제어 가능한 광학 속성은 광전자 응용 분야에 중요합니다. 2차원 Janus WSSe의 고유한 특성과 잠재적인 응용을 기반으로 첫 번째 원칙 계산을 통해 WSSe 이중층의 변형률 변조된 전자 및 광학 특성을 체계적으로 조사합니다. 선호되는 적층 구성 및 칼코겐 차수는 결합 에너지에 의해 결정됩니다. 모든 안정적인 구조의 밴드갭은 외부 응력에 민감한 것으로 밝혀졌으며 적절한 압축 변형 하에서 반도체에서 금속성에 맞춰질 수 있습니다. 원자 궤도 투영 에너지 밴드는 축퇴와 구조적 대칭 사이의 양의 상관 관계를 보여주며, 이는 밴드갭 진화를 설명합니다. 쌍극자 전환 기본 설정은 이축 변형에 의해 조정됩니다. 등방성 및 등방성 광학 특성 간의 제어 가능한 변환은 약 -6%~-4% 임계 변형률에서 달성됩니다. WSSe 이중층의 변형 제어 가능한 전자 및 광학 특성은 차세대 광전자 응용 분야를 탐색하는 중요한 경로를 열 수 있습니다.
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소개
새로운 특성을 가진 2차원(2D) 재료는 차세대 전자 장치에서 큰 응용 가능성을 보여주고 있습니다. 유망한 후보로서, 조정 가능한 밴드갭을 갖는 2D-계층 전이 금속 디칼코게나이드(TMDC)가 지난 10년 동안 광범위하게 연구되었으며 터널링 전계 효과 트랜지스터[1], 발광 다이오드, 광검출기[2, 3], 센서[4] 등.
고도로 대칭적인 MX2를 넘어서 (남 =Mo, W; X =S, Se, Te) 구성, 새로운 Janus 구조 TMDC, 화학식 MXY(M) =Mo, W; X ≠ 예 =S, Se, Te)는 독특한 광학 및 전자 특성으로 인해 점점 더 많은 관심을 받고 있습니다. 단층 MXY는 A, A'로 표시된 두 개의 다른 칼코겐 원자 층과 ABA' 원자 적층을 형성하는 하나의 전이 금속 원자 층 B로 구성됩니다. MX2와 비교 , MXY는 수직 쌍극자와 향상된 Rashba 스핀-궤도 결합으로 이어지는 거울 대칭이 깨지는 비대칭 정렬 구성을 가지고 있습니다[5]. Janus WSSe의 기하학적 및 전자적 구조는 이미 보고되었으며 두 WS와 구별되는 많은 특징을 가지고 있음이 입증되었습니다2 및 WSe2 . 예를 들어, WSSe의 수소 발생 반응 촉매 활성은 현재의 TMD 기반 촉매보다 우수한 것으로 밝혀졌습니다[6]. WSSe 전계 효과 트랜지스터는 또한 전자 이동성과 I에서 더 나은 성능을 달성했습니다. 켜기 /나꺼짐 기존 TMD 단층의 비율보다 높습니다[7]. 고유한 단층의 흥미로운 특성에도 불구하고 이중층 및 다층 두께와 다양한 적층 구조를 가진 Janus TMDC는 MXY 구성의 비대칭을 고려할 때 심오한 물리적 의미를 가질 수 있습니다. 예를 들어, Se-S-Se-S-ordered WSSe 이중층은 태양 전지 응용을 위한 광전 변환 효율의 효율을 향상시킬 것으로 예측되었습니다[8].
