본질적으로 패시베이트된 표면을 가진 2차원(2D) 전이금속 다일칼코게나이드는 초박막 광전자 소자의 유망한 후보이나, 그 성능은 금속 전극과의 접촉에 의해 크게 영향을 받습니다. 본 연구에서는 그래핀 전극과 접촉한 2D MoTe2의 전자적 및 계면 특성을 제1원리 계산으로 구축하고 조사하여 이들의 장점을 최대한 활용했습니다. 얻어진 결과는 약한 반데르발스 층간 상호작용으로 인해 그래핀과 MoTe2 층의 전자적 특성이 이종구조에서 잘 보존되며, 페르미 준위가 MoTe2 층의 전도대 최소값으로 이동하여 계면에 n형 쇼트키 접촉을 형성함을 보여줍니다. 더 흥미롭게도, 그래핀-MoTe2 이종구조에서 쇼트키 장벽 높이와 접촉 유형은 양축 변형과 외부 전기장에 의해 효과적으로 조절될 수 있으며, 이는 이종구조를 n형 쇼트키 접촉에서 p형으로 또는 옴 접촉으로 변환할 수 있습니다. 이 연구는 MoTe2 기반 쇼트키 전자 나노소자 설계를 위한 접촉 유형 조절에 대한 깊은 통찰과 효과적인 전략을 제공합니다.
그래핀 발견 이후[1], 새로운 물리적 특성과 다양한 분야에서의 잠재적 응용으로 인해 2차원(2D) 층상 결정에 대한 관심이 증가하고 있습니다. 반정수 양자 홀 효과[2], 클라인 터널링[3], 초전도성[4] 등 비전통적 특성과 성능이 다양한 2D 소재에서 발견되었습니다. 그러나 그래핀의 경우 페르미 준위 근처에 밴드갭이 없는 디랙 콘 타입 밴드 구조로 인해 트랜지스터에 직접 적용이 어렵습니다. 이는 다재다능한 특성을 가진 다른 2D 소재[5,6,7,8,9,10,11,12,13,14] 탐색을 자극했으며, 그중 층상 전이금속 다일칼코게나이드(TMDs)가 광범위한 주목을 받았습니다. TMDs의 밴드갭은 약 0.8eV에서 2.0eV까지 조절 가능하며 기존 반도체와 비교 가능하여 TMDs를 특히 광전자 응용에 좋은 후보로 만듭니다. 흑연과 유사하게 대부분의 TMDs는 층간 반데르발스(vdW) 상호작용을 가진 층상 구조 소재로, 몇 층 또는 단일 층으로 박리될 수 있습니다[15, 16]. TMDs는 두께 의존적 특성을 가지며 벌크에서 몇 층 또는 단일 층으로 변할 때 간접-직접 밴드갭 전이를 겪는 것으로 밝혀졌습니다[16, 17]. 단일 층 TMDs는 H 상과 T 상(또는 T' 상) 등 여러 구조를 가지며, H 상은 보통 반도체 특성을 보입니다.
