자 사이의 간격은 각각 P1, P2 및 P3으로 표시됩니다.

금 필름에 있는 카이랄 은 입자 사슬의 광학적 카이랄성 향상 인자. 아 x의 입자-필름 간 간격 중간에 있는 키랄 근거리 장 향상 분포 -이 LCP 조명 및 b에 대한 서로 다른 공진 피크의 평면 RCP 조명용. ㄷ 간격 F1, F2, F3 및 F4의 부피 평균 광학 키랄성 향상 인자. 파란색과 빨간색 실선은 각각 LCP 및 RCP 조명에 해당합니다. 왼쪽에서 오른쪽으로 수직 파선은 각각 590, 635, 710 및 785 nm의 피크에 해당합니다.

갭 F1, F2, F3 및 F4의 해당 부피 평균 키랄 향상 스펙트럼은 그림 6c에 표시됩니다. 스펙트럼에서 입자 아래 반대 키랄 필드에 대한 취소 효과가 있더라도 평균 키랄 필드 향상은 여전히 ​​매우 강력함을 알 수 있습니다. F1의 경우 가장 강한 피크가 50회까지 도달합니다. 금속 필름의 키랄 필드 향상은 거의 보고되지 않습니다. 우리 작업에서 금속 필름의 평균 키랄 필드 향상은 ref와 같은 순서입니다. 51. 그리고 다른 갭에서, LCP와 RCP 여기 아래의 키랄 장은 갭 F1과 F3에서처럼 완전히 반대일 수 있습니다. 특성으로 인해 키랄 분자를 감지하는 데 사용할 수 있습니다. 예를 들어, 반대 키랄성을 갖는 두 개의 키랄 분자가 간격 F1 아래에 위치할 때 L 하나는 590 nm의 LCP에서 여기되고 R 하나는 635 nm의 RCP에서 여기됩니다. 600 nm에서만 여기하면 LCP와 RCP 빛이 L을 완전히 구별합니다. 및 R 갭 F3의 분자.

입자 필름 사이의 갭에서 강력한 키랄 근거리장 향상 외에도 입자 사이의 갭에서 큰 키랄 응답이 있습니다(그림 5 및 추가 파일 1:그림 S2(a)-(c)는 키랄을 나타냅니다. 갭 P1, P2 및 P3의 공명 피크에서의 근거리 향상 분포. 입자 사이의 키랄 필드를 보기 위해 평균 광학 키랄 향상 스펙트럼도 Eq.에 의해 계산됩니다. (1) 그림 7과 같이 간극 P1, P2 및 P3 영역에서. 여기서 공식의 부피는 입자-막 간극과 유사한 방법으로 구합니다. 갭 P1, P2 및 P3의 키랄 필드는 넓은 파장 범위에서 LCP에 대해 항상 음수임을 분명히 관찰할 수 있습니다. RCP 빛의 경우 필드의 키랄성은 간격에서 반대입니다. 두 개의 원형 편광에 대한 상당한 차이는 키랄 분자 향상의 적용에 중요합니다.

간격 P1, P2 및 P3의 부피 평균 광 키랄성 향상 인자. 파란색과 빨간색 실선은 각각 LCP 및 RCP 광 여기에 해당합니다. 왼쪽에서 오른쪽으로 수직 파선은 각각 590, 635, 710 및 785 nm의 피크에 해당합니다.

선형 배열 입자, 배열 원의 더 큰 반경 및 다른 입자 번호와의 비교

금 필름 시스템에 대한 선형 입자 사슬의 전기장 에너지 집속 효과도 비교 연구로 연구되었습니다. The linear particle chain is also consisted of four Ag particles with different diameters, which are 20, 30, 40, and 50 nm as shown in Fig. 8. In contrast to chiral structures, linear particle chain has a stronger reflex response (Fig. 8a), the focus effect in the gaps between particles-film is more pronounced, and especially the linear system is probed by linear polarized light (Fig. 8b). In Fig. 9, the volume-averaged chiral enhancement spectra in the gaps between particles-film are plotted. The solid curves represent the enhancement spectra of the linear particle chain-film system, and the blue and pink solid lines correspond to LCP light and linear polarized (LP) light, respectively. The dotted lines represent the enhancement of chiral particle chain-film system as above discussed, and the blue and red dotted lines correspond to LCP and RCP light excitation, respectively. One can notice that there is stronger chiral field enhancement in some gaps at some resonant peak, e.g., in gap F1 the chiral field enhancement may reach values of 48 near the peak 640 nm. However, compared to chiral structure, it is clear that for circular polarized light the optical chirality of the linear structure is weaker in general, and for linear polarized light the linear structure do not exhibit CD response, so it is more advantageous that chiral structure is used in chiral molecular sensor than linear structure.

