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단층 MoS2 및 육각형 질화 티타늄 나노 디스크 어레이가 포함된 광대역 Perfect Absorber

초록

육각형으로 배열된 단일 크기의 티타늄 질화물(TiN) 나노 디스크 어레이와 단층 이황화 몰리브덴(MoS2)으로 구성된 광대역 메타물질 흡수체(MA) )는 유한 차분 시간 영역(FDTD) 시뮬레이션을 사용하여 연구됩니다. TiN 나노 디스크 어레이/유전체 실리카의 구조(SiO2 )/알루미늄(Al)은 당사 설계에 채택되었습니다. 구조의 치수 매개변수를 최적화하여 400~850nm에서 평균 흡수율 96.1%를 달성합니다. 또한 단층 MoS2를 삽입하여 TiN 나노 디스크 어레이 아래의 단파장 측에서 높은 흡수율을 가지며 400~850nm의 전체 가시 영역에서 평균 흡수율 98.1%를 달성했으며 피크 흡수율은 100%에 가깝고 흡수율은 475nm에서 99% 이상입니다. 772nm로 더욱이, 이 논문에서 제시된 흡수체는 편광에 둔감하다. TiN 나노 디스크/단층 MoS2를 사용한 이 작고 독특한 디자인 / SiO2 /Al 구조는 광전지 및 빛 포획에 응용할 수 있는 큰 잠재력을 가질 수 있습니다.

<섹션 데이터-제목="배경">

배경

메타 물질은 전례 없는 방식으로 입사광의 진폭, 위상 및 편광 응답을 조정할 수 있습니다. 특히 메타물질을 이용한 흡수 향상은 인공적으로 조작된 메타물질과 관련된 가장 흥미로운 주제 중 하나이다[1,2,3,4,5]. 고밀도 나노막대 및 나노튜브[6, 7], 다층 평면 광자 구조[8,9,10], 광결정[11]과 같은 여러 메타물질 구조가 고성능 광흡수체로 입증되었습니다. 지난 10년 동안 Au[12]와 Ag는 흡수체 설계를 위해 집중적으로 조사[13,14,15,16]되었습니다. 초기에 대부분의 연구 활동은 금속 나노 입자, 주기적 격자 및 금속/유전체/금속 박막 구조를 갖는 좁은 파장대 내에서 전자기장의 흡수에 중점을 두었습니다[17,18,19,20]. 그러나 전체 가시 영역에 걸친 광대역 흡수는 광전지 및 열광전지에 중요합니다. 실제 적용에 대한 실제 요구에 따라 최근 몇 년 동안 광대역 흡수에 대한 연구가 보고되었습니다. 교차 사다리꼴 배열로 구성된 나노구조의 상부 은 필름이 있는 흡수체는 전체 가시 영역(400–700 nm)에 걸쳐 모의 흡수 0.85에 대해 평균 측정 흡수 0.71로 광대역 및 편광 독립 공진 광 흡수를 제공합니다[16]. 광대역 흡수는 전체 가시 영역에 걸쳐 평균 모의 흡수가 93%인 다중 금속/유전체/금속 층을 기반으로 하는 흡수기로 더욱 개선되었습니다[14]. 더 나은 광대역 흡수를 얻기 위해 반도체 기반 산화물과 전이 금속 질화물[21, 22]이 대체 플라즈몬 재료로 제안되었습니다. 특히 TiN이나 ZrN과 같은 전이금속 질화물은 가시광선 대역에서 기존 귀금속을 대체할 수 있다[21]. 사각 링 어레이가 있는 TiN을 기반으로 하는 광대역 메타물질 흡수체는 전체 가시 영역(400–800nm)에서 평균 흡수율이 95%를 나타냅니다[23]. 그리고 TiN 및 인듐 주석 산화물 투명 전도성 필름이 있는 광대역 메타물질 흡수체에서 560~675nm에서 98% 이상의 흡수를 얻었지만 평균 흡수는 400nm~500nm에서 단파에 대해 85% 미만이었습니다[24]. 최근 단층 MoS2 다양한 광전자 장치를 생성하고 [25,26,27,28,29,30,31,32,33,34] 단파장 측에서 높은 흡수로 인해 광촉매 응용 분야에 대한 큰 잠재력을 보여줍니다 [35, 36]. 금속 Ag 메타표면과 단층 MoS2가 있는 광대역 흡수체 평균 흡수율이 90% 미만인 것으로 아직 연구되었습니다[37]. 이 작업에서 단층 MoS2를 가진 보다 컴팩트한 흡수체 6각형 배열 TiN 나노 디스크 어레이가 제안되었으며, 전체 가시광선 영역에 걸쳐 98.1%의 높은 평균 흡수율을 보이며 근적외선(400~850nm)까지 확장됩니다. 이 구조는 태양광 응용 분야에 유망해야 합니다.

