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처프드 초격자 전자 감속층으로 AlGaN 심자외선 LED 효율 향상

요약

AlGaN 기반 심자외선(DUV) 발광 다이오드(LED)는 전자 오버플로와 불충분한 정공 주입으로 어려움을 겪습니다. 본 논문에서는 활성 영역으로 주입되는 전자를 감속시키고 복사 재결합을 개선하기 위해 초격자 전자 감속층(SEDL)을 갖춘 새로운 DUV LED 구조를 제안합니다. 여러 처프드 SEDL의 DUV LED 성능에 미치는 영향을 실험적, 수치적으로 연구했습니다. DUV LED는 금속유기 화학 기상 증착법(MOCVD)으로 성장하여 762×762µm² 칩으로 제작되었으며, 275nm 단일 피크 방출을 보입니다. 순방향 전류 40mA에서 외부 양자 효율(EQE) 3.43%, 동작 전압 6.4V가 측정되어, 알루미늄 조성 상승 처프드 SEDL을 가진 DUV LED의 벽면 플러그 효율(WPE)은 2.41%입니다. 상승 알루미늄 조성 처프드 SEDL을 가진 DUV LED 수명은 L50에서 10,000시간 이상으로 측정되었으며, 이는 캐리어 주입 촉진 때문입니다.

서론

최근 AlGaN 기반 심자외선(DUV) LED(스펙트럼이 UVB 320-280nm, UVC 280-100nm에 속함)는 식물 조명, 광치료, 정수, 공기 및 표면 살균 응용으로 많은 주목을 받아왔습니다[1-6]. 그러나 최첨단 AlGaN 기반 DUV LED의 발광 출력 파워(LOP)는 발광 파장이 짧아질수록 크게 떨어집니다[7,8]. 이러한 DUV LED는 낮은 내부 양자 효율(IQE), 광추출 효율(LEE), 캐리어 주입 효율(CIE)을 겪습니다[9-13]. 일반적으로 낮은 IQE는 높은 결함 밀도와 스레딩 전위 때문이며, 불충분한 LEE는 AlGaN 소재 분극과 불투명 p-GaN 접촉층 흡수 때문입니다[14-18]. 게다가 전자 오버플로는 열악한 CIE의 주원인으로, AlGaN 소재에서 부적절한 정공 밀도와 전자-정공 이동도의 현저한 불균형 때문입니다[19,20].

관례적으로 높은 Al 조성 p형 AlGaN 전자 차단층(EBL)을 사용하여 전자 오버플로를 억제합니다. 그러나 EBL이 도입하는 원자가 밴드 장벽으로 정공이 활성 영역으로 거의 주입되지 못하며, Mg 도펀트 낮은 활성화 효율과 정공의 작은 이동도로 인해 활성 영역 장벽을 넘어 n형 층 근처 양자 우물로 이동하는 정공은 더 적습니다[21]. 정공 차단층, 특수 설계된 마지막 장벽, EBL, 다중 양자 우물 구조 등 전자 및 정공 주입 개선을 위한 다양한 시도가 있었으나[22-26], DUV LED 성능은 실질적으로 개선되지 않았습니다.

본 연구에서는 전자 주입을 감속시키고 정공 주입을 저해하지 않으면서 전자 오버플로를 억제하는 초격자 전자 감속층(SEDL)을 갖춘 새로운 DUV LED 구조를 제안했습니다. 여러 SEDL의 DUV LED 성능에 미치는 영향을 실험적, 수치적으로 연구했습니다. DUV LED는 MOCVD로 성장하여 762×762µm² 칩으로 제작되었으며 275nm 단일 피크 방출을 보입니다. EQE 3.43%, 동작 전압 6.4V가 40mA 순방향 전류에서 측정되어, 알루미늄 조성 상승 처프드 SEDL을 가진 DUV LED의 WPE는 2.41%입니다. 상승 알루미늄 조성 처프드 SEDL을 가진 DUV LED 수명은 L50에서 10,000시간 이상으로 측정되었습니다. 또한 이론 시뮬레이션으로 성능 향상 메커니즘을 조사했습니다. 처프드 SEDL이 활성 영역으로 전자 및 정공 주입을 평형화하여 n형 층 근처 처음 몇 양자 우물에서 복사 재결합을 촉진함을 검증했습니다.

