광발광으로 연구된 InGaN/GaN 양자 우물에서 두 종류의 국부 상태 사이의 캐리어 재분배

결과 및 토론

두 샘플 A와 B의 구조적 특성을 조사하기 위해 그림 2a와 같이 ω-2θ 대칭(0002) 스캔이 수행되었습니다. 기판 피크는 GaN(002) 평면에서 발생하고 위성 피크는 MQW에서 발생합니다. 4차까지의 위성 피크는 두 샘플 모두에서 명확하게 관찰될 수 있으며, 이는 양호한 레이어 주기성을 나타냅니다. 또한, 측정한 곡선을 Table 1과 같이 피팅함으로써 평균 인듐 조성 및 주기적인 두께를 구할 수 있다. 캡층의 두께가 증가할수록 GaN 배리어 두께와 InGaN의 두께 및 인듐 조성을 알 수 있다. 우물 층이 약간 증가합니다. 실제로 캡층의 성장속도는 0.006nm/s 정도로 작고 성장온도는 710K로 낮아서 배리어 두께의 변화가 상대적으로 작다. 그러나 추가 GaN 캡 층의 성장은 장벽 층 두께뿐만 아니라 InGaN 우물 층에서 In 원자의 확산, 증발 및 재분배에도 영향을 미칠 수 있다는 점에 유의하십시오. 피> <그림>

Omega-2theta 스캔 및 두 샘플의 역 공간 매핑은 HRXRD에 의해 수행됩니다. 아 샘플 A 및 B에 대한 GaN(0002) 평면의 HRXRD Omega-2theta 곡선. b 샘플 A의 GaN(10–15) 회절에 대한 RSM(Reciprocal Space Mapping)

한편, GaN QB 및 InGaN QW 층의 변형 상태를 조사하기 위해 GaN(10-15) 평면 부근에서 RSM(reciprocal space mapping)을 수행하였다. 샘플 A의 결과는 그림 2b에 나와 있습니다(B의 RSM 그림은 유사하지만 여기에는 표시되지 않음). 샘플 A의 경우 MQW의 위성 피크와 GaN 피크가 동일한 수직선에 잘 정렬되어 두 샘플의 MQW가 이완 없이 완전히 변형되었음을 알 수 있습니다[23].

그림 3은 10K에서 두 샘플에 대한 PDPL 측정값을 보여줍니다. 두 샘플이 상당히 다른 동작을 나타내는 것을 발견하는 것은 흥미로웠습니다. 샘플 A의 경우 낮은 에너지 측에 위치한 작은 피크가 있습니다(피크 A ₁ ) 도미넌트 피크 A ₂ . 피크 A ₁ 주 피크 A에서 92meV 떨어진 포논 복제본입니다. ₂ . B의 포논 레플리카 ₂ 샘플 B에도 나타나며 피크 B라고 합니다. ₁ . 반면, 그림 3b에서 지배적인 발광 피크 B가 하나만 있음을 관찰할 수 있습니다. ₂ 여기 전력이 5mW 미만인 경우 그러나 여기 전력이 10mW보다 높을 때 또 다른 피크 B ₃ B의 더 높은 에너지 측면에서 비정상적으로 나타납니다. ₂ , 피크 B ₃ 점차적으로 피크 B 대신 지배적인 방출 피크가 됩니다. ₂ 여기 전력이 더 증가할 때. 여기에서 대부분의 광학 여기된 캐리어가 먼저 첫 번째 유형의 전자 상태(예:로컬 In-rich 클러스터에 의해 생성된 국부 상태)에 갇힌 다음 복사적으로 재결합하여 발광 피크 A를 생성한다고 가정할 수 있습니다. ₂ 그리고 B ₂ . [24].

샘플 A의 PL 스펙트럼(a ) 및 B(b ) 10K의 온도에서 측정된 여러 다른 여기 전력에서

변칙적 피크 B의 거동을 조사하기 위해 ₃ 샘플 B의 추가로, 우리는 그림 4에 표시된 다양한 여기 전력에서 TDPL 측정을 수행했습니다. 여기서 그림 4a 및 b는 각각 5mW 및 40mW의 여기 전력에서 얻은 PL 스펙트럼입니다. 그림 4b의 방출 스펙트럼의 2-피크 현상은 200K 미만의 온도에서 명확하게 보였고 300K로 갈수록 흐려졌습니다. 방출 스펙트럼 거동을 요약하면 낮은 에너지 방출 피크에서 높은 에너지 방출 피크는 여기 전력의 좁은 범위에서 발생하며 "스위칭" 특성을 갖습니다. 좁은 전이 영역 외부에서 단일 저에너지(B ₂ ) 또는 고에너지(B ₃ ) 방출 피크는 각각 낮은 여기 전력과 높은 여기 전력에서 우세합니다.