방법

흡수체의 초기 구조와 단위 셀의 평면도가 그림 1에 개략적으로 나와 있습니다. 유전체 SiO2 층 TiN 나노 디스크 어레이와 알루미늄(Al) 기판 사이에 끼워져 있습니다. 단일 크기의 TiN 나노 디스크는 SiO2에 육각형으로 배열되어 있습니다. 같은 피치의 영화. 단층 MoS2 두께 0.625nm의 나노 디스크 어레이 아래에 삽입됩니다. 구조 매개변수는 다음과 같이 표시됩니다. p x 그리고 p =\( \sqrt{3}px \)는 x를 따라 직사각형 단위 셀의 주기적인 길이입니다. - 그리고 y - 각각의 방향; d TiN 나노 디스크의 직경입니다. 1 그리고 t 2 상단 TiN 나노 디스크의 두께와 SiO2 필름, 각각. 알루미늄 필름은 우리가 연구한 스펙트럼 범위의 빛 침투 깊이보다 훨씬 두꺼운 500nm 두께의 기판으로 선택되었습니다.

<그림>

제안된 TiN 나노 디스크/단층 MoS2의 개략도 /SiO2 /알 구조. 직사각형 단위 셀의 평면도

유한 차분 시간 영역(FDTD) 방법은 Lumerical FDTD Solutions의 소프트웨어 패키지를 사용한 시뮬레이션에 사용되었습니다. 빛은 -z 방향으로 흡수체에 정상적으로 입사한다고 가정합니다. -방향. 이 시뮬레이션에서 z -방향에는 완벽하게 일치하는 두 개의 레이어가 있으며 주기적인 경계 조건은 x - 그리고 y -지도. 흡광도는 A를 사용하여 해당하는 투과율(R)과 투과율(T)에서 계산할 수 있습니다. =1−RT . Al 기판은 스펙트럼 범위에서 광 투과 깊이보다 훨씬 두껍고 흡수를 향상시키기 위해 나노 디스크 어레이와 공명 공동을 형성하는 거울 역할을 하기 때문에 우리의 경우 투과율이 항상 0임을 쉽게 알 수 있습니다. 시뮬레이션에서 서로 다른 레이어 크기와 관련하여 불균일한 메시 크기가 사용되었으며 특정 설정은 다음과 같습니다. 2.0 nm × 2.0 nm × 0.1 nm의 메시 크기가 단층 MoS2; 다른 시뮬레이션 영역에서는 2.0 nm × 2.0 nm × 2.0 nm의 메쉬 크기를 설정했습니다.

SiO2의 굴절률 곡선 스페이서 레이어는 소프트웨어 Lumerical FDTD 솔루션의 재료 기반에서 채택되었습니다. TiN의 관련 재료 매개변수는 Ref. [38], 단층 MoS2의 분산 곡선 Ref.에서 얻었습니다. [39]. TiN 및 단층 MoS2의 적합된 분산 곡선 가시 영역에서 TiN은 귀금속에 비해 훨씬 더 높은 흡광 계수를 나타내기 때문에 LSPR의 여기를 실현하기 위해 Au 또는 Ag와 같은 귀금속을 대체하기 위해 TiN이 제안되었다[21]. 그러나 단파 가장자리에서 상대적으로 낮은 소광계수는 만족스럽지 못한 흡수 성능을 나타냅니다. 다행히 단층 MoS2 특히 단파 측에서 상당히 높은 소광 계수를 가지고 있습니다. TiN 나노 디스크/SiO2에 도입할 수 있습니다. /Al 구조는 전체 가시 영역에서 광대역 흡수를 개선합니다. 또한, 단층 MoS2 전자가 쉽게 여기 될 수있는 직접 갭 반도체입니다. 그리고 적절한 열전 특성으로 [40] 제안된 구조에 의해 흡수된 에너지를 잘 활용하고 태양 에너지 응용 분야에 이점을 제공합니다.

