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원편광에 의한 플라즈몬 이량체의 스핀 및 궤도 회전

초록

원형 편광(CP) 빛(평면파 또는 가우시안 빔)에 의해 유도된 두 개의 광학적으로 결합된 나노입자(NP)인 Au 이량체의 플라즈몬 강화 스핀 및 궤도 회전이 이론적으로 연구되었습니다. 광학적 힘과 토크의 광기계적 성능을 통해 꼬인 전자기장의 세로/횡방향 스핀-궤도 결합(SOC)을 조사했습니다. 광학력은 장거리 상호작용의 경우 회전을 위한 몇 가지 안정 평형 궤도가 존재한다는 것을 보여줍니다. 여기서 안정 평형 입자 간 거리는 매질에서 파장의 정수 배수에 가깝습니다. 또한 광학 스핀 토크는 각 NP가 개별적으로 회전하도록 합니다. 평면파의 경우, 결합된 NP의 종방향 스핀의 나선과 궤도 회전은 평면파의 손과 일치하는 안정 평형 궤도에서 동일합니다. 대조적으로, 집속된 가우시안 빔의 경우, 안정 평형 입자간 거리에서 음의 광학 궤도 토크로 인해 이량체의 궤도 회전 나선이 입사광의 방향과 반대일 수 있습니다. 또한 각 NP의 가로 스핀은 심해집니다. 이러한 결과는 트위스트된 광학 필드로 인해 종/횡 SOC가 크게 유도됨을 보여줍니다. 단거리 상호 작용의 경우 회전 및 나선형 궤적과 관련된 두 NP 간의 상호 인력이 유도됩니다. 결국 두 NP가 충돌합니다. 장거리 상호작용과 단거리 상호작용 사이의 입자간 거리의 경계선은 대략 중간 파장의 반파장입니다.

<섹션 데이터-제목="배경">

배경

선형 편광(LP) 빛에 의해 조사된 두 개의 마이크로입자(MP) 또는 나노입자(NP)의 광학적 결합은 광-물질 상호작용의 결과인 중요한 광기계적 거동입니다[1,2,3,4]. 광학적으로 결합된 이량체 사이에는 몇 가지 안정 평형 입자간 거리가 있습니다. 이 거리는 매체에서 파장의 정수 배수에 가깝습니다[3,4,5,6]. 또한, 이량체의 방향은 LP 빛의 편광에 수직입니다. 입자간 거리가 파장의 정수배에 가까울수록 입자 사이에 산란된 광자는 보강간섭을 일으켜 결합력을 유도한다. 다중 실리카 MP 또는 Ag NP의 광학적으로 결합된 어레이 현상도 연구되었습니다[7,8,9,10]. 원형 편광(CP) 평면파 조명의 경우 Haefner et al. 100–700 nm 크기의 두 개의 결합된 실리카 나노입자의 종방향 스핀과 궤도 회전의 나선도는 입사광의 방향과 동일하다고 보고했습니다[11]. 최근 Sule et al. 실험적으로 광학력에 의해 구속된 반경 75nm의 두 Ag NP의 궤도 회전 나선은 물에서 790nm의 집속된 CP 가우시안 빔의 방향과 반대임을 발견했습니다[12]. 즉, Ag 이합체는 음의 광학 궤도 토크를 겪습니다[13, 14]. 또한 측정된 궤도 회전은 약 4kHz였습니다[12]. 한편, CP 가우시안 빔에 의해 유도된 반경 100nm의 단일 Au NP의 스핀도 연구되었다[15,16,17,18]. 측정된 스핀 회전은 3.5kHz로 높았습니다[15]. 최근 수십 년 동안 광학 필드의 종방향/횡방향 스핀-궤도 결합(SOC)이 많은 관심을 끌고 있습니다[19,20,21,22,23]. 예를 들어, 광학 와류 빔(예:방위각 또는 방사형 편광이 있는 고차 Laguerre-Gaussian 빔) 또는 고도로 집중된 CP 가우스 빔을 사용하여 SOC를 유도할 수 있습니다[24,25,26,27,28,29,30 ,31,32,33,34]. 광학 와류 빔의 꼬인 전자기장(EM)은 스핀 각운동량과 궤도 각운동량을 모두 전달하여 근처의 프로빙 NP의 세로/횡방향 스핀 및 궤도 회전을 유도합니다 [18,19,20,21,22,23 ,24,25,26]. 특히, Au 또는 Ag NPs의 근거리장에서의 SOC는 이러한 NPs(플라즈몬 효과)에서 자유 전자의 집합적 운동으로 인해 더 중요합니다[28,29,30,31].

