반극성 InxGa1−xN/GaN 다중 양자 우물이 있는 자외선 GaN 기반 광자 준결정 나노 피라미드 구조의 다색 방출

초록

이 연구에서 우리는 나노임프린트 리소그래피 기술과 다중 양자 우물 재성장 절차를 사용하여 제작된 12겹 대칭 GaN 광자 준결정 나노막대 장치에서 대면적 고품질 다색 방출을 시연했습니다. 재성장된 In_{x에서 460 및 520nm의 고효율 청색 및 녹색 색상 방출 파장} Ga_1−x 광학 펌핑 조건에서 N/GaN 다중 양자 우물이 관찰되었습니다. 양자 우물 방출과 광자 결정 밴드 에지 공진 모드 사이의 강한 결합을 확인하기 위해 유한 요소 방법을 적용하여 12중 대칭 광자 준결정 격자의 시뮬레이션을 수행했습니다.

배경

넓은 밴드 갭과 독특한 특성을 가진 GaN 기반 재료는 발광 다이오드(LED)[1,2,3] 및 레이저 다이오드(LD)[4, 5]를 포함한 많은 광전자 시스템 및 장치에 적용되었습니다. GaN 기반 LED는 교통 신호, 디스플레이 백라이트[6,7,8], 고체 조명[9, 10], 바이오센서[11] 및 광유전학[12]에 적용되었습니다. 고급 GaN LED의 과제 중 하나는 멀티칩 백색 LED, 모놀리식 LED 및 색상 변환 백색 LED를 포함하는 형광체가 없는 백색 LED를 구현하는 것입니다[13, 14]. 낮은 전위, 낮은 내부 필드 및 높은 광 추출 효율을 가진 GaN 기반 나노로드 LED가 가능한 솔루션이 될 수 있습니다. 거친 표면[17,18,19,20], 사파이어 마이크로렌즈[21], 경사 메사 구조[22], 나노 피라미드[23], 등급화와 같은 III-질화물 LED의 광 추출 효율을 높이기 위해 다양한 접근 방식이 사용되었습니다. 굴절률 재료[24], 자기조립 리소그래피 패터닝[25], 콜로이드 기반 마이크로렌즈 어레이[26, 27], 광자결정[28,29,30,31]. 광자 결정은 준결정 또는 결함이 있는 2차원(2D) 격자 구성으로 보고되었으며 LED에서 개선된 광 추출 효율로 이어집니다[32,33,34,35]. 광자 결정 구조는 병진 대칭으로 주기적입니다. 주기적 구조는 가이드 모드의 전파를 억제하기 위해 광자 밴드 갭을 나타낼 수 있으며 가이드 모드를 복사 모드와 결합하기 위해 포토닉 결정 구조를 사용합니다[36,37,38,39]. 밴드 에지 효과에 기반한 광결정 레이저는 고출력 방출, 단일 모드 작동 및 간섭성 발진과 같은 몇 가지 장점이 있습니다[40,41,42]. 전자빔 리소그래피 및 레이저 간섭 리소그래피는 광결정 구조를 생성하는 데 사용되었습니다[43, 44]. 또한, 발광부가 분리되어 있고, 발광면이 서로 마주하고 있기 때문에, 빛을 효과적으로 혼합할 수 있다. 따라서 나노로드는 녹색-적색 방출 영역에서 발광 효율을 향상시키는 데 큰 이점이 있는 것으로 간주되어 많은 노력이 채택되었다[45, 46].

그러나 나노임프린트 리소그래피(NIL)는 레이저 간섭 및 전자빔 리소그래피를 포함한 다른 형태의 리소그래피에 비해 높은 수준의 해상도, 저비용 및 높은 처리량을 제공합니다[47,48,49]. 이 연구에서는 그림 1과 같이 GaN 기반 2D PQC(photonic quasicrystal) 구조에서 다중 색상 방출을 시연했습니다. PQC 구조는 NIL을 사용하여 제작되었습니다[41, 42]. PQC 패턴의 전체 면적은 약 4cm × 4cm(2인치 사파이어 기판)이고 격자 상수가 약 750nm이고 직경이 300nm인 12중 대칭을 가지고 있습니다[50, 51]. 나노 기둥의 깊이는 약 1 μm입니다. PQC 구조는 430nm 높이의 GaN 피라미드와 10쌍 반극성 {10-11} In_{x의 재성장으로 완전한 밴드 갭을 형성했습니다.} Ga_1−x N/GaN(3nm/12nm) 다중 양자 우물(MQW) 나노구조(그림 1 참조)

