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약한 강자성 정렬이 수반되는 반강자성 순서를 갖는 Ni 도핑된 Sb2Te3 토폴로지 절연체의 자기 민감도 분기

초록

자화율은 Néel 온도에서 불연속성을 나타내며 Néel 온도 아래에서 낮은 보자력장을 갖는 히스테리시스 루프가 관찰되었습니다. 제로 필드 냉각 및 필드 냉각 프로세스의 자기 민감성은 불연속 위의 온도에서 일치하고 온도 블로우 불연속에서 분리됩니다. 자화율 분할은 외부 자기장이 낮을수록 더 커집니다. 자기 이방성 에너지와 일치하는 7000 Oe 이상의 자기장에서 더 이상 자화율 분할이 관찰되지 않았습니다. 우리의 연구는 이러한 자화율 특성이 약한 강자성을 수반하는 반강자성 질서에서 비롯된다는 것을 뒷받침합니다.

소개

3차원 위상 부도체는 시간 반전 대칭에 의해 보호되는 선형 분산 틈이 없는 표면 상태를 가지고 있습니다[1, 2]. 위상 표면 상태는 스핀 필터링된 Dirac 페르미온으로 구성됩니다. 위상 표면 상태의 이 스핀 나선 질감은 전기 및 스핀 관련 응용 가능성으로 인해 많은 관심을 끌었습니다. [3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14 ,15,16,17,18,19,20]. 고유한 이국적인 특성 외에도 위상 절연체에 자화를 도입하면 전자 장치가 수정됩니다. 전도 전자와 자기 원자 사이의 이러한 교환 상호 작용은 시간 역전 대칭을 깨고 Dirac 표면 상태의 간격을 엽니다. 표면 상태의 Dirac 페르미온은 거대해지며[1, 2, 21] 양자 비정상 홀 효과[22, 23] 토폴로지 자기-전기 효과[24], 키랄 에지 모드의 조정 가능성[24]과 같은 많은 흥미로운 특성을 나타냅니다. 25, 26] 및 마조라나 땋기 [27,28,29]. 토폴로지 표면 상태의 캐리어는 이러한 자기전기적 특성을 지배합니다. 이론적 예측을 실현하기 위해 Mn, Cr 및 V-도핑된 (Bi, Sb)\(_{2}\)Te\(_{3}\) 박막에서 많은 실험 작업이 수행되었습니다[30]. 이러한 연구의 대부분은 양자 비정상 홀 효과, 위상 자기전기 효과 및 관련 응용과 같은 전기-자기 수송 특성에 주로 초점을 맞췄습니다. 자성 원소가 도핑된 위상 부도체를 가진 박막의 약한 자기 신호로 인해 자성 원소가 도핑된 위상 부도체에서 자기 도핑된 위상 부도체의 고유 자기 특성에 대한 연구는 드물고 관련 자기 결합에 대한 연구가 잘 이루어지지 않았습니다. 자기 소자가 도핑된 위상 절연체의 고유한 새로운 물리적 특성, 특히 자기 소자의 역할 및 관련 자기 상호 작용 결합을 이해하려면 관련 응용 분야에서 자기 특성을 정확하게 활용하는 것이 도움이 될 수 있습니다.

이 연구에서 우리는 Ni 도핑된 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 위상 절연체 단결정의 자기적 특성을 연구했습니다. 낮은 보자력 장이 있는 히스테리시스 루프가 Néel 온도(\(T_{\mathrm {N}}\)) 아래에서 관찰되었습니다. 자화율은 외부 자기장과 무관한 \(T_{\mathrm {N}}\)에서의 킥을 나타냅니다. 제로 필드 냉각 및 필드 냉각 프로세스의 자기 민감성은 \(T_{\mathrm {N}}\) 위에서 일치하고 \(T_{\mathrm {N}}\) 아래에서 분기됩니다. 자화율 분할은 외부 자기장과 온도가 낮을수록 더 커집니다. 7000 Oe 이상의 자기장에서 더 이상 자화율 분할이 관찰되지 않습니다. 우리의 연구는 이러한 자화율 특성이 약한 강자성을 동반하는 반강자성 질서에서 비롯된다는 것을 뒷받침합니다. 추출된 포화 자화율은 측정된 자화율 첨두의 경향과 잘 어울립니다. 자기 민감성 첨점이 토폴로지 표면 상태의 Dirac 지점에서 캐리어 스핀 텍스처에서 비롯된다는 대부분의 보고와는 별개로, 우리의 결과는 이것이 자기 요소의 강자성과 관련이 있을 수 있음을 보여줍니다.