TMDs의 일원인 벌크 MoTe2는 세 가지 흥미로운 상을 포함합니다: 육방정계(2H, 반도체) 상[18], 단사정계(1T', 금속) 상[19], 팔면체(Td, 제2종 바일 반금속) 상[20, 21], 그중 2H 상이 가장 안정적입니다. 2H-MoTe2는 벌크에서 약 1.0eV의 간접 밴드갭과 단일 층에서 약 1.1eV의 직접 밴드갭을 가지며[22, 23], 이는 밴드갭이 층 수에 거의 의존하지 않고 근적외선 포토디텍터에 적용 가능함을 나타냅니다. 편의상 이하 텍스트에서 2H-MoTe2를 단순히 MoTe2로 지칭합니다. 다른 TMDs와 비교하여 MoTe2는 많은 장점을 가지는데, 예를 들어 전도도가 낮고[24], 제베크 계수가 높으며[24], 감지 능력이 더 우수합니다[18, 25]. MoTe2와 그래핀의 장점을 결합하여 소자 응용을 위해 그래핀과 MoTe2로 이종구조를 제조하는 것을 고려할 수 있습니다. 실제로 최근 2D 층상 구조 소재 기반 수직 이종구조는 분리된 구성 요소 표면에서 댕글링 본드 부재와 약한 페르미 준위 피닝으로 인해 관심이 증가하고 있습니다[26,27,28,29,30,31,32,33]. 그래핀-TMDs 기반 수직 이종구조의 경우, 실험에서 단순 TMDs 기반 유형에 비해 우수한 높은 온/오프 비율, 높은 광응답, 낮은 암전류, 좋은 양자 효율이 확인되었습니다[34,35,36,37,38]. 보고된 대부분의 그래핀-TMDs 기반 수직 이종구조는 MoS2 등 다른 TMDs로 구성되었으나, MoTe2의 독특한 전자적 및 광학적 특성으로 인해 그래핀-MoTe2 이종구조를 조사한 실험도 있습니다[39,40,41,42,43]. 그래핀-MoTe2 수직 이종구조의 온/오프 비율이 ~(0.5-1)×105로 높고, 광응답도가 20mA/W에 도달할 수 있으며[39], 이는 그래핀-MoS2 소자 해당 값과 비교 가능합니다. 이후 그래핀-MoTe2-그래핀 수직 vdW 이종구조를 기반으로 근적외선 포토디텍터가 제조되었는데[40, 42], 다른 층상 반도체 포토디텍터에 비해 높은 광응답도, 높은 외부 양자 효율, 빠른 응답 및 회복 과정, 외부 소스-드레인 전원 공급 불필요 등 우수한 성능을 보였습니다. 이후 적절한 V자형 양극성 특성을 보이는 그래핀-MoTe2 vdW 수직 트랜지스터가 보고되었습니다[41]. 따라서 그래핀-MoTe2 이종구조는 높은 응답도, 고속, 유연성을 가진 광전자 나노소자의 유망한 후보입니다. 이 관점에서 아직 보고되지 않은 그래핀-MoTe2 수직 이종구조에 대한 이론적 조사를 수행하는 것이 필수적입니다.
금속-반도체 이종구조의 경우, 접촉 유형(쇼트키 접촉 또는 옴 접촉)을 고려해야 합니다. 이는 이종구조의 정류 특성 존재 여부를 결정하기 때문입니다. 쇼트키 접촉의 경우 쇼트키 장벽 높이(SBH)가 해당 소자 거동에 핵심 역할을 하며[44] 강렬하게 조사되었습니다. 실제 소자 응용을 위한 고성능 달성을 위해 SBH 조절이 바람직합니다. SBH 조절을 위한 많은 전략이 제안되었는데, 그중 외부 전기장 인가와 양축 변형이 가장 일반적인 방법입니다.
본 논문에서는 제1원리 계산을 기반으로 그래핀-MoTe2 이종구조의 전자 구조, 외부 전기장 및 변형 의존적 SBH를 조사했습니다. 계산 결과 그래핀과 MoTe2 단일 층의 전자적 특성이 수직으로 적층된 이종구조 후에도 상당히 잘 보존됨을 보여줍니다. 이종구조의 쇼트키 장벽은 외부 전기장 또는 변형 인가에 의해 p형과 n형 사이에서 변경될 수 있으며, 외부 전기장 또는 변형이 충분히 강할 때 이종구조는 옴 접촉에 도달할 수도 있습니다.
제1원리 계산은 밀도 범함수 이론(DFT) 기반의 Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)[45,46,47]를 사용하여 수행되었습니다. 이온-전자 상호작용 모델링을 위해 투영 증강 파동(PAW)[48] 슈도포텐셜이 적용되었으며, 전자 교환 상관 처리를 위해 Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE) 일반화 기울기 근사(GGA)[49]가 사용되었습니다. 모든 계산에 대해 Grimme의 DFT-D2[50] 방법이 반데르발스 상호작용 항을 나타내기 위해 사용되었으며, 평면파 차단 에너지는 600eV로 설정되었습니다. 수렴 임계값은 에너지에 대해 10−6eV, 힘에 대해 0.01eV/Å로 설정되었습니다. 브릴루앵 존 k-포인트 메쉬는 Monkhorst-Pack 방식으로 9×9×1로 설정되었습니다. z 방향을 따라 25Å의 진공 공간을 채택하여 이웃 층 간 상호작용을 방지했습니다. 2H-MoTe2의 밴드 구조에 대한 스핀-궤도 결합 효과가 매우 약함이 밝혀져[51], 모든 계산은 스핀-궤도 결합을 고려하지 않았습니다.