반극성 {10-11} GaN 피라미드와 10쌍 In_{x의 재성장이 있는 GaN 기반 PQC 구조의 도식적 구조} Ga_1−x N/GaN(3nm/12nm) MQW

실온 펌핑 작동에서 이 장치는 낮은 임계 전력 밀도와 다중 색상 방출로 레이저 작용을 동시에 보여줍니다. 우리는 GaN PQC 구조에서 단색 레이저 작용을 보고했습니다[41, 42]. 이 PQC 플랫폼은 낮은 제조 비용과 GaN 기반 재료와 다색 시스템의 더 나은 통합이라는 이점을 보여줍니다. 앞으로 다색 GaN 기반 레이저는 재성장 절차의 최적화와 고품질 광결정 공동을 기대할 수 있습니다.

방법

샘플 디자인 및 제작

그림 2는 장치 제조의 개략적인 절차를 보여줍니다. 제조 절차에는 GaN 웨이퍼의 에피택셜 성장, PQC 패턴의 NIL 및 건식 에칭이 포함되었습니다. GaN 기반 재료는 C면(0001) 사파이어 기판의 저압 금속 유기 화학 기상 증착 반응기에서 성장되었습니다. 사파이어 기판의 깨끗한 표면을 준비하기 위해 기판을 황산:인산 =3:1의 연소 용액에 담그고 비커를 1시간 동안 일정한 온도로 가열합니다. 기판은 초음파 진동 하에서 DI 물로 세척되었습니다. GaN(1μm 두께)은 1160°C에서 2인치 사파이어 기판에서 먼저 성장되었습니다. 0.4μm SiO₂ 마스크와 0.2μm 폴리머 마스크가 증착되었습니다. 폴리머 필름이 건조된 후, 고압을 가하여 2인치 PQC 구조의 패턴된 몰드를 그 위에 놓았다(그림 2. 1단계). 기판은 폴리머의 유리 전이 온도(T _g ). 그 다음, 기판 및 몰드를 실온으로 냉각하여 몰드를 이형시켰다. PQC 패턴은 폴리머 층에 정의되었습니다(그림 2, 2단계). 그런 다음 패턴을 SiO₂로 옮겼습니다. CHF₃를 사용하여 반응성 이온 에칭(RIE)이 있는 층 /O₂ 혼합물(그림, 3단계). SiO₂ 레이어를 하드 마스크로 사용했습니다. 그런 다음 구조는 Cl₂와 함께 유도 결합 플라즈마 RIE를 사용하여 에칭되었습니다. /Ar 혼합물. SiO₂의 마스크 층은 에칭 공정이 끝날 때 제거되었습니다(그림 2, 4단계).

<그림>

GaN PQC 구조 제조 공정의 개략도. GaN 웨이퍼의 에피택셜 성장(단계 1), PQC 패턴의 NIL(단계 2), 건식 에칭(단계 3 및 4), 재성장 후 피라미드형 나노로드 MQW 구조 포함(단계 5)

재성장 과정 전에 샘플을 다공성 SiO₂로 부동태화했습니다. 나노 기둥의 측벽에서. 피라미드 모양의 GaN 구조는 730°C에서 GaN 나노기둥 위에 다시 성장했습니다. 0.43μm 높이의 피라미드에는 10쌍의 In_x가 포함되어 있습니다. Ga_1-x N/GaN(3nm/12nm) 양자 우물, 서로 다른 파장의 청색 및 녹색 발광을 지원하며, In_{x 비율} Ga_1−x N/GaN 의존 InN 분율 변화. _0.1에서 Ga_0.9 N/GaN MQW 및 In_0.3 Ga_0.7 N/GaN MQW는 각각 460nm 및 520nm 방출 파장에 해당합니다(그림 2, 5단계). 나노로드의 식각 깊이는 그림 3a와 같이 약 1μm였다. 그림 3b, c는 다공성 SiO₂가 있는 PQC 구조의 SEM 이미지를 보여줍니다. 층 및 반극성 {10-11} In_x Ga_1−x N/GaN MQW. 그림 3d는 반극성 {10-11} In_{x의 배율을 표시합니다.} Ga_1−x 사다리꼴 미세구조의 면이 있는 N/GaN MQW. 반극성 {10-11} 평면은 표면 안정성과 편광 효과의 억제로 인해 LED의 양자 효율에 대한 양자 구속 스타크 효과의 영향을 줄일 수 있습니다[52,53,54,55].

