인듐 주석 산화물 코팅된 실리카에서 단결정 GaN 나노와이어의 직접 성장

결과 및 토론

GaN 나노와이어의 고온 성장은 밑에 있는 ITO 층의 열화를 초래할 수 있기 때문에 우리는 먼저 실리카 기판 위에 증착된 베어 ITO에 대한 열 어닐링의 효과를 조사했습니다. 실험은 일반적으로 10 ^-8 에서 MBE의 버퍼 챔버 내부에서 수행되었습니다. 실제 성장 조건을 시뮬레이션하기 위한 Torr 압력. 어닐링 후 4점 프로브 측정을 사용하여 베어 ITO의 전기 전도도를 측정하고 원자간력 현미경(AFM)을 사용하여 표면 거칠기를 조사합니다. 그림 1a에 표시된 어닐링 실험에서 ITO 박막의 면저항 값이 10\(\Omega / \square \) 미만으로 유지됨을 발견했습니다. 그러나 더 높은 어닐링 온도에서 ITO 박막은 그림 1b-d와 같이 입자 크기가 클수록 거칠어집니다.

어닐링 온도가 증착된 ITO 박막의 전기적, 물리적 특성에 미치는 영향. 아 다양한 온도에서 어닐링한 후 4점 프로브로 측정한 시트 저항. b에서 시료를 열처리한 후 얻은 ITO 박막의 AFM 표면 형상 500°C, c 600 °C, d 700 °C

나노와이어 성장 과정은 그림 2에 나와 있습니다.

아 거친 ITO 표면에서 GaN 나노와이어의 성장을 보여주는 개략도. 삽입된 그림은 열처리 후 거친 ITO 표면의 SEM 평면도를 보여줍니다. ㄴ ITO에서 성장한 GaN 나노와이어의 평면도. ㄷ ITO에서 성장한 GaN 나노와이어의 입면도. d KOH 에칭 1시간 후 GaN 나노와이어의 입면도, 에칭된 GaN 나노와이어 팁 노출

ㅏ. AFM 결과에서 볼 수 있듯이 고온에서 ITO 층을 어닐링하면 ITO 표면이 거칠고 결정립 크기가 커집니다. MBE 성장 동안 단일 입자의 표면에서 성장하는 인접 GaN 나노와이어가 합쳐져 ​​나노와이어 클러스터로 구성된 더 큰 나노와이어를 형성하는 경향이 있습니다. 따라서 기본 ITO의 형태는 그 위에 성장한 나노와이어의 형태에 직접적인 영향을 미칩니다. 주사전자현미경(SEM) 현미경 사진의 평면도는 그림 2b에 나와 있습니다. 평면도에서 나노와이어 밀도는 통계적으로 9.3×10 ⁹ 로 추정됩니다. cm ⁻² 73%의 채우기 비율로. 샘플의 단면도는 그림 2c에 나와 있습니다. 나노와이어는 ITO 층 바로 위에서 어느 정도 기울어진 상태로 기판 평면에 수직으로 성장합니다.

40% KOH 용액에 1시간 동안 담근 후 나노와이어 샘플의 SEM 이미지가 그림 2d에 나와 있습니다. 화학 처리 후 나노 와이어의 끝 부분이 부분적으로 식각되어 N 극성을 나타냄을 알 수 있습니다. 이 발견은 자발적으로 성장한 III-질화물 나노와이어가 일반적으로 N-극성인 이전에 보고된 결과와 일치합니다[16-19].