Comparison with linearly arranged particles by different polarized light. 아 Reflectance spectra of different silver particle-film system. The blue and pink solid lines represent the reflectance spectra of the linear silver particle chain-film system excited by left-hand circle light (marked as LCP(L)) and linear polarized light (marked as LP(L)), respectively. The structure of linear particle chain-film is shown in the inset. In the diagram, Arabic numerals 20, 30, 40, and 50 represent the radius of corresponding particles. ㄴ The electric field enhancement spectra in the gaps between particle-film in the chiral particle chain-film and the linear particle chain-film systems. The gaps between particle-film are respectively labeled as F1, F2, F3, and F4, which are indicated in the insets. The blue and pink solid lines represent the enhancement on the film in the linear chain structure excited by left-hand circle light (marked as LCP(L)) and linear polarized light (marked as LP(L)), respectively. The blue and red dotted lines are electric field enhancement for the chiral particle chain-film system probed by LCP and RCP light, respectively. The vertical dashed lines from left to right correspond to the peaks at 590, 635, 710, and 785 nm, respectively

Volume-averaged optical chirality enhancement factors in the gaps F1, F2, F3, and F4 indicated in the insets of Fig. 8. The blue and pink solid lines represent the volume-averaged chiral near-field enhancement spectra of the linear structure excited by left-hand circle light (marked as LCP (L)) and linear polarized light (marked as LP (L)), respectively. The blue and red dotted lines represent the volume-averaged chiral near-field enhancement spectra of the chiral silver particle chain-film for LCP and RCP light, respectively. The vertical dashed lines from left to right correspond to the peaks at 590, 635, 710, and 785 nm, respectively

To investigate the arrangement effect of the chirality of this structure on optical chirality, we changed the arranged circle radius (R ) in x -이 plane (as shown by blue dotted circle in Fig. 1b) and simulated the optical properties of the chiral NP chain-film system with different R . From the absorption spectra and CD spectra, we can see that the resonant peaks are almost the same with the increase of R (Additional file 1:Figure S3); but the CD becomes weaker when R 증가합니다. Because the chirality of structure becomes lower (symmetry becomes higher) with R increasing, the chiral responses for LCP and RCP are not so sensitive any more. Meantime, the volume-averaged chiral enhancement between NPs-film shows a trend of decrease as well (Additional file 1:Figure S4). However, R has less influence on the volume-averaged chiral enhancement between particles (Additional file 1:Figure S5).

In addition, the relation of chiral enhancement and particle number is also investigated (Additional file 1:Figure S6). Very similar with the above discussed system with four particles (which is labeled as 50-40-30-20), we took away the 20-nm particle to make the chiral chain having three particles (labeled as 50-40-30). The CD spectra of the two systems are obviously different. There are three CD response peaks in the 50-40-30 system. With the particle number reducing, the volume-averaged chiral enhancement in gap F2 is more affected than in gaps F3 and F4. However, the volume-averaged chiral enhancement between particles has small change.

The results presented above somehow give a way of enhancing chiral molecule optical activity signals other than direct enhancement by a dimer. However, to fabricate such system is a bit tricky. A rough way to make such system may be to directly drop a droplet particle sol with different size on the Au film substrate. Because there are plenty of particles, it is not very hard to find such curved shape with different size. But if someone want it more controllable and delicate, chemical synthesis is a possible way. The nanoparticle is not perfect round because of the crystalline structure. One can first put the particles with the uniform size in some functional molecule solution (like DNA with special functional group), in which the chemical molecules will only adsorb on specific facet. Perform similar steps on the particles with different size [11]. Mix the particles together and they will form a chain. Then, drop the solution on substrate and the tension of the solvent will curve the chain. Other possible way may be pulling method with mill curved slots substrate [60], magnetic self-assembly of particles with magnetic core particles [61], capillary effects [62], or optical force [63].