5mW의 여기 전력(a)에서 측정된 10~300K의 온도 범위에서 샘플 B의 PL 스펙트럼 ) 및 40mW(b )

또한 두 샘플의 온도에 따른 지배적인 방출 피크 에너지의 변화를 자세히 살펴보면 독특한 점을 발견할 수 있습니다. 그림 5a에서 볼 수 있듯이 샘플 A에 대해 가진 전력이 5에서 40mW로 증가할 때 온도 상승에 따른 PL 피크 에너지의 변화(아래 ET 곡선이라고 함)는 일반 곡선과 다른 "역 V 모양" 곡선을 나타냅니다. "S"자 모양. 반전된 V 모양은 피크 에너지의 전반적인 청색 이동을 제외하고는 여기 전력이 증가함에 따라 거의 변하지 않습니다. 반전된 "V"자형 온도 의존성은 발광 중심에서의 캐리어 충전 효과와 온도 상승에 따른 밴드갭 수축 효과의 공동 작용으로 설명됩니다[25, 26]. 한편, Fig. 5b와 같이 5mW 이하의 가진전력에서 시료 B의 E-T 곡선은 역 V자 형태를 보인다. 이 상황은 샘플 A와 유사합니다. 그러나 여기 전력이 점차적으로 40mW로 증가하면 더 낮은 온도 범위에서 첫 번째 적색 편이가 나타나고 E-T 곡선은 규칙적인 S자 모양을 갖습니다. 분명히 이 현상은 여기 전력이 충분히 크면 국부화 효과가 완전히 사라지고 피크 에너지의 온도 거동이 Varshni 법칙을 밀접하게 따를 것이라는 기대와 모순됩니다[27].

샘플 A에 대한 온도 함수로서의 PL 방출 피크 에너지(a ) 및 B(b ) 다른 여기력에서. 실선은 LSE 모델을 사용한 이론적인 피팅 곡선입니다. 점은 실험 데이터입니다.

따라서 관찰된 국소 상태 발광의 비정상적인 여기된 광전력 의존성을 정량적으로 설명하기 위해 LSE 발광 모델을 사용하여 Q. Li et al. 이 모델은 모든 온도 범위에서 사용할 수 있으며 "S"자 모양의 E-T 곡선뿐만 아니라 "V"또는 반전 된 "V"자 모양에도 적합합니다. 또한, LSE 모델은 고온에서 Eliseev et al.의 band-tail 모델로 환원될 수 있음도 증명되었다[24, 25]. 이 모델에서 온도의 함수로서의 피크 에너지는 [18,19,20,21]로 설명될 수 있습니다.

여기서 θ 는 특정 재료의 Debye 온도이며 a Varshni 매개변수, k _나 는 볼츠만 상수이고 x 다음 초월 방정식 [18,19,20,21]에 의해 수치적으로 풀 수 있습니다.

여기서 σ 는 지역화된 상태 분포의 표준 편차입니다. 즉, Gaussian형 상태밀도 분포의 폭을 의미한다. τ _r 그리고 τ _트 국부적 캐리어의 복사 재결합 및 탈출 수명을 나타내므로 τ _r /τ _트 비방사적으로 재결합하는 캐리어 부분을 의미합니다. 이 ₀ 지역화된 센터의 중심 에너지이며 E _아 Fermi-Dirac 분포의 quasi-Fermi 수준과 같은 0K에서 모든 지역화된 상태가 캐리어에 의해 점유되는 '마킹' 수준을 제공합니다. E ₀ 및 E _아 함께 발광 국부 중심의 기원과 관련이 있습니다[17].