그래핀-MoTe2 이종구조는 그래핀과 MoTe2 단일 층을 수직 방향으로 적층하여 구성되었습니다. 그래핀과 MoTe2 모두 육방 격자를 채택하며, 격자 상수는 각각 2.46Å[52]와 3.52Å[53]입니다. 따라서 격자 불일치는 이전 기준 5%보다 낮습니다. 그래핀과 MoTe2 단일 층 구조에 따라, 여기서는 HS-1, HS-2, HS-3 세 가지 전형적인 적층 모드를 고려합니다. 그림 1에 나와 있습니다. HS-1 적층 모드에서는 한 Te 원자가 그래핀 격자의 할로우 사이트 바로 아래에 위치합니다. HS-2에서는 한 Te 원자가 그래핀 격자의 한 C 원자 사이트 아래에 위치합니다. HS-3에서는 한 Te 원자가 그래핀 격자의 다른 비등가 C 원자 사이트 아래에 위치합니다.
SBH의 변형 의존성을 조사할 때, 변형은 그래핀의 지그재그와 안락의자 방향을 따라 동일하게 적용되었습니다.
MoTe2 단일 층과 그래핀-MoTe2 이종구조의 세 가지 전형적 적층 모드(HS-1, HS-2, HS-3)의 격자 결정 구조가 모두 완전히 최적화되었습니다. 세 가지 전형적 적층 모드의 얻어진 결합 에너지는 모두 거의 동일합니다(약 -0.85eV), 세 모드의 평형 층간 거리는 모두 약 3.53Å로 거의 같습니다. 따라서 우리는 단순화를 위해 이후 논의에서 HS-1 그래핀-MoTe2 이종구조에만 초점을 맞추고 "HS-1"을 생략합니다. MoTe2 단일 층과 그래핀-MoTe2 이종구조의 최적화된 기하 구조는 그림 2에 나와 있습니다. 분명히 MoTe2 단일 층은 육방 격자를 채택하며 최적화된 격자 상수는 3.52Å로 실험 결과와 일치합니다[53, 54]. MoTe2 단일 층의 밴드 구조에서 그림 3과 같이 MoTe2 단일 층은 1.14eV 밴드갭을 가진 반도체임이 명확히 보이며, 이는 실험 결과와도 일치합니다[22, 23]. 그래핀과 MoTe2 단일 층이 수직으로 적층되어 이종구조를 형성할 때, 평형 층간 거리는 3.53Å로 Sb-MoTe2 이종구조(약 3.94Å)[55] 값과 비교 가능합니다. 그림 2에서 그래핀-MoTe2 이종구조 내 MoTe2 층과 그래핀 층의 기하 구조가 MoTe2 단일 층과 그래핀의 원래 구조와 거의 동일하게 유지됨을 명확히 볼 수 있으며, 이는 이 두 층 간 상호작용이 약함을 나타냅니다. 평형 구조의 결합 에너지 -0.85eV는 Sb-MoTe2 이종구조(약 -0.37eV)[55]보다 낮아 이종구조가 에너지적으로 안정적입니다. 두 층 간 평형 거리와 결합 에너지는 그래핀-수소화 인화인[56], 그래핀-AsSb[29], 그래핀-SMoSe 및 그래핀-SeMoS[30], 그래핀-포스포린[57] 등 전형적인 vdW 그래핀 기반 이종구조들과 비교 가능하며, 이는 이종구조에서 MoTe2 층과 그래핀 층 간 상호작용이 약한 vdW 타입임을 나타냅니다.