<사진>

TiN 층의 분산:n 는 굴절률이고 k 소광 계수. 단층 MoS2의 분산

결과 및 토론

TiN 나노 디스크/SiO2의 흡수 성능 /Al 구조가 먼저 연구됩니다. 구조의 성능을 최적화하기 위해 TiN 나노 디스크의 직경과 두께, SiO2의 두께에 대한 흡수 스펙트럼의 의존성 스페이서 층은 각각 x로 연구되었습니다. -최적화된 주기로 편광된 입사광 p x 200nm에서.

단위 셀의 전기장과 자기장은 흡수체의 크기에 의해 크게 영향을 받기 때문에[28, 41], TiN 나노 디스크의 다양한 직경에 대한 흡수 스펙트럼이 연구되었습니다. 그림 3a는 p에 대한 상단 TiN 나노 디스크의 직경 대 흡수 스펙트럼을 보여줍니다. x =200nm, t 1 = 2 =50nm. TiN 나노 디스크의 직경이 40nm에서 120nm로 증가하면 공명 흡수가 증가하고 직경이 200nm에 점차적으로 접근함에 따라 흡수가 감소합니다. 제안된 구조는 직경이 약 120nm일 때 가시 영역에서 최고의 흡수 성능을 나타냅니다.

<사진>

매개변수가 p로 고정된 상단 TiN 나노 디스크의 직경에 대한 흡수 스펙트럼 x =200nm, t 1 = 2 =50nm. p가 있는 상단 TiN 나노 디스크의 두께 대 흡수 스펙트럼 x =200nm, d =120nm, t 2 =50nm. SiO2의 두께에 대한 흡수 스펙트럼 p가 있는 레이어 x =200nm, d =120nm, t 1 =50nm. d 매개변수가 p로 설정된 입사광의 스펙트럼 대 편광 각도 x =200nm, d =120nm, t 1 = 2 =50nm. 색상 막대 흡수 값을 나타냅니다.

같은 이유로 TiN 나노 디스크의 두께에 따른 흡수 의존도를 조사하였다. 그림 3b는 다른 매개변수가 p로 고정되었을 때 상단 TiN 나노 디스크의 두께에 대한 흡수 스펙트럼을 보여줍니다. x =200nm, d =120nm, t 2 =50nm. 공명 흡수 피크 파장은 적색편이가 있는 반면 t 1 증가하고 공진 흡수 대역폭은 t에서 더 넓어집니다. 1 =30~50nm 결과적으로 t 1 =50 nm인 경우 453~797 nm 범위의 파장에서 최상의 흡수 성능을 얻습니다. 이는 약 350nm 너비이며 흡수율은 95% 이상입니다.

또한, SiO2의 두께 스페이서 층은 또한 구조의 자기 공명을 결정하는 중요한 매개변수입니다. 흡수 스펙트럼 대 SiO2의 두께 도 3c의 spacer 층에서 공명 흡수 피크의 중심 파장은 SiO2의 두께가 증가함에 따라 적색편이됨을 알 수 있다. , 최적화된 두께는 t 2 =50nm, 나머지 매개변수는 p로 설정됨 x =200nm, d =120nm, t 1 =50nm. TiN 나노 디스크/SiO2 /Al 구조는 400~850nm에서 평균 흡수율이 96.1%로 상당히 만족스러운 광대역 흡수를 제공합니다.