이 논문에서 우리는 CP 가우시안 빔의 조명에 의해 유도되는 기판에 의해 지지되는 두 개의 결합된 Au NP(이량체)의 광기계적 거동(광학력 및 토크)을 이론적으로 연구합니다. 기판은 3D 공간에 떠 있는 대신 초점면에서 움직이는 이러한 독립형 NP를 제한하는 데 필요합니다. 다중 다중극(MMP) 방법은 EM 필드를 수치적으로 시뮬레이션한 다음 광학적으로 결합된 이합체에 대한 광학 궤도 및 스핀 토크를 분석하는 데 사용됩니다[35, 36]. 이량체의 광기계적 반응을 통해 종/횡 SOC가 나타납니다. 특히, 이량체에 음의 광학 궤도 토크가 발생하는 조건도 조사됩니다.

방법

그림 1은 기판에 의해 지지되고 수직 입사 좌향성(LH) CP 광(평면파 또는 가우시안 빔)에 의해 조사되는 한 쌍의 동일한 Au NP의 구성을 보여줍니다. 여기서 d 입자간 거리를 나타냅니다. 가우스 빔의 허리는 w로 표시됩니다. 0 , 초점면은 Au NP의 중앙 단면에 있습니다. 평면파와 가우스빔의 전기장의 공식은 부록으로 첨부되어 있습니다. 기질의 굴절률은 주변 매질인 물의 굴절률과 같다고 가정합니다. 따라서 반사광은 매체와 기판 사이의 계면에서 유도되지 않습니다. 광학 필드는 기판의 존재에 의해 방해받지 않습니다[37]. 한편, 기판의 존재는 기판 상에서 이동하는 나노입자를 지지하는 구속 역할을 한다. 다중 다중극(MMP) 방법은 유도 전자기장을 시뮬레이션하는 데 사용됩니다[17, 18, 35, 36]. 광학력 F j j에 가해진 th NP(j =1, 2)는

로 표현됩니다. $$ {\mathbf{F}}^j={\int}_{S_j}\mathbf{T}\cdot \mathbf{n}\kern0.1em \mathrm{d}S. $$ (1) <그림><소스 유형="이미지/webp" srcset="//media.springerature.com/lw685/springer-static/image/art%3A10.1186%2Fs11671-018-2739-3/ MediaObjects/11671_2018_2739_Fig1_HTML.png?as=webp">

허리(w0)의 수직 입사 LH CP 가우스 빔에 의해 조사된 지지 기판이 있는 한 쌍의 NP 구성. 이 NP의 중심 단면은 가우시안 빔의 초점면에 있고 d는 NP 중심 사이의 거리입니다. 광기계적 반응은 세로 궤도 회전과 세로/가로 회전입니다.

여기, n j 표면의 바깥쪽 법선 벡터입니다. th NP 및 T 는 다음과 같이 표현되는 시간 평균 Maxwell 응력 텐서입니다.

$$ \mathbf{T}=\frac{1}{2}\operatorname{Re}\left\{\varepsilon \mathbf{E}\overline{\mathbf{E}}+\mu \mathbf{H}\ overline{\mathbf{H}}-\frac{1}{2}\left(\varepsilon \mathbf{E}\cdot \overline{\mathbf{E}}+\mu \mathbf{H}\cdot \overline {\mathbf{H}}\right)\;\mathbf{I}\right\}. $$ (2)

식에서 (2), 는 3 × 3 단위 행렬이고, 오버바는 복소수 켤레를 나타내고 Re는 실수부를 나타냅니다[17, 18, 35, 36]. 여기, ε 그리고 μ 주변 매질의 유전율과 투자율입니다. EH 식에 사용된 외부 총계입니다. (2). 사실, T 또한 시간 평균 선형 운동량 플럭스입니다. 이 논문 전체에서 광학력은 원통 좌표로 표현됩니다:방사형, 방위각 및 z -축 구성 요소. 방사형 힘은 두 NP 사이의 인력 또는 반발력과 NP의 궤도 회전의 나선도를 알 수 있습니다.