방법 및 실험 섹션

MOCVD 에피택시

AlGaN 기반 DUV LED 이종구조는 수직 냉벽 MOCVD 시스템으로 성장했습니다. 전체 구조 에피택시에 트리메틸알루미늄(TMA), 트리메틸갈륨(TMG), 암모니아(NH₃)를 각각 Al, Ga, N 소스로 사용했습니다. H₂를 캐리어 가스로 사용했습니다. 그림 1a는 처프드 SEDL을 가진 DUV LED 구조 개략도입니다. 성장은 초기 AlN 기울기 중간층을 사용한 성장 모드 수정을 위한 성장 방법[27]으로 2.7µm 두께 AlN으로 시작했으며, 이후 3µm 두께 Si 도핑 Al₀.₆Ga₀.₄N n형 접촉층이 이어지며, 이 n형 층의 전자 농도와 이동도는 홀 시스템으로 각각 4.5×10¹⁸cm⁻³, 52cm²/V·s로 측정되었습니다. 이어서 40nm 두께 비도핑 SEDL이 따릅니다. 그림 1b-e는 기존 DUV LED와 SEDL을 가진 세 가지 제안 DUV LED의 밴드 구조를 보여주며, 각각 샘플 A, B, C, D로 명명되었습니다. 그림 1c에서 샘플 B는 20주기 균질 Al₀.₆₅Ga₀.₃₅N/Al₀.₅Ga₀.₅N 초격자 균일 SEDL을 가집니다. 샘플 C와 D의 처프드 SEDL은 네 세트의 5주기 초격자로 구성되며, 높은 Al 조성 층은 각각 0.7, 0.65, 0.6, 0.55이고, 낮은 Al 조성 층은 0.5로 일정하게 유지됩니다. 샘플 C는 바닥에서 위로 갈수록 높은 Al 조성 층이 점차 상승하며, 샘플 D는 이와 반대입니다(그림 1d, e). SEDL 각 층 두께는 1nm로 고정했습니다. DUV LED 활성 영역은 전류 확산을 위한 Al₀.₆Ga₀.₄N:Si 클래딩 층, 14nm 두께 Al₀.₅₇Ga₀.₄₃N 장벽과 2nm 두께 Al₀.₄₅Ga₀.₅₅N 우물을 사용하는 5주기 다중 양자 우물로 구성됩니다. 이후 Al₀.₇Ga₀.₃N:Mg EBL과 GaN:Mg p형 접촉층이 순차적으로 성장되었습니다. p-GaN 정공 농도와 이동도는 홀 시스템으로 각각 3.6×10¹⁷cm⁻³, 15cm²/V·s로 측정되었습니다.

DUV LED 구조 시뮬레이션(SEDL 유무). a 처프드 SEDL을 가진 DUV LED 구조 개략도. 20주기 SEDL을 n형 AlGaN 층과 AlGaN 전류 확산 클래딩 층 사이에 삽입. b 기존 샘플(A) 전체 밴드 구조(SEDL 없음). 하이라이트 영역은 SEDL 삽입 지정 영역. c 샘플(B) SEDL 밴드 구조: 20주기 균질 Al0.5Ga0.5N/Al0.65Ga0.35N 초격자. 각 SEDL 층 1nm. d 샘플(C) SEDL 밴드 구조: 네 세트 5주기 하강 Al 조성 SEDL 초격자, 높은 Al 조성 층 0.7, 0.65, 0.6, 0.55. e 샘플(D) SEDL 밴드 구조: 네 세트 5주기 상승 Al 조성 SEDL 초격자, 높은 Al 조성 층 0.55, 0.6, 0.65, 0.7

소자 제작

MOCVD 성장 후 표준 공정으로 DUV LED를 제작했습니다. 먼저 건식 식각으로 n형 Al₀.₆Ga₀.₄N 접촉층 상단 150nm 아래까지 메사 구조(사각형, 핑거 형상) 형성, 900°C 어닐링으로 식각 손상 복구. 이후 Ti/Al/Ni/Au n-접점 금속 스택 증착, 질소 분위기 850°C 어닐링. 이후 ITO 박막 증착, 250°C 어닐링으로 p-접점용, 후속 두꺼운 전극 증착, 패시베이션 층 증착, 패드 증착, 스텔스 다이싱으로 762×762µm² 칩 제작.