실제로 그래핀과 MoTe2 단일 층이 적층되어 이종구조를 형성할 때 전하 재분배와 이동이 필연적으로 발생합니다. 그래핀-MoTe2 이종구조에서 3D 전하 밀도 차이 Δρ = ρH − ρG − ρMT가 계산되었습니다. 여기서 ρH, ρG, ρMT는 각각 이종구조, 분리된 그래핀, MoTe2 단일 층의 전하 밀도입니다. 결과는 그림 4a에 나와 있으며, 파란색과 진한 분홍색 영역은 각각 전하 축적과 고갈을 나타냅니다. 분명히 파란색 영역은 MoTe2 층 바로 아래에 있어 전자가 MoTe2 층 주위에 축적됨을 나타내며, 그래핀 층은 진한 분홍색 영역으로 둘러싸여 정공이 그래핀 층 주위에 축적됨을 암시합니다. 전하 이동 특성을 더 명확히 보기 위해, 그래핀 층과 평행한 z=const. 평면에서 3D 전하 밀도 차이 Δρ의 평균값으로 정의된 평면 평균 〈Δρ〉가 그림 4a에서 파란 선으로 표시되어 있습니다. 여기서 음수와 양수 값은 각각 전자 고갈과 축적을 나타냅니다. 결과는 일부 전자가 그래핀 층에서 MoTe2 층으로 이동하며, 그래핀과 MoTe2 층 모두에서 〈Δρ〉에 진동이 있음을 검증합니다. 전자 국소화 함수(ELF)도 그림 4b에 플로팅되어 있는데, 그래핀 층 근처 Te 원자 주위의 ELF 모양이 다른 쪽 Te 원자 주위와 명백히 다름을 볼 수 있어 이종구조 내 층간 vdW 상호작용의 존재를 시사합니다.
많은 물리적 특성은 밴드 구조와 상태 밀도(DOS)에 의해 결정되며, 계산된 그래핀-MoTe2 이종구조의 밴드 구조와 DOS는 그림 5에 나와 있습니다. 여기서 페르미 준위는 0으로 설정되었습니다. 페르미 준위 주변의 그래핀 층 디랙 콘은 여전히 잘 보존되지만, 약 10.6meV의 밴드갭이 열립니다. 즉, 이종구조에 작지만 눈에 띄는 층간 결합이 있습니다. MoTe2 층에 기여된 밴드들은 MoTe2 층의 반도체 특성이 직접 밴드갭과 함께 유지됨을 보여줍니다. 이종구조에서 MoTe2 층의 밴드갭은 0.85eV로, 분리된 MoTe2 단일 층의 1.14eV 결과와 비교하여 변화했습니다. 그림 5의 눈에 띄는 특징 중 하나는 밴드 구조가 분리된 층들의 밴드 단순 합으로 간주될 수 있다는 것입니다. 그래핀 층과 MoTe2 층 간 상호작용이 이종구조에서 각 구성 요소의 밴드 구조 특성을 수정하기에 불충분하므로 이는 놀라운 일이 아니며, 밴드 구조에 대한 층간 상호작용 효과는 매우 약합니다. 이는 이종구조에서 MoTe2 층과 그래핀 층 간 vdW 상호작용이 지배적이며, 따라서 고유한 핵심 특성을 보존함을 추가로 나타냅니다.
이종구조의 접촉 특성은 소자 응용에 중요합니다. 그래핀-MoTe2 이종접합 기반 트랜지스터가 설계되었으며, 개략도는 그림 6a에 나와 있습니다. 여기서 MoTe2 단일 층은 채널 소재로, 그래핀은 소스/드레인 및 게이트 전극으로 사용됩니다. 금속과 반도체의 일함수 차이로 인해 계면에서 밴드 벤딩이 발생하며, 이는 페르미 준위 차이(ΔEF)로 추정될 수 있습니다. ΔEF = WG-MT − WMT로 정의되며, 여기서 WG-MT와 WMT는 각각 이종구조와 해당 MoTe2 단일 층의 일함수입니다. 계산된 WG-MT와 WMT는 각각 4.36eV와 4.84eV로 그림 6b에 나와 있습니다. 결과는 실험 값과 일치합니다[39]. 결과적으로 이종구조에서 밴드 벤딩(ΔEF)은 약 0.48eV로, 그래핀-수소화 인화인 이종구조 결과와 비교 가능합니다[56].