한편, j의 광학적 스핀 토크는 th NP(j =1, 2) 개별 NP의 방사에 대해

$$ {\mathbf{M}}^j={\int}_{S_j}{\mathbf{x}}^j\times \mathbf{T}\cdot \mathbf{n}\;\mathrm{d} 에스. $$ (3)

식에서 (3), x j × T 각운동량 플럭스 및 x j x의 상대 위치 벡터입니다. 표면에 S j j의 질량 중심 \( {\mathbf{x}}_c^j \)에 대해 일 NP; \( {\mathbf{x}}^j=\mathbf{x}-{\mathbf{x}}_c^j \). 세로 방향은 광축과 평행하도록 지정됩니다(예:z 방향) 입사광의 가로 방향은 광축에 수직입니다. 한편, z의 길이방향 광궤도 토크는 방위각 광학력에 의해 발생하는 각 NP의 방향은 F로 정의됩니다. θ d /2 원통 좌표. λ에서 Au의 상대 유전율 시뮬레이션에 사용된 =800 nm는 (− 24.062, 1.507)[38]입니다.

결과 및 토론

우리는 수직으로 입사하는 LH CP 평면파 또는 초점면에서 집중된 가우시안 빔에 의해 조사된 반경 100nm의 두 개의 동일한 Au NP에 가해지는 광학적 힘과 토크를 연구합니다. 주변 매체는 물입니다. 중심에서 평면파 또는 가우스 빔의 플루언스는 25MW/cm 2 입니다. . 가상 기판에 의해 지지되는 두 개의 독립형 NP의 중심은 xy 평면(초점면). 광학력(F r , F θ ) 대 입자간 거리 d CP 평면파 또는 λ의 웨이스트가 500nm인 집속된 가우시안 빔의 경우 =800 nm는 각각 그림 2a, b에 나와 있습니다. 이 NP의 중앙 단면은 가우스 빔의 초점 평면에 있습니다. 그림 2a는 평면파의 경우 F가 있는 몇 가지 안정적인 평형 입자간 거리가 있음을 나타냅니다. r =0 및 음의 기울기; 첫 번째 d 1 603nm에 있고 두 번째 것은 d입니다. 2 1204nm에서 이러한 "안정적인 평형" 입자간 거리는 매질에서 파장의 정수 배수에 가깝습니다. 즉, d m = /n , 여기서 n 는 매질의 굴절률이고 m =1, 2, 3... 광학적 결합력에 의한 장거리 광물질 상호작용의 결과이다. 그것은 두 개의 NP를 연결하는 광학 스프링이 있음을 시사합니다. 복원력 F r 광학 스프링은 이러한 안정적인 평형 입자간 거리에서 NP를 서로 멀리 유지합니다. 가우스 빔의 경우 처음 두 개의 안정 평형 입자간 거리 d 1 그리고 d 2 그림 2b와 같이 각각 585nm와 1131nm로 가우시안 빔에 의해 유도된 경사력으로 인해 평면파보다 약간 작습니다.

<그림>

광학력(F r , F θ ) 대 d λ에 대한 =800nm(CP a 기준) 평면파 및 b 초점면에서 웨이스트가 500nm인 가우스 빔입니다. 광학력의 2D 유선형 맵(F r , F θ ) CP c에 의해 유발됨 평면파 및 d 가우스 빔. 색상 막대는 F의 진폭을 나타냅니다. r . 점선 링은 NP가 접촉하는 두 NP의 중심의 한계 원입니다.