그림 4a에서 680nm 부근의 흡수 피크 이면의 메커니즘을 이해하기 위해 나노 디스크를 극성 쌍극자로 처리하여 결합 쌍극자 근사 접근 방식을 사용했습니다. TiN 나노 디스크의 크기는 가시광선의 파장보다 훨씬 작기 때문에 준정적 근사가 이 경우를 처리하는 데 유효합니다. 준정적 근사에서 입사광으로 조명된 각 나노 디스크는 편광성을 갖는 쌍극자로 취급될 수 있습니다[42],

$$ \alpha \propto V\frac{\varepsilon_1-{\varepsilon}_2}{\varepsilon_2+L\left({\varepsilon}_1-{\varepsilon}_2\right)} $$ (1) <그림>

단층 MoS2가 없는 흡수 스펙트럼 p x =200nm, d =120nm, t 1 = 2 =50nm. 수직 입사에서 평면파로 조명된 TiN 나노 디스크의 정규화된 광학 소광 단면

자, V TiN 디스크의 부피를 나타냅니다. ε 1 =ε 1r + ε 1 는 TiN 나노 디스크의 주파수 종속 유전 유전율이며 ε 2 매몰 매질 SiO2의 유전 상수 . 입사광의 인가된 전기장이 디스크에 평행하게 편광될 때(즉, xy 평면), 형상 계수는 [42]

로 쓸 수 있습니다. $$ L=\frac{g}{2{e}^2}\left(\frac{\pi }{2}-ta{\mathrm{n}}^{-1}g\right)-\frac {g^2}{2} $$ (2) $$ g=\sqrt{\frac{1-{e}^2}{e^2}} $$ (3) $$ {e}^2=1-\frac{4{t}_1^2}{d^2} $$ (4)

여기, d TiN 나노 디스크의 직경 및 t 1 TiN 나노 디스크의 두께입니다. 따라서, 광학 소광 단면 σ 내선 polarizability에서 얻을 수 있습니다 [12, 43]

$$ {\sigma}_{ext}\propto k\operatorname{Im}\left(\alpha \right) $$ (5)

앞서 언급한 바와 같이, 준정적 근사는 단일 TiN 나노 디스크의 광학 소광 단면을 계산하는 데 적용할 수 있습니다. 나노 디스크의 정규화 된 광 소멸 단면은 그림 4b에 나와 있으며, 이는 p가 있는 그림 4a의 스펙트럼과 유사한 경향을 나타냅니다. x =200nm, d =120nm, t 1 =50nm 및 t 2 =50nm. 최대 광소광 단면적에 해당하는 파장은 약 715nm로 시뮬레이션 결과 흡수 스펙트럼의 약 680nm에서 피크 파장에 가깝습니다. 실제로, 수치 결과는 흡수 스펙트럼과 완전히 일치하지 않습니다. 왜냐하면 우리는 LSPR 흡수 피크를 시뮬레이션하기 위해 TiN 나노 디스크의 치수만 고려했지만 나노 디스크와 간격의 자기 공명 사이의 크로스 토크는 무시했기 때문입니다. 이는 완전한 흡수 대역을 넓히는 데 중요한 영향을 미치고 우리 구조의 흡수 성능 향상에 기여해야 합니다. 이에 대해서는 다음 섹션에서 설명합니다.

단파장 가장자리에서 흡수를 높이기 위해 단층 MoS2 TiN 나노 디스크/SiO2에 도입 /Al 구조는 각각 나노 디스크 어레이 위와 아래에 삽입하여 그림 1a와 같습니다. 매개변수가 p로 설정되었습니다. x =200nm, d =120nm, t 1 =50nm 및 t 2 =이전에 얻은 최적화된 결과를 기반으로 하는 50nm입니다. 나노 디스크 주변의 전기장은 그림 6과 같이 LSPR의 여기로 인해 강화됩니다. 결과적으로 강화된 전기장은 초박형 단층 MoS2에서 흡수를 강화합니다. , 그림 5a, b에 표시된 것처럼 두 경우 모두 더 나은 흡수 성능을 나타냅니다. MoS2 없이 TiN 나노 디스크/SiO2에서 /Al 구조로 400~850nm 범위에서 100%에 가까운 피크 흡수와 96.1%의 평균 흡수로 최고의 흡수 성능을 얻습니다. 단층 MoS2 사용 TiN 나노 디스크 어레이 아래에 삽입하면 100%에 가까운 피크 흡수도 관찰됩니다. 단층 MoS2가 없는 경우와 비교 , 95% 이상의 흡수 대역은 424 nm에서 842 nm 범위로 약 80 nm에서 넓어지고 400 nm에서 빛 파장의 흡수는 81에서 89%로 증가합니다. 결과적으로 400~850nm의 평균 흡수는 475~772nm의 100%에 가까운 흡수에 대해 약 300nm의 넓은 파장 범위에서 96.1%에서 98.1%로 향상됩니다. MoS2 포함 나노 디스크 어레이 위의 레이어에서 400~850nm에서 평균 흡수율이 96.8%로 전체 성능도 향상되었습니다. 위의 논의에서 단층 MoS2 나노 디스크 어레이 아래는 제안된 구조의 흡수 성능을 개선하는 데 더 나은 성능을 보입니다. 단층 MoS2의 기여를 명확히 하기 위해 전체 구조에 대한 단층 MoS2의 흡수 및 TiN 나노 디스크가 계산되어 그림 5c에 표시됩니다. 단층 MoS2 도입 후 , 단파장 가장자리에서 나노 디스크의 흡수가 약간 감소합니다. 그러나 단층 MoS2의 높은 흡수로 인해 , 전체 흡수는 스펙트럼의 단파장 가장자리에서 여전히 증가합니다. 장파장 가장자리에서 나노 디스크에 의한 흡수는 단층 MoS2 도입으로 더 높아집니다. . 전체적으로 단일층 MoS2로 흡수 대역폭이 넓어집니다. TiN 나노 디스크 아래에 있습니다.