실험 방법

<그림>

Ni\(_{0.016}\)Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 단결정의 XRD 스펙트럼. 날카로운 봉우리를 드러내며 고도로 단결정 구조를 지원합니다.

Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\)의 단결정은 집에서 만든 저항 가열 부유대 용해로(RHFZ)로 성장되었습니다. Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\)의 출발원료는 화학양론비에 따라 혼합하였다. 처음에는 고순도 원소 Ni(99.995%), Sb(99.995%) 및 Te(99.995%)의 화학양론적 혼합물을 \(700 \sim 800 ^{\circ }\)C에서 20시간 동안 용해한 다음 천천히 용해했습니다. 진공 석영 유리관에서 실온으로 냉각시켰다. 재료는 다음 RHFZ 실험을 위한 공급 막대로 사용되었습니다. 우리의 이전 연구는 위상 절연체 결정에서 극도로 높은 결정 균일성이 RHFZ 방법을 통해 얻을 수 있음을 지원합니다. 성장 후, 결정을 실온으로 노 냉각시켰다. 성장한 결정은 은빛으로 빛나는 거울과 같은 표면을 가진 기저면을 따라 절단된 다음 추가 실험을 위해 준비되었습니다. 에너지 분산 스펙트럼(EDS) 결과는 \(\mathrm {Ni} :\mathrm {Sb} :\mathrm {Te} =0.017 :2 :3\)임을 뒷받침합니다. 그림 1은 X선 회절(XRD) 스펙트럼을 보여줍니다. 날카로운 피크를 보여주고 이러한 피크는 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\)의 데이터베이스와 일치합니다. 이것은 샘플이 고도로 결정화되었음을 확인합니다. Ni 원자는 단결정에 균일하고 무작위로 분포할 것으로 예상됩니다. 결정 크기는 길이 3mm, 너비 2mm, 두께 0.42mm입니다. 자기장 측정은 최대 7T의 자기장을 갖는 상용 장치(Quantum Design MPMS)의 표준 기술을 사용하여 수행되었습니다. 자기장은 큰 쪼개진 표면에 수직으로 적용되었습니다.

결과 및 토론

그림 2는 서로 다른 온도에서 자기장의 함수로 자화를 보여주며 넓은 범위의 자기장과 온도에서 반자성 특성을 나타냅니다. 이 반자성은 캐리어 스핀에서 비롯되며 BSTS 토폴로지 절연체[31]의 이전 보고서와 일치합니다. 오른쪽 상단 삽입도에서 볼 수 있듯이 이전 보고서와 달리 125K 미만의 온도에서 히스테리시스 루프가 관찰되었습니다. 히스테리시스 루프의 보자력장은 약한 온도 의존성을 나타내며 약 50 Oe입니다. 히스테리시스 루프의 잔류 및 포화 자화는 100K에서 약 \(10^{-5}\) emu/g 및 \(10^{-4}\) emu/g입니다. 낮은 보자력장, 작은 잔류 , 그리고 작은 포화 자화는 약한 강자성을 나타냅니다. 왼쪽 하단 삽입도에서 볼 수 있듯이 125K 이상의 온도에서는 명확한 히스테리시스 루프가 관찰되지 않았습니다. 강자성은 자기 요소의 정렬된 자기 모멘트에서 비롯됩니다. 열 에너지는 정렬된 자기 모멘트를 무작위로 만들고 임계 온도 이상에서 강자성을 제거할 수 있습니다. 우리의 관찰에 따르면 시스템은 약 120K에서 약한 강자성 전이를 나타냅니다.

<사진>

2 ~ 200K의 자기장 함수로서의 민감도. 높은 자기장에서 반자성을 나타냅니다. 오른쪽 상단 삽입:125K 미만의 온도에서 히스테리시스 루프가 관찰되었습니다. 왼쪽 하단 삽입:125K 이상의 온도에서 히스테리시스 루프가 관찰되지 않았습니다.