시뮬레이션

DUV LED 성능 향상 메커니즘을 규명하기 위해 밴드 다이어그램, 광학 특성, 캐리어 수송 특성을 Crosslight APSYS(반도체 소자 고급 물리 모델) 프로그램[28]으로 슈뢰딩거 방정식, 푸아송 방정식, 캐리어 수송 방정식, 전류 연속 방정식을 자기일관적으로 풀어 시뮬레이션했습니다. 쇼클리-리드-홀(SRH) 재결합 시간은 p형 삽입층 1ns 외 모든 층 1.5ns로 설정(SRH 수명은 도핑 레벨 의존[29]). 내부 손실 2000m⁻¹[30]. 보잉 파라미터 b=1eV, AlGaN 밴드 오프셋 비율 0.7/0.3 가정[31]. 오제 재결합 계수 1×10⁻³⁰cm⁶/s로 실험 피팅[32]. 내재 계면 전하(자발 및 압전 분극)는 Fiorentini 등 방법[33]으로 계산. 결함 스크리닝 고려하여 표면 전하 밀도를 계산값의 40%로 가정[34].

결과 및 논의

네 샘플이 동일한 AlN 및 n형 AlGaN 템플릿을 가지므로, 샘플 A, B, C, D 결정질 품질은 고해상도 X선 회절(HR-XRD)로 측정했습니다. 표 1과 같이 대칭 (002) 면과 비대칭 (102) 면을 따른 X선 로킹 커브(XRC) 측정 결과, 네 샘플의 XRC 전폭 반최대(FWHM)와 스레딩 전위 밀도(TDD)는 거의 동일하여 결정질 품질이 소자 성능 향상의 주원인이 아님을 나타냅니다. 또한 AlGaN 층 TDD가 AlN 층보다 높은데, 이는 혼합 결정 특성, 계면 결함, Si 도핑 불순물 때문입니다[35]. Ban 등 연구에 따른 IQE와 TDD 상관관계에 따라 본 연구 모든 샘플 IQE는 약 30-40%입니다[36].

새로운 구조 성공적 성장 확인을 위해 대표적 샘플 B에 대해 단면 밝은필드 주사 투과 전자 현미경(BF-STEM) 측정을 수행했습니다(그림 2). 그림 2a에서 2.7µm 두께 AlN 성장 전 과정에서 TDD 감소를 볼 수 있습니다. 그림 2b는 SEDL 20주기 영역에서 좋은 주기성과 거의 1nm 두께 층을 보여줍니다. 또한 그림 2c에서 활성 영역의 5주기 다중 양자 우물이 뚜렷한 계면으로 인식되며, 장벽 14nm, 우물 ~2.1nm입니다.

전형적 샘플 B 형태 특성화. a AlN 템플릿 단면 STEM 이미지. b 20주기 SEDL 영역 단면 STEM 이미지. c 활성 영역 단면 STEM 이미지