<그림>

흡수 스펙트럼 a 및 확대된 흡수 스펙트럼 b 단층 MoS2 는 TiN 나노 디스크 어레이 아래에 도입되고 TiN 나노 디스크에는 도입되지 않습니다. TiN 나노 디스크 및 단층 MoS2의 흡수

또한 입사광의 편광각도에 따른 영향도 연구되었습니다. 그림 3d는 다른 메타물질 설계에서 보고된 바와 같이 흡수 스펙트럼이 입사광의 편광 각도에 거의 영향을 받지 않는다는 것을 보여줍니다[44,45,46]. 원형 나노 디스크의 회전 대칭은 수직 입사에서 다양한 편광 각도와 차이가 없음을 보장합니다. 또한, 육각형 어레이는 수직 입사에서 편광 각도에 둔감한 흡수를 만드는 3중 회전 대칭을 가지고 있습니다[44,45,46,47]. 결과적으로 구조의 전체 흡수는 편광에 둔감합니다.

MA 구조에서 빛이 어떻게 흡수되는지 보기 위해 서로 다른 공진 파장에 대한 에너지 흐름을 나타내는 필드 분포와 포인팅 벡터를 연구합니다. 그림 6a–c에서 전기장 분포는 xz y에서의 비행기 =0이며, 각각 파장 402, 502, 680nm에 해당하는 세 가지 경우 모두에서 LSPR이 발생하여 나노 디스크 주변의 전자기장을 강화하고 나노 디스크 사이의 전자기장을 제한함을 나타냅니다. 매개변수가 p로 설정되었습니다. x =200nm, d =120nm, t 1 =50nm 및 t 2 =50nm. 세 가지 경우를 비교하면 402nm에서 LSPR이 상대적으로 약하고 반사 전계가 강하여 82%의 약한 흡수를 나타냅니다. 502 및 680nm 파장의 경우 LSPR이 분명히 더 강력하여(그림 6b, c 참조) 각각 99.4% 및 99.6%의 더 나은 흡수를 나타냅니다. 더 나은 이해를 위해 Poynting 벡터도 전기장 분포로 표시됩니다. 특히 502 및 680nm 파장의 경우 나노 디스크 부근에서 더 큰 크기의 Poynting 벡터를 볼 수 있습니다. Poynting 벡터의 패턴으로부터 나노 디스크 주변에서 강한 공진이 발생하고 에너지가 나노 디스크로 흘러들어간다는 결론을 도출할 수 있다. 즉, 입사광 에너지는 주로 TiN 나노 디스크에 흡수된다. 또한, LSPR로 인한 TiN 나노 디스크 주변의 향상된 필드는 단층 MoS2의 흡수를 향상시킵니다. TiN 나노 디스크/SiO2의 흡수 대역을 확장합니다. 단층 MoS2의 두 경우 모두에 대한 /Al 구조 나노 디스크 어레이 위와 아래에 삽입됩니다.

