Ag 나노디스크 메타물질에서 표면 플라즈몬 폴라리톤과 자기 쌍극자 공명의 결합

초록

Ag 나노디스크 어레이와 SiO₂ 스페이서가 Ag 기판 위에 구성된 메타물질에서 표면 플라즈몬 폴라리톤(SPP)과 자기 쌍극자(MD) 공명의 결합 효과를 수치적으로 조사했습니다. Ag 나노디스크 어레이의 주기성은 Ag 기판 표면에서 SPP를 여기시킵니다. 개별 Ag 나노디스크와 Ag 기판 사이의 근접장 플라즈몬 상호작용은 MD 공명을 형성합니다. Ag 나노디스크의 어레이 주기를 변경하여 SPP의 여기 파장을 MD 공명 위치에 가깝게 조정하면, SPP와 MD 공명이 두 개의 혼성화된 모드로 결합되며, 그 위치는 두 진동자의 결합 모델로 잘 예측됩니다. 강한 결합 영역에서 혼성화된 모드는 명백한 안티크로싱을 보이며 라비 분열 현상이 나타납니다. 또한 Ag 나노디스크 아래의 자기장이 크게 향상되어 자기 비선형성 등의 잠재적 응용이 기대됩니다.

배경

자연적으로 존재하는 물질은 THz 영역 이상의 자기 응답에서 포화 현상을 보입니다. 광학 주파수에서 빛의 자기 성분은 일반적으로 무시할 수 있는 역할을 하는데, 이는 빛이 물질과 상호작용할 때 전하에 가해지는 전기장의 힘이 자기장의 힘보다 훨씬 크기 때문입니다. 최근 몇 년간 광학 주파수에서 상당한 자기 응답을 보이는 다양한 금속 또는 유전체 나노구조 개발이 메타물질 분야에서 활발히 연구되어 왔습니다. 나노스케일에서 광학 자기장 특성화에 대한 관심도 증가하고 있으나, 약한 물질-광학 자기장 상호작용으로 인해 여전히 도전 과제로 남아 있습니다. 동시에 가시광선부터 적외선 영역까지 넓은 스펙트럼 범위에서 자기장 향상을 동반한 강한 자기 응답을 얻기 위한 많은 노력이 있어 왔습니다. 강한 자기 응답의 물리적 메커니즘은 주로 금속-절연체-금속(MIM) 샌드위치 구조, 금속 스플릿 링 공진기, 고굴절률 유전체 나노입자, 플라즈모닉 나노안테나, 메타분자 등 다양한 나노구조에서 MD 공명의 여기에서 비롯됩니다. 강한 자기 응답과 자기장 향상을 위해 MD 공명은 표면 격자 공진, 파브리-페로 캐비티 공진, 블로흐 표면파, 탐 플라즈몬 등 고품위 인자를 가진 좁은 대역 공진 모드와 결합되기도 합니다. 광학 주파수에서 강한 자기 응답과 자기장의 큰 향상은 MD 자발 방출, 자기 비선형성, 자기장 제어 에칭, 자기 광학 커 효과, 자기장 기울기 기반 광학 집게, 원형 이색성 측정 등 다양한 잠재적 응용이 기대됩니다. 플라즈모닉 전기 쌍극자 공명은 금속 나노입자 근처에서 전기장을 크게 향상시키며, SPP와의 결합은 전기장을 더욱 향상시키고 흥미로운 물리적 현상을 생성할 수 있습니다. 그러나 SPP와 MD 공명의 결합 효과에 대한 연구는 아직 소수에 불과합니다.