두 샘플의 얻은 피팅 매개변수는 표 2에 나와 있습니다. 샘플 A의 경우 중심 에너지 E ₀ 및 E _아 5mW에서 40mW로 각각 19meV 및 18meV로 변경됩니다. E ₀ -이 _아 및 σ 거의 변함이 없습니다. 들뜬 전력이 증가할수록 더 많은 캐리어가 들뜨게 되기 때문이다. 첫째, InGaN 우물의 강한 압전장은 광생성 캐리어에 의해 스크리닝되어 중심 에너지 E가 증가합니다. ₀ . 둘째, 충전 효과에 따라 더 많은 캐리어가 더 높은 전자 상태를 차지하게 되며, 이는 국부적 캐리어 E의 준 페르미 준위를 증가시킵니다. _아 . 따라서 E ₀ -이 _아 는 편광 스크리닝 효과와 캐리어 충전 효과의 결합 작용을 나타내므로 샘플 A의 피크 위치에서 전반적인 청색 편이가 관찰됩니다. 샘플 A와 달리 샘플 B의 경우 5mW에서 40mW로 E가 더 크게 증가합니다. ₀ 및 E _아 , 각각 73meV 및 57meV입니다. 이 ₀ -이 _아 16meV 증가, τ _r /τ _트 몇 배의 변화, 그리고 σ 약간 감소합니다. 이러한 변화가 너무 커서 5mW와 40mW의 서로 다른 여기 전력에서 발광 중심의 기원이 다르다고 가정해야 합니다.

따라서 샘플 B의 경우 인듐 조성의 불균일한 분포, 즉 더 높은 인듐 조성(깊은 국소화 상태)과 더 낮은 인듐 조성으로 인해 우물 층에서 두 가지 다른 에너지 깊이로 분포하는 두 가지 종류의 국소화 상태가 있다고 제안됩니다. 인듐 조성(얕은 국소화 상태). 또한 위의 샘플 B의 현상을 설명하기 위해 두 종류의 국부 상태 사이에서 캐리어 재분배의 가능한 메커니즘을 나타내는 개략도가 그림 6에 표시됩니다. 10K에서 5mW와 같은 낮은 여기 전력에서 다음과 그림 6a에서 대부분의 광 여기된 캐리어는 먼저 첫 번째 유형의 전자 상태(깊은 국부 상태)에 갇히므로 더 낮은 에너지 피크가 우세한 반면, 그림 6b에 표시된 40mW에서는 점점 더 많은 광생성이 발생합니다. 캐리어는 더 높은 에너지 준위를 차지할 것이고 더 높은 에너지 상태 밀도를 가진 얕은 국부적 상태도 채워지므로 더 높은 에너지 피크가 여기 전력의 증가에 따라 점차적으로 우세합니다. 따라서 E ₀ 및 E _아 많이 증가하고 τ _r /τ _트 지역화 된 상태에서 캐리어의 탈출 능력을 의미하는 몇 가지 주문만큼 증가합니다. 온도가 30K, 5mW로 증가함에 따라 그림 6c와 같이 특정 양의 열 에너지를 가진 광 생성 캐리어가 주로 더 깊은 국부 상태를 채우는 데 사용되어 E-T 곡선의 첫 번째 청색 편이가 발생합니다. 그러나 그림 6d에서 40mW의 경우 얕은 국부화 상태가 깊은 국지화 상태보다 더 많은 용량을 갖는다는 가정에 따라 대부분의 광 생성 캐리어는 얕은 국지화 상태에 머물며 전송할 수 있습니다. 운반체를 묶는 강력한 능력을 가진 깊은 국부적 상태로. 따라서 E-T 곡선은 적색편이를 나타냅니다. 즉, ET 곡선의 외양 비정상적 변화는 시료 B의 InGaN 우물층의 불균일한 인듐 분포로 인한 여러 종류의 국재화 상태와 관련이 있습니다. 이러한 조성 변동은 주로 금속 표면의 무작위 합금 변동으로 인한 것으로 추정됩니다. 원자 규모 [28].

여기 전력이 다른 T 곡선 대 PL 피크 에너지의 변칙적 변화의 가능한 메커니즘을 나타내는 개략도. 낮은 T(10K)에서의 캐리어 분포는 (a ) 및 (b ) P =각각 5mW 및 40mW입니다. 더 높은 T(30K)에서의 캐리어 분포는 (c ) 및 (d ) P =각각 5 및 40mW