그림 3a는 나노와이어의 고각 환형 암시야 주사 투과 전자 현미경(HAADF-STEM)을 보여줍니다. 나노와이어는 ITO 층 위에서 직접 성장합니다. 나노와이어와 ITO 층 사이 계면의 원소 구성을 연구하기 위해 우리는 빨간색 상자 안에 경계선이 있는 영역에서 EELS를 사용하여 Ga, In, N 및 O에 대한 원소 매핑 라인 스캔을 수행했습니다. 라인 스캔 프로필은 그림 3b에 나와 있습니다. 라인 프로파일은 GaN 나노와이어와 ITO 사이의 명확한 경계를 나타냅니다. 그림 3c의 단일 나노와이어의 고해상도 TEM 이미지는 나노와이어의 격자 배열을 보여 물질의 단일 결정성을 확인합니다. 그림 3d의 GaN 나노와이어와 ITO 층 사이의 인터페이스에 대한 고해상도 TEM은 나노와이어의 베이스와 ITO 사이에 두께가 약 4nm인 다결정질 층과 비정질 층 사이의 혼합물로 구성된 중간 층(IL)으로 보이는 것을 보여줍니다. . 이 얇은 층은 다결정 ITO 층과 결정질 GaN 층 사이에 형성되는 전이 GaN 층으로 제안된다. GaN 나노와이어가 비정질 용융 실리카 층 위에 직접 성장한 유사한 층이 이전에 보고되었습니다[15].

ITO 층에서 성장한 GaN 나노와이어의 TEM 및 원소 매핑. 아 ITO 층 위에 직접 성장한 GaN 나노와이어의 HAADF 이미지. 빨간색 상자는 EELS 라인 스캔이 수행된 위치를 나타냅니다. ㄴ GaN 나노와이어의 베이스와 ITO 층 사이의 인터페이스의 EELS 라인 스캔 프로파일. Ga, In, N 및 O에 대한 원소 매핑이 그래프에 표시됩니다. ㄷ 단결정성을 나타내는 GaN 나노와이어의 고해상도 TEM. 빨간색 화살표는 성장 방향을 나타냅니다. 면간 간격은 GaN c-평면에 해당합니다. d GaN 나노와이어와 ITO 층 사이의 인터페이스에 대한 고해상도 TEM 이미지. 부분적으로 비정질인 중간층(IL)은 GaN 나노와이어와 ITO 층 사이에 빨간색 점선으로 묶인 것을 볼 수 있습니다.

온도 의존적 ​​광발광 결과는 그림 4a에 나와 있습니다. 측정 결과, 일반적으로 GaN 재료의 결함과 관련된 노란색 발광이 GaN 밴드 에지 방출보다 약 3배 낮은 것으로 나타나 고품질 GaN 재료 성장을 강조합니다. 온도 의존적 ​​광발광은 그림 4b에 나와 있습니다. 결과는 일반적으로 Varshni 밴드 갭 수축과 관련된 온도 증가에 따른 적색 편이를 보여줍니다. 피크 방출의 강도는 비복사 재결합 중심의 활성화로 인해 온도가 증가함에 따라 감소합니다. Arrhenius 피팅은 그림 4c와 같이 온도에 따른 PL 통합 강도의 변화에 ​​대해 수행됩니다. 피팅은 195meV의 활성화 에너지를 제공합니다. 290K와 10K에서 통합 강도의 비율을 사용하여 나노와이어의 내부 양자 효율을 약 67%로 추정합니다.

아 10K에서 수행된 인듐 주석 산화물에서 성장된 GaN 나노와이어의 전력 종속 측정. b ITO 층에서 성장한 GaN 나노와이어의 온도 의존적 ​​PL. ㄷ 온도 의존적 ​​PL 측정을 기반으로 계산된 활성화 에너지. d 용융 실리카 기판, 용융 실리카 상의 어닐링된 ITO 층 및 ITO 층 상에 성장된 GaN 나노와이어의 투명도; 이 순수 용융 실리카, 증착된 ITO 박막, 어닐링된 ITO 박막 및 ITO에서 성장한 GaN 나노와이어에 대한 XRD 프로파일

그림 4d는 ITO/실리카에서 열처리된 ITO, 용융 실리카 및 GaN 나노와이어의 투과율 변화를 보여줍니다. GaN 나노와이어의 성장 후 샘플의 투과율이 감소합니다. GaN 나노와이어는 가시 파장 범위에서 흡수되지 않기 때문에 감소된 투과율은 나노와이어 자체에 의한 광산란 때문일 수 있습니다.

