NiFe 나노와이어 네트워크에서 현저한 스핀 의존 열전 현상 관측

결과 및 고찰

실온(RT) 순수 Ni, Fe 20%, 30%, 40% 함유 NiFe 합금 NW 네트워크 절대 열전력 Fig. 2a. 열전력 Fe 함량 증가에 따라 지속 증가, 순수 Ni -20 μV/K에서 Ni₆₀Fe₄₀ 약 -45 μV/K 도달. Fig. 2a 오차 막대는 전기도금 공정 관련 합금 조성 불확실성 기인. 벌크 NiFe 합금 실험 데이터[31]와 잘 일치. 따라서 세밀 조성 조절 NiFe 합금이 순수 강자성 금속 Co, 열전대 소재 콘스탄탄(Cu₅₅Ni₄₅: S≈-38 μV/K)보다 현저히 큰 제벡 계수 산출 가능. Py NW 측정값(S≈-37 μV/K)도 문헌 벌크 값[32, 33]과 매우 유사. Fig. 2b, c 패널 Ni, Py NW 시료 IP, OOP 방향 인가 자기장 하 RT 저항, 열전력 자기장 의존성. Py, Ni NW 시료 저항, 열전력 두 방향서 동일 자기장 의존성. R(H) 곡선 이방성 자기저항 효과와 잘 일치, 전이 강자성 금속 스핀-궤도 산란 이방성 기인. 이 효과는 자화와 전류 방향 각도 증가시 저항률 감소 유도. 전류 흐름 NW 세그먼트 따라 제한되므로 IP 방향 포화 자화 전류와 평균 ±65° 각도. 반면 OOP 방향 포화 자화 시 자화-전류 평균 각도 훨씬 작음(±25°). 따라서 외부 자기장 인가 시 저항 감소 IP 방향 인가 때 더 큼. 자화-전류 수직 배열 예상 낮은 저항 상태는 이런 NW 네트워크서 달성 불가. Ni, NiFe 합금 NW 네트워크 모두 횡방향 자기장 증가 시 열전력 절댓값 증가 관측, 단일 NW 선행 연구[34]와 잘 일치. Fig. 2d IP 방향 RT 자기저항, 자기열전력 크기 순수 Ni, NiFe 합금 NW 네트워크 함수. MR, MTP 비율 정의: MR=(R(H=0)-R(H_sat))/R(H=0), MTP=(S(H=0)-S(H_sat))/S(H=0), H_sat=10 kOe. NiFe 합금 시료 MTP 비율 크기 MR 비율과 비슷하거나 작음(Py). Py NW 네트워크 MTP 비율 해당 MR 비율보다 작은 것 Py 박막 측정[35]과 일치. 대조적으로 Ni NW 네트워크 MTP 효과 -5%로 MR 비율 1.5%보다 훨씬 큼. 단일 Ni NW 선행 측정[34]서 같은 MTP 증대 관측과 일치. Ni 박막서 제벡 계수 이방성이 이방성 MR(~1.5%)과 비슷한 크기 관측[35]. Ni NW 예기치 않은 MTP 증대 이해 위해 추가 연구 필요.

FM/Cu 다층에서 층 수직 방향 제벡 계수 키르히호프 법칙[36]으로 대응 수송 특성서 계산 가능:

$$ S_{\perp} = \frac{S_{\text{Cu}} \kappa_{\text{FM}} + \lambda S_{\text{FM}} \kappa_{\text{Cu}}}{\lambda \kappa_{\text{Cu}} + \kappa_{\text{FM}}} $$ (1)

여기서 S_FM,Cu, κ_FM,Cu 강자성 소재, Cu 열전력, 열전도도, λ=t_FM/t_Cu FM, Cu 층 두께 비. 식 (1)서 λ 너무 작지 않으면 S_FM κ_Cu >> S_Cu κ_FM이므로 S_⊥ 주로 큰 FM 금속 열전력 결정.

반면 FM/Cu 다층 적층 층 평행 방향 제벡 계수:

$$ S_{\parallel} = \frac{S_{\text{Cu}} \rho_{\text{FM}} + \lambda S_{\text{FM}} \rho_{\text{Cu}}}{\lambda \rho_{\text{Cu}} + \rho_{\text{FM}}} $$ (2)

ρ_FM, ρ_Cu 해당 전기 저항률. 이 경우 λ 매우 큰 경우만 큰 열전력 획득. 층 평행·수직 방향 대조적 거동 Fig. 3a Py/Cu 다층 식 (1), (2), 벌크 퍼멀로이[32, 33, 37, 38](ρ_Py≈25 μΩcm, S_Py=-35 μV/K), 구리(ρ_Cu=1.6 μΩcm, S_Cu=1.7 μV/K), 비데만-프란츠 법칙 추정 열전도도(κρ=LT, T 온도, L 로렌츠 수) 사용해 예시. 벌크 Py 단결정서 비교적 작은 격자 열전도도 기여로 추정값 약간 변화 예상. 다층 나노와이어 전기 저항률, 열전도도 벌크 구성성분서 크게 다를 수 있으나, 층 평행·수직 방향 대조 거동 동일 유지. 따라서 Py, Cu 등 이종 소재 교대 적층 다층 NW(Fig. 3a 참조) 유망 열전 소재 후보.