또한, 샘플 B의 높은 여기 전력에서 높은 에너지 방출 피크의 출현은 PL 통합 강도의 비정상적인 변화를 초래합니다. 그림 7에는 5mW 및 20mW의 여기 전력에서 측정된 샘플 A와 B의 통합 강도 대 온도 곡선이 각각 그려져 있습니다. 먼저, 샘플 B의 열 소광은 샘플 A의 열 소광보다 분명히 더 빠릅니다. 일반적으로 InGaN MQW의 발광 열 소광은 Arrhenius 방정식으로 설명할 수 있는 비방사성 재결합 프로세스에 의해 지배됩니다. 따라서 빠른 열 소광은 샘플 B의 열 안정성이 좋지 않음을 의미합니다. 또한 여기 전력이 충분히 높을 때 비복사 재결합 중심이 쉽게 포화되기 때문에 상대적으로 낮은 온도에서 비복사 재결합 중심의 영향은 그다지 중요하지 않습니다. 초과 운송업체에 의해 [27]. 이것은 샘플 A의 여기 전력이 증가함에 따라 PL 통합 강도 대 1/T 곡선의 느린 변화를 완벽하게 설명할 수 있습니다. 그러나 샘플 B의 경우 5mW의 여기 전력에서 정규화된 통합 강도가 훨씬 더 높다는 것은 매우 흥미롭습니다. 온도가 125K보다 낮을 때 20mW 미만인 것보다, 125K보다 높은 온도에서 반대 방향으로 변합니다. 앞에서 언급했듯이 깊은 국부적 상태에서 유래하는 하나의 낮은 에너지 방출 피크가 지배적이라고 가정합니다. 5mW에서 얕은 지역화 상태에서 유래한 다른 더 높은 것이 20mW에서 우세합니다. 따라서 깊은 국부 발광 중심이 얕은 발광 중심보다 발광 효율이 더 좋은 것으로 결론지어진다. 이는 지역화된 상태와 관련된 선행 연구 결과와 잘 일치한다[28]. 따라서 샘플 B에 대해 20mW에서 여기된 두 종류의 국부적 상태가 어느 정도 있음을 어느 정도 증명할 수도 있습니다.

5mW 및 20mW의 여기 전력에서 측정된 10–300K의 온도 범위에서 두 샘플의 PL 스펙트럼에서 추출된 통합 강도

이러한 모든 분석을 바탕으로 우리는 피크 B가 ₃ 이는 시료 B의 인듐 조성의 불균일한 분포와 관련된 전위가 낮은 국지 상태에서 비롯됩니다. 더 높은 방출 에너지 피크 B의 실험 결과와 잘 일치합니다. ₃ 및 더 높은 여기 전력 하에서 저온에서 샘플 B의 IQE 감소. 실제로 QW의 성장 과정에서 풀링 효과를 고려하면 인듐 원자는 InGaN QW 층의 상단에 축적되기 쉽고 인듐 부동 층으로 알려진 추가 층을 형성한다[29]. 저온에서 더 두꺼운 GaN 캡 층 성장은 이러한 인듐 부동 원자의 증발에 해롭습니다. 결과적으로, In 원자는 QW 성장 후에 GaN 캡 층과 장벽 층에 통합될 수 있습니다[30]. 당연히 이 거동은 우물 층 두께의 증가를 가져오고 따라서 QCSE가 향상됩니다. 활성 QW의 더 높은 변형률과 더 강한 압전장은 더 많은 국부적 이완을 유도하고 따라서 더 깊은 국부적 전위와 더 높은 장벽을 유도합니다. 한편, GaN 배리어층의 후속 성장에는 더 많은 전위와 결함이 도입됩니다. 일반적으로 전위 부근에는 인장응력이 크며, 인듐 원자는 전위 부근에 축적되어 불균일하게 분포하는 경향이 있다. 따라서 InGaN 우물층의 성장에는 전위 밀도 증가와 관련된 인듐이 풍부한 영역과 인듐이 부족한 영역이 더 많습니다. 이는 캡핑층의 두께가 증가함에 따라 인듐 변동의 규모가 커진다는 것을 의미한다. 우리의 실험에서, 두 가지 다른 종류의 국재화 상태가 더 두꺼운 캡 층이 있는 샘플 B에 도입되고 더 높은 여기 전력에서 더 높은 방출 에너지의 PL 피크가 활성화됨을 보여줍니다. 반면에, 깊은 국부 상태에 있는 광 생성 캐리어는 결함을 차단할 수 있으므로 더 나은 열 안정성을 갖는 반면 얕은 국부 상태에 있는 광 생성 캐리어는 일단 극복할 수 있으면 결함 관련 비방사성 재결합에 의해 포착됩니다. 상대적으로 낮은 장벽 높이.