관찰된 약한 강자성 전이의 고유 자기 특성을 조사하기 위해 온도 의존적 ​​자화율을 계자냉각 및 영계냉각 과정을 통해 수행하였다. 그림 3은 서로 다른 외부 자기장에서 필드 냉각 및 제로 필드 냉각 프로세스의 자화율을 보여줍니다. 자화율은 온도가 감소함에 따라 증가합니다. 125K(\(T_{\mathrm {N}}\))에서 불연속성을 나타내며 \(T_{\mathrm {N}}\)은 외부 자기장과 무관합니다. \(T_{\mathrm {N}}\) 은 Néel 온도이며 자세한 메커니즘은 아래에서 논의되고 설명됩니다. 필드 냉각 및 제로 필드 냉각의 자기 민감성은 \(T_{\mathrm {N}}\) 위에서 일치하고 \(T_{\mathrm {N}}\) 아래에서 분기합니다. 더 낮은 외부 자기장에서 더 큰 자화율 분할이 관찰됩니다. 우리의 실험 결과는 이러한 불연속성과 자화율 분할이 7000 Oe 이상의 자기장에서 더 이상 관찰되지 않음을 보여줍니다. 50 Oe의 자기장에서 신호 변동이 다른 자기장보다 분명히 크다는 점에 주목할 가치가 있습니다. 가능한 이유 중 하나는 자기 모멘트 정렬이 히스테리시스 루프 보자력장에 가까운 50 Oe에서 준안정하기 때문입니다. 그림 2에서 볼 수 있듯이 히스테리시스 루프는 그림 3의 자화율 분기점의 임계 온도와 동일한 125K 이하에서만 관찰되었습니다. 이는 관찰된 자화율 분할이 아래의 약한 강자성체와 관련이 있을 수 있음을 나타냅니다. \(T_{\mathrm {N}}\). 강자성 효과는 열 에너지에 의해 지워지고 임계 온도 이상의 자기 민감성은 퀴리-와이스 법칙으로 설명될 수 있다고 알려져 있습니다. \(\chi =\chi _{0} + \frac{C}{ T-\theta }\), 여기서 \(\chi\)는 측정된 자기 민감도, \(\chi _{0}\)는 0K에서의 자기 민감도, C 보어 마그네톤에 해당하는 퀴리 상수, T 는 온도이고 \(\theta\)는 퀴리 온도[32]입니다. 그림 4의 삽입은 서로 다른 외부 자기장에서 영장 냉각 \(\frac{1}{\chi - \chi _{0}}\)의 온도 의존성을 보여줍니다. \(\frac{1}{\chi -\chi _{0}}\)는 125~250K의 온도에 비례하며, 외부 자기장이 낮을수록 기울기가 더 큽니다. 기울기는 퀴리 상수와 관련이 있습니다. 모든 외부 자기장의 125에서 250K 사이의 \(\frac{1}{\chi -\chi _{0}}\)의 선형 외삽은 -125K에서 일치합니다. Curie-Weiss 법칙에 따라 이 값은 \(\theta\)에 해당합니다. 음수 \(\theta\) (-125 K)는 그것이 \(T_{\mathrm {N}}\) 아래의 반강자성 시스템임을 나타내고 \(T_{\mathrm {N}}\)는 다음과 같이 알려져 있습니다. 닐 온도 [33]. \(\theta\)의 절대값은 그림 3에서 관찰된 \(T_{\mathrm {N}}\)와 일치하며, 그림 2에서 히스테리시스 루프(125K)를 관찰하기 위한 임계 온도와 일치합니다. 이러한 관찰은 \(T_{\mathrm {N}}\) 아래에 약한 강자성과 반강자성이 공존함을 나타냅니다.

<그림>

서로 다른 외부 자기장에서 필드 냉각 및 제로 필드 냉각 프로세스의 자기 민감도. 필드 냉각 및 제로 필드 냉각의 자화율은 125K 이상에서 일치하고 125K 미만에서 분기합니다. 더 낮은 외부 자기장 및 온도에서 더 큰 자화율 분할. 7000 Oe 이상의 자기장에서 더 이상 자화율 분할이 관찰되지 않습니다. 오른쪽 상단 삽입:자화율은 퀴리-와이스 법칙을 따릅니다.

그림 3의 삽입에서 보듯이 퀴리 상수, C , 더 높은 자기장에서 더 큽니다. Langevin 상자성 함수에 이어 C \(C=\frac{N\mu _{0}\mu ^{2}}{3k_{\mathrm {B}}T}\)로 표현될 수 있습니다. 여기서 N 는 단위 그램당 자기 요소의 수, \(\mu\)는 자기 요소의 유효 모멘트, \(\mu _{0}\)는 진공 투자율 및 \(k_{\mathrm {B}} \)는 볼츠만 상수[34]입니다. 200 Oe에서 추정된 \(\mu\)는 약 3.5 \(\mu _{\mathrm {B}}\)이며 이론값 3.32 \(\mu _{\mathrm {B}}\ ) [35]. 이것은 자기 거동이 Curie-Weiss 법칙으로 설명될 수 있음을 확인시켜줍니다.