소자 성능 조사를 위해 DUV LED 칩을 AlN 세라믹 기판에 공융 본딩하여 발열 효과 최소화했습니다. 이후 기판을 육각 알루미늄 플레이트에 솔더 페이스트로 장착. ATA-1000 광전 분석 시스템과 30cm 직경 적분구[37]로 전기적, 광학적 측정 수행. 그림 3a는 주입 전류 대비 발광 출력 파워(LOP) 변화. 상승 Al 조성 SEDL을 가진 샘플 D LOP는 40mA에서 6.17mW, 100mA에서 14.99mW, 360mA에서 44.975mW로 기존 샘플 A(SEDL 없음)보다 3배 높습니다. 이는 SEDL이 전자 오버플로 억제와 정공 주입에 유리함을 나타냅니다. 한편 네 샘플 모두 고바이어스에서 약간의 LOP 포화 현상 관찰되며, 이는 발열 효과와 오제 재결합 관련[38]. 그림 3b는 주입 전류 대비 EQE. 샘플 D 최대 EQE 3.43%(40mA), 샘플 A 피크 1.17%. 샘플 D LOP와 EQE가 균일 및 하강 Al 조성 SEDL을 가진 샘플 B, C보다 높아 샘플 D에서 더 효율적 복사 재결합을 입증. 그림 3c는 모든 샘플 전류-전압 특성. SEDL 도입으로 동작 전압이 샘플 A 5.13V(40mA)에서 샘플 B 7.09V(40mA)로 증가, 높은 Al 조성 SEDL 저항률 증가 때문. 또한 샘플 C, D 전압이 샘플 B보다 낮음. 구조 설계와 단일층 샘플 투과 측정으로 샘플 C, D SEDL 장벽 평균 Al 조성 62.5%, 샘플 B 65%. 높은 Al 함량은 낮은 도핑 효율과 높은 저항으로 동작 전압 증가 유도. 주목할 점은 샘플 D 전압이 40mA에서 6.4V로 최대 벽면 플러그 효율(WPE) 2.41% 달성. 10mA에서 전기발광 스펙트럼(그림 3d): 네 샘플 피크 방출 모두 275nm 부근, 피크 강도 경향은 LOP와 동일. 이는 상승 Al 조성 처프드 SEDL이 DUV LED 소자 성능 향상에 유효함을 나타냅니다.

다양한 SEDL 샘플 전기적, 광학적 특성(실온). a CW 바이어스 하 LOP 대 주입 전류. b CW 바이어스 하 EQE 대 주입 전류. c 주입 전류 대 동작 전압. d 10mA 주입 전류 시 모든 샘플 EL 스펙트럼, 피크 방출 ~275nm

개선 메커니즘 규명을 위해 APSYS 프로그램으로 이론 시뮬레이션 수행, 결과는 그림 4에 표시. 200mA에서 활성 영역 근처 전자 전류 밀도와 정공 전류 밀도 분포 계산(그림 4a, b). SEDL 가진 샘플들 전자 주입 전류 밀도가 샘플 A(SEDL 없음)보다 약간 낮음, 정공 주입 전류는 반대 상황으로 SEDL이 n형 AlGaN 전자 주입층에서 전자 감속 및 정공 주입 촉진 가능함 입증. 그림 4c에서 모든 샘플 복사 재결합률 계산. 다양한 SEDL 도입으로 n형 층 근처 양자 우물에서 복사 재결합률 현저히 증가. 샘플 A에서 D로 갈수록 5개 양자 우물 복사 재결합률이 점차 균일해지며, 상승 Al 조성 처프드 SEDL 가진 샘플 D에서 거의 동일. 이는 SEDL이 활성 영역으로 전자-정공 캐리어 주입 평형화 및 n형 층 근처 처음 몇 양자 우물 복사 재결합 동시 촉진 가능함 추가 입증. 네 샘플 IQE 시뮬레이션 결과 그림 4d에 플로팅. 샘플 D IQE 최고로 그림 4b EQE와 일치. 게다가 SEDL 가진 샘플에서 효율 드룹 현저히 개선. 전체 주입 전류 범위에서 효율 드룹 = (IQE_max - IQE_250mA)/IQE_max 정의로 샘플 A, B, C, D 각각 70.33%, 59.79%, 48.93%, 36.26%. 효율 드룹은 일반적으로 전자 누설과 불충분한 정공 주입 원인[39]. 드룹 개선은 SEDL이 활성 영역 캐리어 수송 균형화 및 양자 우물 복사 재결합 촉진으로 소자 성능 최종 향상됨을 명확히 함.

이론 시뮬레이션 및 분석. a 200mA 주입 전류 시 활성 영역 전자 전류 밀도. b 200mA 주입 전류 시 활성 영역 정공 전류 밀도. c 200mA 주입 전류 시 다중 양자 우물 복사 재결합률. d 주입 전류에 따른 계산 IQE 의존성

소자 수명 20mA, 실온에서 측정. 각 샘플당 정확성 위해 10개 칩 무작위 선택, 상대 LOP 평균을 다양한 스트레스 시간에서 그림 5에 도시. 보듯 샘플 A 대비 SEDL 가진 샘플들 수명 현저히 연장. LED 소자 열화는 결함 축적, 옴 전도 채널, 불충분한 캐리어 주입과 부분적 관련[40]. 수명 향상은 SEDL이 전자-정공 수송 균형화 및 활성 영역 캐리어 주입 촉진 추가 검증. 게다가 상승 Al 조성 처프드 SEDL 가진 샘플 D 평균 동작 수명 L50에서 10,000시간 이상으로 실용 응용에 적절.