금속-반도체 이종구조의 가장 중요한 접촉 특성 중 하나는 수직 계면(그래핀 층과 MoTe2 층 사이)의 쇼트키 장벽으로, 이는 이종구조 계면을 통한 전류 흐름을 결정하므로 해당 소자 성능에 중요한 역할을 합니다. 일반적으로 이종구조 내 반도체 유형에 따라 SBH는 n형과 p형으로 나뉩니다. n형 SBH(ΦBn)는 반도체의 전도대 최소값(EC)과 금속의 페르미 준위(EF) 사이의 에너지 차이로 정의됩니다: ΦBn = EC − EF. p형 SBH(ΦBp)는 금속의 페르미 준위와 반도체의 원자가대 최대값(EV) 사이의 에너지 차이로 정의됩니다: ΦBp = EF − EV. 그래핀-MoTe2 이종구조의 SBH 결과는 그림 6b에 나와 있습니다. 전하 이동으로 인해 페르미 준위가 MoTe2 단일 층의 원자가대 쪽에서 이종구조 내 MoTe2 층의 전도대 쪽으로 이동하며, 이는 이종구조의 SBH가 계면에서 약 0.33eV 값의 n형임을 나타냅니다. 즉, 이종구조의 전하 전도는 주로 전자를 통해 이루어집니다.
이종구조 기반 트랜지스터 성능 향상을 위해 SBH 조절이 바람직합니다. 외부 전기장 인가와 평면 내 변형으로 SBH를 조절할 수 있음이 입증되었습니다[29, 30, 58]. 이종구조의 다양한 외부 전기장 하 밴드 구조에 대한 일련의 계산이 수행되었으며, 결과는 그림 7에 나와 있습니다. 여기서 양의 외부 전기장 방향은 MoTe2 층에서 그래핀 층을 향하며, 음의 값은 반대 방향입니다. 쇼트키 접촉 영역에서 ΦBn은 전기장과 약한 상승 선형 관계를 보이는 반면, ΦBp는 역으로 거동합니다. 이 결과는 양과 음의 전기장이 페르미 준위를 이종구조 내 MoTe2 층의 VBM과 CBM 쪽으로 각각 이동시킬 수 있음을 시사합니다. 음의 전기장에서 ΦBn은 항상 ΦBp보다 작아 쇼트키 장벽이 n형임을 나타냅니다. 양의 전기장이 0보다 약간 클 때 ΦBn이 ΦBp보다 커지기 시작하여, 그래핀-MoTe2 계면에서 쇼트키 장벽이 n형에서 p형으로 변경됨을 의미합니다. MoTe2 층의 밴드갭(ΦBn과 ΦBp 합과 대략 같음)은 외부 전기장 하에서 거의 일정하게 유지되며, 이는 외부장이 원시 전자적 특성에 거의 영향을 미치지 않음을 나타냅니다. 이는 다음과 같이 이해할 수 있습니다: 외부 전기장이 CBM, VBM 등 원자가 전자의 에너지 고윳값을 변경할 수 있지만, 이들의 상대적 값은 변하지 않아 밴드갭이 일정하게 유지됩니다. 즉, 외부 전기장은 밴드 벤딩 외에 밴드 구조를 변경할 수 없습니다. 또한 그림 7에서 양의 전기장이 1.0V/nm보다 클 때 SBH가 음수가 됨을 명확히 볼 수 있는데, 이는 그래핀에서 전자가 어떤 장벽 없이 MoTe2로 주입되어 MoTe2가 금속 전도성을 가지게 됨을 의미하며, 따라서 쇼트키-옴 접촉 전이를 실현합니다. 음의 전기장 강도가 1.0V/nm을 초과할 때도 이종구조를 옴 접촉으로 조절할 수 있습니다. 이 모든 결과는 외부 전기장 인가가 그래핀-MoTe2 이종구조의 SBH와 접촉 유형 조절에 효과적인 전략임을 보여줍니다.