Fig. 3b에서 Py/Cu NW 네트워크 저항, 열전력 OOP, IP 방향서 동일 자기장 의존성. 쉬운 축 OOP 방향, 포화 자기장 약 1.8 kOe. 시료 큰 GMR 응답(낮은 저항 상태 R_P 정규화 GMR 비율 정의: GMR=R_AP/R_P-1, R_AP, R_P 고·저저항 상태 해당 저항) RT 값 IP, OOP 방향 각각 20.5%, 19% 도달. 작은 차이 이방성 자기저항 기여 기인. 예상대로 CPP-GMR Py/Cu NW 네트워크 포화 상태 측정 RT 열전력(S≈-25 μV/K, IP 방향) 균질 Py 시료 값보다 약간 작음. 대조적으로 CIP 기하학 NiFe/Cu 다층 보고 RT 제벡 계수(~-10 μV/K) 훨씬 작음[39]. 이하 NW 네트워크 필름 평면 내 측정만 보고. Fig. 3c MTP 절대값=(S_AP-S_P)/S_AP, S_AP, S_P 고·저저항 상태 해당 확산 열전력, MR 비율=(R_AP-R_P)/R_AP 정의. 온도 감소 따라 MTP 절대값 단조 증가, MR 비율과 유사. 효과 크기 RT 근처 비슷하나 저온 구간서 MTP 현저 강화. Co/Cu, CoNi/Cu NW 네트워크 저온서 MTP 현저 감소[16, 17]와 대조. T≈50 K서 Py/Cu 시료 MTP 약 70% 도달, Co/Cu, CoNi/Cu NW 네트워크 2-3배 큼. 저온 GMR 비율(~60%) 병렬 Py/Cu NW 어레이 선행 보고[27, 40]보다 약간 작음, 단순 저비용 상향식 방법으로 고성능 CPP-GMR 유연 박막 제작 가능 입증.

스핀업, 스핀다운 전자 병렬 전류 경로 간단 고려[41]로 고·저저항 상태 해당 열전력 S_AP, S_P:

$$ S_{\text{AP}} = \frac{S_{\uparrow} \rho_{\uparrow}+ S_{\downarrow} \rho_{\downarrow} }{\rho_{\uparrow} + \rho_{\downarrow}} $$ (3)

$$ S_{\mathrm{P}} = \frac{S_{\uparrow} \rho_{\downarrow}+ S_{\downarrow} \rho_{\uparrow} }{\rho_{\uparrow} + \rho_{\downarrow}} $$ (4)

여기서 다수, 소수 스핀 채널 별도 저항률 ρ_↑, ρ_↓, 제벡 계수 S_↑, S_↓ 정의. 따라서 스핀 의존 제벡 계수 S_↑, S_↓ [16]:

$$ S_{\uparrow} = \frac{1}{2} \big[S_{\text{AP}}\big(1-\beta^{-1}\big) + S_{\mathrm{P}}\big(1+\beta^{-1}\big) \big] $$ (5)

$$ S_{\downarrow} = \frac{1}{2} \big[S_{\text{AP}}\big(1+\beta^{-1}\big) + S_{\mathrm{P}}\big(1-\beta^{-1}\big) \big] $$ (6)

여기서 β=(ρ_↓-ρ_↑)/(ρ_↓+ρ_↑) 저항률 스핀 비대칭 계수. β=MR¹/² 사용 저온 β≈0.6 대략 추정, Py/Cu 다층 CPP-GMR 실험 선행 결과[42]와 합리적 일치. 식 (5), (6)서 극대 MR 비율(β→1) 한계에서 S_↑=S_P, S_↓=S_AP 유도 용이. Fig. 3d S_AP, S_P, S_↑, S_↓ 온도 변화. RT 이하 여러 제벡 계수 온도 감소 따라 거의 선형 감소, 확산 열전력 우세 지시. 균질 Py NW 네트워크 데이터 Fig. 3d 비교용 표시. 퍼멀로이 NW 제벡 계수 크기 식 (4) 예상대로 S_↑ 추정값과 근접. Py/Cu NW 네트워크 RT 스핀 의존 제벡 계수 ΔS=S_↑-S_↓=-12.3 μV/K, Co/Cu, CoNi/Cu NW 선행 값[16, 17]보다 큼. Py/Cu/Py 나노필라, 측면 스핀 소자 밸브 3D 유한요소 모델 사용 간접 추정값[3, 11]보다 훨씬 큼. 선행 Py/Cu 나노구조 실험서 접촉 열저항 결정/제거 어려움, 주요 오차源, 시뮬레이션으로 다층 적층 온도 기울기 추정 빈번. 다양한 자기 다층 시스템 실온 스핀 의존 제벡 계수 표 1 요약. 선행 연구서 βη 곱 -1 근접 시 무한대 MTP 예상 제안[16]. 위 분석서 Py/Cu 나노와이어 RT 근처 βη 곱 -0.1 근처 추정, Fig. 3d 보인 MTP, MR 비슷한 크기 발생.

결론

요약하면 3D 다공성 고분자 템플릿 전기증착으로 균일 Ni, NiFe 합금, Py/Cu 다층 나노와이어 네트워크 대량 합성. Ni NW MTP 5% 예기치 않은 높은 값 발견(MR ~1.5% 대비). NiFe 합금 나노와이어 네트워크 큰 열전력 표시, Ni₆₀Fe₄₀ 상온 약 -45 μV/K. Py/Cu NW CPP 기하학서 거대 자기저항, 자기열전 효과 보임, 저온서 50% 초과. 상온 큰 스핀 의존 제벡 계수 -12.3 μV/K 발견, 금속 자기 다층 선행 보고값보다 큼. 기하학 공학적 자기 나노와이어, 다층 전기증착 용이성, 우수 전기·열전 특성 덕분에 3D NW 네트워크 극히 가볍고 유연한 스핀 칼로리트로닉 소자 큰 잠재력. 예: 전자 소자 발생 폐열 에너지 이용·변환, 역으로 전자 소자 능동 냉각 솔루션 제공 등 적용 가능.

데이터 및 재료 가용성

본 연구 사용·분석 데이터셋 합리적 요청 시 교신저자 제공 가능.