20mA, 실온에서 모든 샘플 상대 LOP 대 에이징 시간 함수. 상대 LOP 50% 미만 시 에이징 중단. 검정, 빨강, 초록, 파랑 곡선은 각각 샘플 a, b, c, d. 상승 Al 조성 처프드 SEDL 가진 샘플 D 수명 L50에서 10,000시간 이상

결론

처프드 초격자 전자 감속층이 DUV LED에 미치는 영향을 실험적, 수치적으로 조사했습니다. 결과는 처프드 SEDL이 활성 영역으로 전자 및 정공 주입을 평형화하여 n형 층 근처 처음 몇 양자 우물에서 복사 재결합을 촉진함을 나타냅니다. 복사 재결합 증가는 DUV LED 소자 성능 향상으로 이어집니다. AlGaN 기반 DUV LED를 762×762µm² 칩으로 제작, 275nm 단일 피크 방출. 40mA 순방향 전류에서 EQE 3.43%, 동작 전압 6.4V 측정되어 상승 Al 조성 처프드 SEDL 가진 DUV LED WPE 2.41% 입증. 상승 Al 조성 처프드 SEDL 가진 DUV LED 수명 L50에서 10,000시간 이상 측정, 캐리어 주입 촉진 덕분. 레이저 리프트오프, 표면 거칠기, 반사 전극, 캡슐화 도입으로 추가 개선 기대. 전반적으로 처프드 SEDL 설계 DUV LED는 만족스러운 전기적 특성, 우호적 광학 성능, 바람직한 신뢰성 보이며 고효율 정수 및 표면 살균에 유망.

데이터 및 재료 가용성

원고의 모든 데이터와 재료는 이용 가능합니다.

약어

APSYS:
반도체 소자 고급 물리 모델
BF-STEM:
밝은필드 주사 투과 전자 현미경
CIE:
캐리어 주입 효율
DUV:
심자외선
EBL:
전자 차단층
EQE:
외부 양자 효율
FWHM:
전폭 반최대
HR-XRD:
고해상도 X선 회절
IQE:
내부 양자 효율
LED:
발광 다이오드
LEE:
광추출 효율
LOP:
발광 출력 파워
MOCVD:
금속유기 화학 기상 증착
SEDL:
초격자 전자 감속층
SRH:
쇼클리-리드-홀
TDD:
스레딩 전위 밀도
TMA:
트리메틸알루미늄
TMG:
트리메틸갈륨
WPE:
벽면 플러그 효율
XRC:
X선 로킹 커브

나노물질

  1. 초고이득 전자 증배관을 위한 최적화된 Al₂O₃/MgO 방출층
  2. 자외선 조사로 4H-SiC PiN 다이오드 차단 전압 향상: 실험 및 시뮬레이션 통찰
  3. 탄소나노튜브 복합화로 리튬이온 배터리 양극 소재 LiNi0.8Co0.15Al0.05O2 성능 향상
  4. 메탄올 후처리 PEDOT:PSS 정공 수송층으로 실리콘/유기 하이브리드 태양전지 효율 12.2% 달성
  5. CdSe 양자점과 LiF 전자 수송층을 이용한 역구조 페로브스카이트 태양전지의 우수한 성능
  6. Bi₄Ti₃O₁₂/Ag₃PO₄ 헤테로접합 나노복합체의 가시광 촉매 활성 향상으로 로다민 B 분해
  7. 슈퍼격자 p형 전자 차단층으로 근제로 효율 드롭 달성한 초고효율 AlGaN 심자외선 LED
  8. 고극성 알코올 처리로 PEDOT:PSS 정공수송층 개선해 페로브스카이트 LED 성능 향상
  9. 최적화된 광흡수로 GaAs 핀-접합 나노콘 태양전지의 광전 변환 효율 향상
  10. PNP-AlGaN 구조 도입 AlGaN 기반 심자외선 LED 전류 확산 향상