실제로, 세로 궤도 토크 F θ d /2는 이 NP를 직경이 d인 궤도에서 회전하도록 합니다. 1 그리고 d 2 . 가우스 빔의 경우 궤도는 빔 축의 중심에 위치합니다. 방위각 광학력의 부호(F θ )은 가우시안 빔에 의해 유도된 첫 번째 안정 평형 궤도에서 세로 궤도 회전(회전)이 평면파에 의한 궤도 회전과 반대임을 나타냅니다. 이것은 음수 F θ CP 가우시안 빔은 음의 궤도 토크 F를 생성합니다. θ d 1 /2 첫 번째 안정 평형 궤도에서; 더 중요한 것은 Au 이합체의 궤도 회전 나선이 입사 CP 빛의 방향과 반대라는 것입니다[12]. F θ d와 같이 항상 음수입니다. 가우스 빔이 있는 경우> 300nm, 음의 궤도 토크로 인한 광학적으로 결합된 NP의 역회전(회전) 현상은 광학 핀셋 시스템에서 쉽게 관찰됩니다. 음의 광학 궤도 토크는 가우시안 빔의 꼬인 EM 필드에 기인할 수 있습니다[23].

F에 의해 구동되는 구의 스톡스 법칙에 따르면 점성 유체에서 이동하기 위한 최종 속도 v T v입니다 T =F /(6πrη ), 여기서 η 는 물의 동적 점도(0.001kg/m)입니다. 이는 점성 유체의 항력과 균형을 이루는 적용된 힘의 결과입니다[39]. Stokes의 법칙에 따라 점성 매체에서 NP의 종단 속도 벡터는 적용된 힘에 비례합니다[39]. 따라서 우리는 광학 포스 필드를 사용하여 이러한 NP의 궤적과 거의 동일한 유선을 얻었습니다. 또한, 광학적 힘 벡터 필드(F)에서 직접 얻은 2D 유선형 맵 r , F θ ) NP에 가해지는 는 각각 평면파 및 가우시안 빔에 대해 그림 2c, d에 표시됩니다. 여기서 색상 막대는 F의 진폭을 나타냅니다. r . 각 점에서 유선의 접선은 광학적 힘 벡터와 평행하므로 NP의 속도에도 평행합니다. 작은 입자간 거리 범위(d <d 0.5 ), 반경 방향 광학력 F r 음수이므로 그림 2c, d와 같이 이 두 NP는 서로 끌어당겨 결국 충돌하게 됩니다. 점선 링은 NP가 접촉하는 두 NP의 중심의 한계 원입니다. 내부 고리(파란색)는 단거리 상호 작용 영역입니다. 내부 링 C 0.5 내부 고리 사이(파란색, 음수 F 포함) r ) 및 두 번째 고리(빨간색, 양수 F 포함) r )은 Au 이량체의 단거리 및 장거리 상호 작용 영역 사이의 경계선입니다. C의 지름 0.5 d입니다 0.5 =291 nm(그림 2c 및 d) 0.5 =296 nm(그림 2d). 장거리(d 0.5 <d <d 1.5 ), 방사형 및 방위각 광학력은 두 개의 결합된 NP를 구동하여 첫 번째 안정 평형 궤도 C에 접근합니다. 1 직경 d 1 광학적 결합력의 영향으로 인해. 광학적으로 결합된 Au 이합체는 궤도 C를 따라 시계 반대 방향(CCW)으로 회전합니다. 1 (d 1 =603 nm) 그림 2c에서는 C를 따라 1 (d 1 =585nm) 그림 2d에서 시계 방향(CW)입니다. 전자의 회전은 양의 오비탈 토크(F θ > 0), 후자는 음의 궤도 토크(F θ <0). CP 평면파(여기에는 표시되지 않음)에 의해 조사된 603nm의 안정적인 평형 거리를 갖는 이량체의 산란 단면 스펙트럼에 대한 분석에 따르면, 광학적으로 결합된 이량체의 결합 표면 플라즈몬 공명(SPR)은 거의 단일 NP(530nm)의 공명을 벗어난 입사광에 해당하는 800nm입니다. 일반적으로 이량체의 커플링 SPR은 입자 간 거리에 따라 다릅니다. 거리가 멀수록 이합체의 커플링 SPR이 더 적색으로 이동합니다. 더 긴 파장의 가우스 빔(예:1064nm)을 사용하면 안정 평형 입자간 거리가 증가합니다. 그러나 두 NP 사이의 거리가 너무 멀어지면 광 결합 효과가 감소하여 결합 SPR이 점차 사라집니다. 결과적으로 530nm에서 단일 NP의 SPR이 지배적입니다.