평면 내 양축 변형 함수로서 SBH도 계산되었으며 결과는 그림 8에 표시되었습니다. 양축 변형 적용을 위해 단위 세포 크기 변경 후 Te 원자의 z 좌표는 완화되었으나 다른 원자 위치는 고정되었습니다. 변형도 이종구조의 SBH를 n형과 p형 사이에서 조절하고 이종구조를 옴 접촉에 접근하게 할 수 있음이 나타났습니다. 변형 의존적 SBH 거동은 전기장 의존성과 매우 다릅니다. 상황이 훨씬 더 복잡해집니다. 넓은 변형 범위에서 ΦBn이 ΦBp보다 작으며, 오직 좁은 인장 변형 범위에서만 ΦBp가 ΦBn보다 작게 유지됩니다. 즉, n형 SBH 변형 범위(약 -10~4%)가 p형(약 4~7%)보다 훨씬 넓습니다. 인장 변형이 7%에 도달하고 압축 변형이 10%에 도달하면 이종구조에 옴 접촉도 나타납니다. 주목할 점은 쇼트키 접촉 영역에서 이종구조 내 MoTe2 층의 밴드갭이 변형 변화에 따라 강하게 변하며, 이는 전기장 경우와 크게 다릅니다. 격자가 변형 하에 있으면 평형 상태에서 벗어나 밴드 구조 변화를 일으킵니다. 사실 밴드갭 값뿐만 아니라 밴드갭 유형(직접 또는 간접)도 변형에 의해 변경될 수 있습니다. 작은 변형에서는 MoTe2 층이 직접 밴드갭을 유지하나 큰 변형에서는 간접 밴드갭으로 변경됩니다. 실제 트랜지스터의 경우 쇼트키-옴 접촉 전이를 실현하는 실제 조건이 실제 상황으로 인해 계산 결과와 다소 다를 수 있음을 지적해야 합니다.
위 결과들은 외부 전기장 인가와 평면 내 양축 변형이 그래핀-MoTe2 이종구조의 SBH와 접촉 유형 제어에 효과적인 방법임을 시사하며, 이는 2D vdW 이종구조 기반 전계효과 트랜지스터 설계에 필수적입니다. 또한 그래핀-MoTe2 이종구조는 나노전자 및 광전자 소자에서 조절 가능한 쇼트키 다이오드에 적용될 수 있습니다.
요약하면, 제1원리 계산을 기반으로 다양한 전기장과 양축 변형 하에서 그래핀-MoTe2 이종구조의 밴드 구조가 체계적으로 조사되었습니다. 그래핀과 MoTe2의 전자 구조는 수직 방향으로 함께 적층된 후 잘 보존되며, 이는 이종구조의 층간 상호작용이 vdW 타입에 속함을 시사합니다. 그러나 이종구조 형성 후 페르미 준위가 MoTe2 층의 CBM 쪽으로 이동합니다. 즉, 쇼트키 접촉은 0.33eV SBH를 가진 n형입니다. 이종구조 계면에서 SBH와 접촉 유형은 외부 전기장 또는 변형 인가에 의해 효과적으로 조절될 수 있습니다. 전기장이 인가되면 쇼트키 접촉 영역에서 n형 SBH는 전기장과 약한 상승 선형 관계를 보이며, p형 SBH는 역으로 거동합니다. 이종구조는 양쪽 양/음 방향에서 1.0V/nm보다 큰 전기장에 대해 옴 접촉으로 조절될 수 있습니다. 양축 변형 적용 경우, 상황은 전기장 경우보다 더 복잡합니다. n형 SBH 변형 범위가 p형보다 훨씬 넓습니다. 인장 변형이 7%에 도달하거나 압축 변형이 10%에 도달하면 옴 접촉도 나타납니다. 모든 결과는 전기장 또는 변형 인가가 이종구조의 SBH와 접촉 유형 제어에 좋은 방법임을 보여주며, 심지어 시스템을 옴 접촉으로 유도할 수 있습니다. 이러한 특성은 고성능 나노전자 및 광전자 소자 설계에 매우 중요합니다.
이 논문의 결론을 뒷받침하는 데이터셋은 논문 내에 포함되어 있으며, 해당 저자에게 동기 부여된 요청을 통해 관심 있는 당사자에게 데이터와 자료에 대한 추가 정보를 제공할 수 있습니다.
나노물질
초록 염화나트륨(NaCl), 염화니켈 육수화물(NiCl2·6H2O), 붕산(H3BO3)을 포함한 용액에서 단순하고 저렴한 전기도금 공정을 통해 규칙적인 나선형 텍스처를 가진 조밀하고 정렬된 니켈 나노콘이 성공적으로 합성되었습니다. 미세구조 분석 후, 니켈 나노콘의 성장 메커니즘을 국소적(local)과 거시적(global) 측면으로 나누어 국소적 무질서와 거시적 질서의 다차원 성장 메커니즘이라는 더 최적화된 성장 모델을 제안했습니다. 충분히 작은 영역에서는 미세한 상태 변화가 니켈 원자 배열의 무질서를 야기해 국소 미세구조가 무질서하
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