<그림>

아 PQC 구조의 타일식 앵글 뷰 SEM 이미지. ㄴ 다공성 SiO₂가 있는 PQC 구조의 횡단면 SEM 이미지 . ㄷ 재성장 절차 후 PQC 구조의 상위 뷰 SEM 이미지. d 반극성 {10-11} In_{x의 확대 SEM 이미지} Ga_1−x 사다리꼴 미세구조의 면이 있는 N/GaN MQW

나노 피라미드 구조의 GaN 기반 PQC의 광학 특성을 연구하기 위해 두 개의 GaN PQC 샘플을 준비했습니다. A, In_0.1 Ga_0.9 N/GaN MQW 및 B, In_0.3 Ga_0.7 재성장 제작이 가능한 N/GaN MQW. 재성장 단계에서 온도는 인듐 조성의 비율을 제어하는 ​​열쇠입니다. 파란색 In_0.1의 제어 온도 Ga_0.9 N은 760–780 °C이고 녹색 In_0.3의 제어 온도 Ga_0.7 N은 730–740 °C입니다.

결과 및 토론

광자 준결정 구조의 광학 모드를 입증하기 위해 샘플 A와 B는 약 50mW의 입사 전력으로 325nm에서 연속파(CW) He-Cd 레이저에 의해 광학적으로 펌핑되었습니다. 장치의 빛 방출은 다중 모드 섬유를 통해 15 × 대물 렌즈에 의해 수집되고 전하 결합 장치 검출기가 있는 분광계에 연결됩니다. 그림 4a는 He-Cd 325 nm CW 레이저 펌핑에서 측정된 PL 스펙트럼을 보여줍니다. 검은색 곡선의 스펙트럼은 그림 3a에 표시된 GaN 기반 PQC 구조에서 파장 366nm의 빛 방출입니다. 샘플 A(파란색 곡선)와 B(녹색 곡선) 모두 In_x Ga_1-x N/GaN MQW 구조. 샘플 A 및 B의 스펙트럼 선폭은 각각 40 및 60 nm였다. 그림 4a는 또한 측정 중 샘플 A와 B의 PQC 구조 사진을 표시합니다. 샘플 A와 B에서 PL의 CIE 좌표는 그림 4b와 같이 각각 (0.19, 0.38) 및 (0.15, 0.07)이었습니다. 따라서 이 하이브리드 플랫폼은 다색 LED에 대한 몇 가지 가능성이 있습니다. 도 4a에서 샘플 B의 피크가 샘플 A의 피크보다 더 넓다는 점에 유의해야 한다. 샘플 B의 약간 넓은 스펙트럼은 더 높은 인듐 조성에 의해 생성된 결함 및 전위의 존재에 기인합니다[56,57,58].

<그림>

아 GaN 기반 물질(검정색), 샘플 A(파란색) 및 B(녹색)의 나노막대에서 나온 PL 스펙트럼. ㄴ 각각 (0.19, 0.38) 및 (0.15, 0.07)의 CIE 좌표에 해당하는 측정 중 샘플 A 및 B의 PQC 구조 사진