직경이 d인 궤도를 따라 움직이는 반경 100nm의 Au NP의 경우 및 각속도 Ωz , 속도는 Ωz입니다. d /2 =F θ /(6πrμ ). 가우시안 빔이 적용된 경우(F θ =− 4 pN), 각속도 Ωz (초당 주기) C를 따라 1 약 - 7kHz입니다. 크기의 순서는 실험 결과와 일치합니다[12]. r의 두 Ag NP의 궤도 회전 각속도 14mW의 가우스 빔에 의해 조사된 =5nm는 − 4kHz입니다. d인 경우 1.5 <d <d 2.5 , 이 NP는 2차 안정 평형 궤도 C에 접근하여 회전합니다. 2 (여기에는 표시되지 않음). 이러한 경우 F의 광학적 힘 z 방사선 압력으로 인해 이러한 NP를 하류로 밀어내는 것은 음수입니다. F z =− 161.3pN은 평면파이고 − 117.2pN은 가우시안 빔입니다. 이는 F의 구동 광학력의 균형을 맞추기 위해 지지 기판으로부터의 반력이 필요함을 추론합니다. z . 결과적으로 z의 합력 이 NP에 대한 방향은 0입니다. 이 두 NP는 xy 초점 평면의 평면입니다.

한편, Fig. 3a, b는 광학적 스핀 토크(M r , θ , z ) 대 d 초점면에서 평면파와 가우시안 빔에 의해 각각 유도됩니다. 이 두 NP의 결과가 동일하기 때문에 광학 스핀 토크 세트만 여기에 표시됩니다. 앞의 두 개(M r , θ )는 가로 스핀 토크이고 후자는 M입니다. z 세로형이다. 세로 스핀 토크의 나선도는 두 경우 모두에서 입사광의 방향과 동일함을 알 수 있습니다. 이는 입사된 CP 광의 흡수된 광자의 각운동량이 회전 및 궤도 회전을 위해 이러한 NP로 전달되기 때문입니다. 가로 광학 스핀 토크(M r , θ ) 가우스빔에 의해 유도되는 파동은 평면파에 의해 유도되는 파동에 비해 상당히 크다. 이것은 가우스 빔의 초점 평면에서 꼬인 EM 필드의 가로 구성 요소에 기인할 수 있습니다. 더욱이, 광학 가로 스핀 토크의 최대 크기는 대략 첫 번째 안정 평형 궤도 C에서 발생합니다. 1 (d 1 =585nm), 그림 3b와 같습니다. 토크 M만큼 회전하는 회전하는 구체의 스톡스 법칙에 따르면 점성 유체에서 구의 종단 각속도는 ω입니다. T = /(8πr 3 μ ) [18]. 따라서 C에서 NP의 종방향/횡방향 스핀 각속도의 크기는 1 약 10kHz이며, 그 중 약 3.5kHz인 측정된 세로 스핀 속도[15]와 크기가 일치합니다. 요약하면, 위의 현상은 Fig. 2b 및 3b는 세로 궤도 회전이 세로/가로 회전을 동반함을 보여줍니다. 결합된 두 NP의 움직임은 쌍성계의 움직임과 유사합니다. 여기서 광학력은 이러한 NP에 대한 결합 및 궤도 구동력을 제공할 뿐만 아니라 광학 스핀 토크로 인해 회전합니다.

<그림>

광학 스핀 토크(M r , θ , z ) 대 d λ에서 =800nm(a) 평면파 및 b w가 있는 가우스 빔 0 =초점면에서 500nm

또한, 광학 핀셋의 대상물의 조리개를 조정하여 입사 빔의 크기를 변경함으로써 가우시안 빔의 개구수와 허리를 변경할 수 있습니다. 그림 4a는 광학 궤도 토크 F를 보여줍니다. θ d /2 해당하는 첫 번째 안정 평형 궤도에서 회전하는 반경 100nm의 두 결합된 Au NP(d =d 1 ) 대 λ의 CP 가우스 빔의 허리 =800nm. 해당하는 첫 번째 안정 평형 거리 d 1 평면파는 w의 특수한 경우로 취급될 수 있는 그림 4a(오른쪽의 눈금 막대)에도 표시됩니다. 0 → ∞. 양의 궤도 토크와 음의 궤도 토크 사이의 가우스 빔 허리의 전환점은 F에 해당하는 1150nm입니다. θ =0, 그림 4a와 같이. 가우스 빔의 웨이스트가 작을수록 음의 궤도 토크의 크기가 커집니다. 허리가 커질수록 d 1 가우스 빔의 값은 평면파(w)의 값(603nm)에 접근합니다. 0 → ∞). 특히 허리가 줄어들수록 횡방향 스핀 토크(M r , θ ) d에서 1 크게 증가하는 반면 세로 스핀 토크 M z 그림 4b와 같이 감소합니다. 이러한 결과는 가우시안 빔의 웨이스트가 전자기장의 왜곡 정도에 따라 음의 세로 궤도 토크와 가로 스핀 토크를 유발하는 핵심 요소임을 보여줍니다.