그림 4e는 베어 실리카 기판, 증착된 ITO가 있는 실리카 기판, RTP 어닐링된 ITO/실리카, ITO/실리카에서 성장한 GaN 나노와이어의 XRD 결과를 보여줍니다. 증착된 상태의 ITO 층에서는 XRD 피크가 관찰되지 않으며 이는 거의 비정질 층을 나타냅니다. RTP annealing 후 ITO(211), ITO(222), ITO(400), ITO(440), ITO(622) peak를 관찰할 수 있으며, 이는 annealing이 ITO 층의 결정성을 향상시킴을 의미하며 이는 이전 보고서와 일치함 [20]. 가장 지배적인 피크는 ITO(222) 피크와 ITO(400) 피크로 표시됩니다. 2 θ에서 측정된 GaN(0002) 피크 스캔은 이 평면이 ITO 평면과 평행하다는 것을 나타내며, 이는 GaN 나노와이어가 다결정 ITO 층에서 성장함을 보여줍니다.

ITO 플랫폼의 GaN 나노와이어가 소자 응용에 적합한지 여부를 테스트하기 위해 실리콘을 도펀트로 사용하여 n-도핑된 GaN 나노와이어와 함께 GaN 나노와이어를 성장시키고 C-AFM을 사용하여 개별 나노와이어의 I-V 특성을 측정했습니다. 이 방법을 통해 표본에서 통계적 I-V 데이터를 얻었습니다. 결과 측정은 그림 5에 나와 있습니다.

아 나노와이어 토폴로지의 C-AFM 매핑. ㄴ 샘플에 -8V 바이어스가 적용된 해당 팁 전류. ㄷ 샘플 전압 바이어스가 -10V ~ 10V인 단일 나노와이어의 I-V 곡선으로, 초기 및 두 번째 스위프 간에 다른 I-V 특성을 보여줍니다. d 초기 펀치 스루 스윕 후 여러 나노와이어의 I-V 곡선 분포

그림 5b의 전류 매핑은 그림 5a의 나노와이어가 처음에는 비전도성이며 전류 흐름을 보여주는 몇 개의 지점만 있음을 보여줍니다. 나노와이어가 비전도성인 이유를 더 잘 조사하기 위해 개별 나노와이어에 대해 I-V 특성화를 수행했습니다. 샘플 전압 스윕의 ​​범위는 -10 ~ 10V이며 결과 팁 전류 범위는 -10 ~ 10nA이며 AFM 시스템 사양에 의해 제한됩니다. 결과는 그림 5c에 나와 있습니다. 첫 번째 스윕의 경우 나노와이어가 n-GaN과 ITO 층 사이의 쇼트키 접촉 거동을 나타내는 매우 높은 턴온 전압을 나타냄을 발견했습니다. 그러나 측정을 반복한 후 쇼트키 장벽 높이가 낮아져 I-V 곡선의 턴온 전압이 크게 감소했음을 알 수 있습니다. 우리는 그림 5d에 표시된 AFM 스캔 영역에서 여러 나노와이어에 걸친 초기 펀치-스루 전압 스위프 후 감소된 턴온 전압의 경향을 관찰하여 이것이 ITO에서 성장된 모든 나노와이어에 적용됨을 확인했습니다. 턴온 전압을 낮추는 정확한 메커니즘은 여전히 ​​추가 조사가 필요합니다. 이전 보고서에 따르면 재료에 고전압을 인가하면 전기적 파괴[21, 22]를 통해 전류 전달 경로가 유도되거나 GaN 나노와이어 자체의 구조를 수정[23]하여 턴온 전압이 향상될 수 있습니다.