광학 공진 모드가 PQC 밴드 에지 모드임을 확인하기 위해 유한 요소 방법(FEM)[59, 60]을 사용하여 12겹 대칭 광자 준결정 격자에 대한 시뮬레이션을 수행했습니다. 그림 5a에 표시된 것처럼 입사각이 0, 5°, 10°, 15°, 20° 및 25°인 PQC의 계산된 투과 스펙트럼은 그림 5b에 나와 있습니다. 이 PQC 격자의 대칭으로 인해 스펙트럼은 30° 입사각마다 반복됩니다. 스펙트럼의 높은 투과 값(파란색)은 밴드 다이어그램 영역인 PQC 격자 공진 모드에 결합된 입사 신호를 나타냅니다. 낮은 투과율(노란색) 영역은 PQC 구조의 여러 광자 밴드 갭(PBG)을 나타냅니다. high-to-low 전송 비율은 PQC 격자가 장치의 전파 모드를 선택하는 데 강한 영향을 미친다는 것을 보여주는 4차 이상입니다. 관찰된 레이저 작용은 그림 5b에서 높은 전송 영역과 낮은 전송 영역 사이의 경계인 PQC 대역 구조의 대역 가장자리 주변에서 발생합니다. 밴드 에지 근처의 평평한 분산 곡선은 빛의 그룹 속도가 낮고 국지화가 강함을 의미하며 장치의 레이저 동작으로 이어집니다. 이 PBG는 In_{x의 방출 파장과 일치했습니다.} Ga_1−x 상응하는 정규화된 주파수를 갖는 N/GaN은 모드 M₁로 레이블이 지정된 a/λ ≈ 0.88, 1.0 및 1.25입니다. , M₂ 및 M₃ . PQC 밴드 에지 공진과 InGaN/GaN 층의 방출 사이의 결합으로 특정 파장에서 방출 효율과 광 추출이 더욱 향상됩니다. 고주파 M₃에 결합된 GaN의 레이징 작용 우리의 이전 데모 [43, 45]와 같이 충분한 자극 하에서 달성될 수 있습니다. 다시 성장한 _0.1 Ga_0.9 N 및 In_0.3 Ga_0.7 M₂에 결합된 N 및 M₁ , 방출 청색 및 녹색 광이 증폭될 것입니다. 따라서 PQC 구조의 광학 모드와 In_{x 간의 결합을 활용합니다.} Ga_1−x N/GaN, 효율적인 다색 LED, LD는 이러한 하이브리드 플랫폼에서 실현될 수 있습니다. 광결정 격자에서 나노로드의 길이는 고품질 색상 향상을 생성하는 데에도 중요합니다. 본 연구에서는 고품질의 색상 향상을 달성하기 위해 광결정 나노로드의 길이를 유효 파장의 4배 이상인 1000nm로 식각하였다. 미래에 단일 PQC 장치에서 다색 발광을 실현하려면 에피택시 공정에 다중 재성장 절차를 추가해야 합니다.

<그림>

아 PQC 구조의 대칭으로 인해 모든 30° 입사각에 대해 스펙트럼이 복제됩니다. ㄴ 12겹 대칭 광자 준결정 격자의 투과 스펙트럼, 서로 다른 대역 가장자리 공진 모드에 해당하는 FEM에 의해 계산됨

결론

요약하면, NIL 기술을 사용하여 12배 대칭 GaN PQC 나노기둥을 제작했습니다. In_{x의 고효율 청색 및 녹색 방출} Ga_1−x N/GaN MQW는 상부 In_{x의 재성장 절차로 달성되었습니다.} Ga_1−x In 조성비:In_{x로 이러한 패싯에서 성장한 N/GaN MQW} Ga_1−x N/GaN 의존 InN 분율 변화. 방출 피크는 In_0.1에서 기인하는 366-, 460- 및 520nm 파장 부근에서 관찰되었습니다. Ga_0.9 N/GaN MQW 및 In_0.3 Ga_0.7 각각 N/GaN MQW. 이러한 방출 모드는 FEM 시뮬레이션을 사용하는 GaN PQC 구조의 밴드 에지 공진 모드에 해당합니다. 제조 방법은 반극성 {10-11} In_{x를 제조하기 위한 저비용 기술의 큰 잠재력을 보여주었습니다.} Ga_1−x 다색 광원 제조에 사용되는 N/GaN LED. 우리는 GaN 기반 광자 준결정 레이저가 미래에 다색 광원 시스템에 통합될 수 있다고 믿습니다.

데이터 및 자료의 가용성

이 기사의 결론을 뒷받침하는 모든 데이터가 기사에 포함되어 있습니다.

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