자기 모멘트는 제로 필드 냉각에서 무작위로 동결되고 필드 냉각에서 외부 자기장 방향을 따라 동결됩니다. 자화율 분기는 자기 이방성에서 비롯됩니다. 이 특징은 약한 강자성을 동반하는 반강자성 질서의 특징일 수 있습니다. 영역의 강자성 모멘트는 제로 필드 냉각에서 임의의 방향으로 동결되는 반면 필드 냉각에서는 \(T_{\mathrm {N}}\)을 가로질러 냉각될 때 적용된 자기장을 따라 정렬되도록 강제됩니다[36]. 위에서 논의한 바와 같이, 이것은 우리 시스템에서 \(T_{\mathrm {N}}\) 이하의 약한 강자성 및 반강자성 특성으로 구성됩니다. 약한 강자성 정렬은 반강자성 질서를 약간 깨뜨리고 자기 이방성을 유도합니다. 자화율 분기는 반강자성 시스템에서 약한 강자성으로 이해될 수 있습니다. 이러한 결과는 125K 미만에서 관찰된 자기 민감도 분기점이 반강자성 시스템에서 약한 강자성의 자기 특성임을 뒷받침합니다. 서로 다른 외부 자기장에서 서로 다른 감수성 분할은 외부 자기장에서 반강자성의 다른 부분 분극 수준에서 기인할 수 있습니다.

<그림>

왼쪽 상단 삽입:필드 냉각 및 제로 필드 냉각의 자화율 차이는 평균 필드 이론을 따릅니다. 추출된 포화 자화율은 측정된 자화율 첨두의 경향과 잘 맞습니다.

평균 장 이론에 따르면 [37] \(T_{\mathrm {N}}\)은 교환 결합 강도 \(J_{0}\)와 관련이 있으며 \(T_{\ mathrm {N}}=\frac{S(S+1)}{3k_{\mathrm {B}}T}J_{0}\), 여기서 S 는 회전 모멘트이고, \(k_{\mathrm {B}}\)는 볼츠만 상수입니다. \(J_{0}\)는 \(T_{\mathrm {N}}\) =125 K인 시스템에서 \(4.28 \times 10^{22}\) 줄로 이동합니다. 평균 필드 이론은 다음을 지원합니다. 자화는 \(e^{\frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}\)의 계수만큼 열 에너지와 관련이 있습니다. 자화율은 \(\chi =\chi _{\mathrm {S}}(1-e^{\frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}) )\), 여기서 \(\chi _{\mathrm {S}}\)는 포화 자화율입니다. 자화율 분할 \(\chi _{\mathrm {FC}}-\chi _{\mathrm {ZFC}}\)은 다음과 같이 표현될 수 있습니다. \(\chi _{\mathrm {S}}e^{\ frac{-J_{0}S}{k_{\mathrm {B}}T}}\). \(\chi _{\mathrm {S}}\)은(는) 외부 자기장에 민감합니다. 그림 4의 삽입 부분에서 볼 수 있듯이 이 방정식은 광범위한 온도와 외부 자기장에서 우리의 실험 결과를 잘 설명할 수 있습니다. 추출된 \(\chi _{\mathrm {S}}\)는 외부 자기장의 함수입니다. 결과를 더 자세히 조사하기 위해 \(T_{\mathrm {N}}\) 이하의 온도에서 자기장 종속 민감도가 수행되었으며 자기장이 0일 때 첨점을 보여줍니다. 자기장이 0인 상태에서 이러한 자화율 첨두는 토폴로지 재료에서 널리 관찰되며 Dirac 점에서 자유 정렬된 스핀 텍스처에서 비롯된 것으로 추측됩니다[38]. Angle-resolved photoemission spectroscopy(ARPES)는 페르미 준위가 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\)의 Dirac 점 아래에 있음을 보여줍니다 [39]. 관찰된 교두는 Dirac 지점의 스핀 텍스처에서 시작되어서는 안 됩니다. 한편, 히스테리시스 루프의 보자력장은 약 50 Oe로 첨두의 반치전폭 0.4T보다 20배 낮은 크기이며 히스테리시스 루프가 관측 첨두의 주요 소스가 되어서는 안 됩니다. . 그림 4의 삽입도에서 볼 수 있듯이 추출된 자기장 의존성 \(\chi _{\mathrm {S}}\)은 측정된 자화율과 동일한 자기장 경향을 따른다. 이것은 널리 관찰되는 감수성 첨두가 약한 강자성 정렬을 수반하는 반강자성 질서에서 비롯될 수 있음을 나타냅니다.