고유한 Janus TMDC 재료를 기반으로 전자 및 광학 특성의 정확한 제어를 실현하는 것은 장치 설계의 다양한 요구를 충족하는 데 필수적입니다. 전기장[9, 10], 변형률[11, 12], 표면 장식[13, 14] 및 자기 도핑[15,16,17]은 2D TMDC의 전자 및 광학 거동을 조절하는 효과적인 수단으로 입증되었습니다. 이러한 방법 중 변형 엔지니어링은 제어 가능한 프로세스로 가역적이며 추가 격자 결함 및 재료 손상을 생성하지 않습니다. 또한 변형 공학은 구조적 대칭을 변경하여 2D 재료의 편광 특성을 발생시키고 향후 응용 분야에서 큰 전망을 제공할 수 있습니다. 보고된 바와 같이 변형된 WSe2 단층은 전자 밴드 구조의 명백한 변화를 보여주고[18,19,20,21,22] 광활성 장치[23], Valleytronics[18, 24], 광검출기[25] 및 Li용 양극 재료의 응용 분야에서 고유한 이점을 보여줍니다. -이온 배터리[26]. 그럼에도 불구하고 2D Janus WSSe 이중층의 밴드 진화 및 광학 이방성과 같은 전자 및 광학 특성에 대한 변형 공학은 아직 보고되지 않았습니다.
이 연구에서 우리는 첫 번째 원칙 밀도 함수 계산을 통해 WSSe 이중층의 전자 및 광학 특성의 변형률 변조에 대한 조사를 수행합니다. 이중층의 가장 유리한 적층 순서의 결정으로 조사가 시작됩니다. 세 가지 안정적인 구성의 변형에 따른 밴드 구조가 계산됩니다. WSSe 이중층의 밴드갭은 맞춤화되고 원자 궤도 기여는 관련 메커니즘을 이해하기 위해 밝혀졌습니다. 광학 이방성은 적용된 변형을 통해 유전 특성을 조정하여 변조됩니다. 등방성 광학 속성과 등방성 광학 속성 간의 제어 가능한 변환을 보여줍니다.
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계산 방법
모든 이론적 계산은 GGA(generalized gradient approximation)가 있는 DFT(Density Functional Theory)를 기반으로 합니다. 비엔나 Ab-initio에서 구현된 정확한 PAW(Projector-Augmented Wave) 방법 시뮬레이션 패키지(VASP) [27,28,29] 코드를 사용합니다. 1 × 1 단위 셀이 있는 슬래브 모델이 구성되고 z를 따라 20Å 진공층이 있습니다. 방향은 인접 슬래브 간의 인위적인 상호 작용을 최소화하는 데 사용됩니다. 채택된 W, S 및 Se 원자의 원자가 전자 구성은 5p입니다. 65d46초2
, 2초23p4
, 및 4s
2
4p
4
, 각각. Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)[31] 매개변수화를 사용하는 GGA[30]는 교환 상관 함수로 사용됩니다. 전자파 기능은 400 eV의 에너지 차단으로 평면파에서 확장됩니다. Brillouin 구역은 k의 19 × 19 × 1 Monkhorst-Pack 그리드로 샘플링됩니다. 포인트들. DFT-D2 분산 보정 방법은 구조 완화 및 전자 구조 계산에 포함되어 반 데르 발스 적분의 효과를 올바르게 설명합니다. 격자 상수를 포함한 모든 원자 자유도는 0.01eV/Å 및 10
-6
의 일관된 수렴 기준으로 완전히 완화됩니다. eV는 각각 원자력 및 총 에너지에 대한 것입니다.
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결과 및 토론
Janus WSSe 단층은 육각형 격자를 가지며, 단위 셀은 표면 S 및 Se 원자와 3-배위 결합된 평면 벌집형 격자의 중간 W 원자로 구성됩니다. WSSe의 최적화된 격자 상수는 3.23 Å이고 W-S 및 W-Se 결합 길이는 각각 2.42 및 2.53 Å이며 이전에 보고된 값과 일치합니다[32]. 구조적 대칭에 따라 WSSe 이중층의 다섯 가지 적층 구성이 고려되며 각각 AA, AA', AB, AB' 및 A'B로 표시됩니다. 각 적층에 대해 S-Se-S-Se, Se-S-S-Se 및 S-Se-Se-S의 세 가지 칼코겐 층 차수가 고려됩니다. WSSe 이중층의 모든 평형 기하학적 구성은 그림 1에 나와 있습니다. 각 구성은 층간 간격을 최적화하기 위해 각각 완전히 이완됩니다.