<그림>

전기장의 분포 | |xz의 포인팅 벡터 y에서의 비행기 =0 파장의 빛으로 조명된 단위 셀의 λ =402nm(a ), 502nm(b ) 및 680nm(c ) 및 자기장 분포

더 깊이 파고 들기 위해 그림 7a–c는 나노 디스크의 상단 표면(인터페이스 1), TiN 나노 디스크와 SiO2 사이의 인터페이스에 대한 전계 강도 분포를 보여줍니다. 층(인터페이스 2) 및 SiO2 사이의 인터페이스 xy를 따라 있는 단위 셀의 층 및 하단 Al 기판(인터페이스 3) 각각 공명 파장 680nm에서 평면입니다. 모든 강도 분포는 대칭이며 최대 공진 강도는 TiN 나노 디스크의 가장자리에 있어 진동 전하가 축적됨을 나타냅니다(그림 7a-c). 계면 3과 관련하여 SiO2를 통과하는 나노 디스크에 의한 산란 전자기장으로 인해 계면 2에 비해 공진 강도가 감쇠됩니다. 다른 방향을 따라 스페이서 층. 그림 6d에서 볼 수 있듯이 자기 공명은 틈새에서 여기되어 입사광의 자기장과 강하게 상호 작용하는 인공 자기 모멘트를 발생시킵니다[48]. 따라서 간극에서 전자기장은 강화될 수 있고 에너지는 TiN 나노 디스크와 Al 기판 사이의 간극에 효율적으로 제한됩니다. LSPR과 자기 공진이 임피던스가 일치하면 전체 흡수가 1에 도달합니다[19]. 나노 디스크 직경이 증가함에 따라 크로스 토크가 강해져서 임피던스 매칭 조건이 변경됩니다. 결과적으로 하나의 흡수 피크는 파장 502nm 및 680nm에서 두 개의 흡수 피크로 분할되며, 여기서 LSPR과 자기 공명은 단일 흡수에 임피던스 일치됩니다. 또한 자기 공명의 존재로 인해 단층 MoS2 나노 디스크 어레이 아래에 삽입된 것이 나노 디스크 어레이보다 성능이 더 좋습니다. 무엇보다 인접한 나노디스크 사이의 크로스 토크와 함께 나노 디스크의 강한 LSPR의 여기와 갭에서의 자기 공명으로 인해 광대역 완벽한 흡수가 얻어진다. 개발된 나노가공 기술로 박막 증착 및 식각 공정을 통해 디자인을 구현할 수 있습니다.

<그림>

xy의 전계 분포 a에서 668nm의 공진 파장에 대한 평면 인터페이스 1:상단 TiN 디스크 표면, b 인터페이스 2:TiN 디스크와 SiO2 사이의 인터페이스 레이어 및 c 인터페이스 3:SiO2 사이의 인터페이스 레이어 및 하단 TiN 레이어

결론

이 작업에서는 400nm에서 850nm 사이의 파장대역에서 메타물질 완전 흡수체를 FDTD 방법으로 연구했습니다. 우리가 처음 제안한 TiN 나노 디스크/단층 MoS2 /SiO2 /Al 구조는 475nm~772nm에서 거의 100%(99% 이상) 흡수를 갖는 300nm 대역폭을 포함하여 400nm~850nm에서 평균 98.1%의 광대역 완전 흡수를 제공합니다. 흥미로운 흡수의 실현은 강한 LSPR, TiN 나노 디스크의 크로스 토크 및 갭에서의 자기 공명으로 인해 이루어집니다. 중요한 것은 단층 MoS2를 도입하는 것입니다. 흡수 성능이 크게 향상되었습니다. 또한, 완벽한 흡수체는 수직 입사에서 편광-무감도를 나타냅니다. 소형화 측면에서 메타물질 흡수체의 치수는 150nm 두께로 줄일 수 있습니다. 결론적으로 본 연구에서 제안한 완벽한 흡수체는 육각형의 주기적인 원형의 TiN 나노 디스크 패턴과 단층 MoS2 단위 흡수에 가까운 광대역을 제공하며 광전지 장치 및 빛 트래핑에 유망합니다.

약어

FDTD:

유한 차분 시간 영역

LSPR:

국부적인 표면 플라즈몬 공명

MA:

메타물질 흡수체


나노물질

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