<그림>

역 자기장의 함수로 dHvA 진동. 실험 결과는 이론 방정식과 잘 맞습니다.

분석 후, 감수성 분기는 반강자성을 동반하는 약한 강자성 차수의 자기에서 비롯됩니다. 자화율 분할은 자기결정 이방성과 관련이 있습니다. 여기에서 자기결정 이방성 에너지 \(\Delta E =\frac{M_{\mathrm {S}}H_{\mathrm {C}}V}{2}\)를 추가로 추정합니다. 여기서 \(H_{\mathrm {C}}=50\) 오에, \(M_{\mathrm {S}}=1.81\times 10^{-11}\) J/T 및 \(V=2.5\times 10^{-9}\ ) m\(^{3}\), \(\Delta E \sim 1.13 \times 10^{22}\) Joule [40]. 자기 모멘트 에너지 \(g\mu _{\mathrm {B}}B\) 다음에 자기 결정 이방성 에너지가 \(B> 0.61\) T에서 자기 모멘트 에너지보다 낮을 것이라고 추정할 수 있습니다. 이는 자화율 분할이 0.7T 이상의 외부 자기장에서 더 이상 관찰되지 않는다는 우리의 관찰과 일치합니다.

그림 5는 1/B의 함수로서의 자화율을 보여줍니다. 주기적인 진동을 보여줍니다. 이것은 높은 자기장에서 순회 전자의 궤도 운동에서 발생하는 De Haas-Van Alphen 효과(dHvA) 진동으로 알려져 있습니다[41]. 진동 자화를 Lifshitz-Kosevich (LK) 공식 [42], \(\Delta M \propto -R \sin [2\pi (\frac{F}{B}-\delta _{피})]\). R 이는 캐리어 산란율, Zeeman 효과 및 Landau 준위 확장과 관련이 있습니다[43]. 진동은 위상 계수 \(\delta _{p}\)를 포함하는 사인파 항으로 설명됩니다. \(\delta _{p}\)는 베리 위상(\(\Phi _{B}\)), \(\delta _{p} =\frac{1}{2}-\frac{ \파이 _{B}}{2\pi }\). 페르미 포켓의 치수는 \(\delta _{p}\) 값을 나타냅니다. 그림 5와 같이 이론적 방정식은 우리의 실험 결과와 추출된 \(\delta _{p}=0.43\) 및 \(F =29.8\) T와 잘 맞습니다. 이는 이론적 예측 및 관찰된 dHvA는 토폴로지 표면 상태에서 나옵니다. Onsager 관계 [44]에 따라 \(F=\frac{\hbar K_F^{2}}{2\pi }\), \(K_{F} =0.030\)Å 1 ARPES에서 보고된 값과 일치합니다. 이러한 결과는 dHvA 진동이 토폴로지 표면 상태에서 비롯됨을 시사합니다.

결론

이 연구에서 우리는 Ni 도핑된 Sb\(_{2}\)Te\(_{3}\) 위상 절연체 단결정의 자기 거동을 연구했습니다. 낮은 보자력 필드를 갖는 히스테리시스 루프가 Néel 온도 아래에서 관찰되었습니다. 자화율은 외부 자기장과 무관한 Nèel 온도에서의 킥을 나타냅니다. 제로 필드 냉각 및 필드 냉각 프로세스의 자화율은 Néel 온도 이상에서 일치하며 Néel 온도 아래에서 분기됩니다. 자화율 분할은 외부 자기장이 낮을수록 더 커집니다. 자기 모멘트 이방성 에너지가 0.7T에서 자기 모멘트 에너지보다 낮을 때 더 이상 자기 감수성 분할이 관찰되지 않습니다. 우리 연구는 이러한 자기 감수성 특성이 약한 강자성을 수반하는 반강자성 질서에서 유래한다는 것을 뒷받침합니다. 추출된 포화 자화율은 측정된 자화율 첨두의 경향과 잘 맞습니다. 이것은 널리 관찰되는 감수성 첨두가 약한 강자성에서 비롯된 것일 수 있음을 나타냅니다. dHvA 진동은 이론적인 예측과 일치합니다. 이것은 관찰된 dHvA 진동이 토폴로지 표면 상태에서 비롯된다는 것을 뒷받침합니다.

데이터 및 자료의 가용성

현재 연구 중에 생성 및/또는 분석된 데이터 세트는 합당한 요청이 있는 경우 해당 저자로부터 사용할 수 있습니다.

약어

XPD:

X선 회절

EDS:

에너지 분산 X선 분광기

ARPES:

각도 분해 광전자 방출 분광법

dHvA:

드 하스-반 알펜


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