<그림>

광학 궤도 토크 및 d 1 첫 번째 안정 평형 궤도 대 λ의 가우스 빔의 허리에서 =800nm. 양의 또는 음의 궤도 토크를 생성하기 위한 허리의 전환점은 1150nm입니다. d에서 허리에 대한 광학적 스핀 토크 1

음의 궤도 회전의 메커니즘과 이러한 NP의 가로 회전은 광선의 궤도 각운동량의 기여 없이도 라이트 필드의 회전 각운동량의 컬에 기인할 수 있습니다[23]. Au 이합체에 대한 음의 세로 궤도 토크와 가로 스핀 토크의 성능을 통해 광자의 플라즈몬 강화 SOC가 나타날 수 있습니다. 또한 이합체의 궤도 회전 방향과 개별 NP의 회전 방향은 입사광의 방향에 따라 달라집니다.

결론

CP 빛으로 조사된 Au NP 쌍의 광기계적 응답(광학력 및 토크)을 이론적으로 연구했습니다. 우리의 결과는 회전(회전)에 대한 안정적인 평형 궤도가 장거리 상호 작용에 대해 유도될 수 있음을 보여주었습니다. 안정 평형 입자간 거리는 매질에서 파장의 정수 배수에 가깝습니다. 방위각 광학력은 이러한 NP의 궤도 회전을 유발하고 광학 스핀 토크는 회전, 특히 가로 구성 요소를 유도합니다. 이 운동은 공통 질량 중심을 중심으로 원형 궤도를 돌고 있는 같은 질량의 쌍성 운동과 유사합니다. 가우시안 빔의 웨이스트가 전환점보다 작을 때 광학적으로 결합된 Au 이합체의 궤도 회전 나선은 입사 CP 빛의 방향과 반대입니다. 또한 가우스 빔의 웨이스트가 감소함에 따라 종/횡 SOC가 중요해집니다. 따라서 두 NP의 가로 스핀은 더 심오해집니다. 단거리 상호작용의 경우 광학적 힘은 상호 인력을 유발합니다. 결과적으로 두 개의 결합된 플라즈몬 나노입자는 회전할 뿐만 아니라 나선형 궤적으로 회전하며 결국 충돌하게 됩니다. 또한 두 개의 결합 된 NP의 장거리 및 단거리 상호 작용 사이의 입자 간 거리의 경계선은 대략 매질의 절반 파장입니다. 우리의 결과는 광학적 힘의 크기가 약 pN임을 입증했으며, 이는 NP의 움직임에 대한 기여를 식별하기 위해 다른 힘(예:폰데로모티브 힘)과 비교할 수 있습니다. 우리의 발견은 나노 과학 및 나노 기술을 위한 광 조작 NP에 SOC를 적용하는 길을 열 수 있습니다. 또한 두 NP의 광학 스핀과 궤도 토크와 EM 필드의 스핀 및 궤도 각운동량 밀도 사이의 상관 관계를 연구할 가치가 있습니다. 전자는 \( \operatorname{Im}\left(\overline{\mathbf{E}}\times \mathbf{E}\right)/2\omega \)로 정의되고 후자는 Ref. [23]. 또한, 메타 물질의 뒤틀린 근거리 장에서 SOC는 조사할 가치가 있습니다[40,41,42,43].

약어

CP:

원형 편광

EM:

전자기

LH:

왼손잡이

LP:

선형 편광

MMP:

다중 다중극자

의원:

미립자

NP:

나노입자

SOC:

스핀-궤도 커플링


나노물질

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