본 연구에서는 Ag 나노디스크 어레이와 SiO₂ 스페이서가 Ag 기판 위에 구성된 메타물질에서 SPP와 MD 공명의 결합 효과로 인한 광학 주파수에서 자기장의 큰 향상과 라비 분열 현상을 수치적으로 입증합니다. 개별 Ag 나노디스크와 Ag 기판 사이의 근접장 플라즈몬 상호작용이 MD 공명을 형성하고, Ag 나노디스크 어레이의 주기성이 Ag 기판 표면에서 SPP를 여기시킵니다. Ag 나노디스크의 어레이 주기를 변경하여 SPP의 여기 파장을 MD 공명 위치에 접근시키면, SPP와 MD 공명이 두 개의 혼성화된 모드로 결합되며 그 위치는 두 진동자의 결합 모델로 정확하게 예측됩니다. 강한 결합 영역에서 혼성화된 모드는 명백한 안티크로싱을 보이며 라비 분열 현상이 발생합니다. 동시에 Ag 나노디스크 아래의 자기장이 크게 향상되어 자기 비선형성 등의 잠재적 응용이 가능합니다.

설계된 메타물질의 단위 세포는 그림 1에 개략적으로 도시되어 있습니다. Ag 나노디스크는 xy 평면상에 위치하며, 좌표 원점은 SiO₂ 스페이서의 중심에 있다고 가정합니다. 입사광은 음의 z축 방향으로 전파되며, 전기장과 자기장은 각각 x축과 y축 방향을 가집니다. 반사 및 흡수 스펙트럼과 전자기장 분포는 유한차분 시간영역(FDTD) 방법 기반의 상용 소프트웨어 'EastFDTD'를 사용하여 계산했습니다. 수치 계산에서 SiO₂의 굴절률은 1.45이며, Ag의 주파수 의존적 상대 유전율은 실험 데이터에서 가져왔습니다. 본 연구는 주로 수치적 조사에 초점을 맞추지만, 설계된 메타물질은 다음과 같은 공정으로 실험적으로 구현 가능합니다: SiO₂ 스페이서를 열증착법으로 Ag 기판 위에 코팅한 후, 전자빔 리소그래피(EBL) 등 첨단 나노제작 기술로 Ag 나노디스크 어레이를 SiO₂ 스페이서 위에 제작합니다.

방법

그림 2는 정규 입사광 하에서 어레이 주기 p_x를 550nm에서 900nm까지 50nm 간격으로 증가시킨 일련의 메타물질에 대한 계산된 흡수 및 반사 스펙트럼을 보여줍니다. 각 p_x에 대해 스펙트럼에서 두 개의 공진 모드가 발견되어 두 개의 흡수 피크와 두 개의 반사 딥이 나타납니다. 두 공진 모드의 위치와 대역폭은 어레이 주기 p_x에 강하게 의존합니다. p_x = 900nm에서 오른쪽의 날카로운 흡수 피크가 거의 1에 도달하는데, 이러한 MIM 구조에서의 강한 빛 흡수는 일반적으로 완전 흡수라고 부릅니다. 또한 어레이 주기 p_y가 광학적 특성에 미치는 영향도 조사했습니다(데이터 미표시). p_y를 동시에 변경해도 고차 SPP 모드가 p_x와 p_y가 모두 700nm로 증가할 때 나타나는 것을 제외하면 광학적 특성에 유의미한 영향은 없습니다. 고차 SPP 모드는 어레이 주기가 더 증가하면 명백한 레드 시프트를 보입니다. 그림 2에서 p_y = 500nm로 고정했을 때, 관심 파장 범위에서 x축 방향으로 전파되는 최저 차수의 SPP 모드만 여기됩니다. 다음에서 이 두 공진 모드가 설계된 메타물질에서 SPP와 MD 공명의 강한 결합에서 기인함을 보일 것입니다.

그림 2의 두 공진 모드의 물리적 메커니즘을 밝히기 위해, 두 진동자의 결합 모델을 제안하여 다양한 어레이 주기 p_x에 대한 두 공진 모드의 위치를 정확하게 예측했습니다. 결합 모델에서 한 진동자는 SPP이고 다른 하나는 MD입니다. SPP와 MD 사이의 강한 결합은 고에너지 상태와 저에너지 상태인 두 개의 혼성화된 모드 형성을 이끌며, 그 에너지는 다음 식을 통해 계산됩니다:

$$ {E}_{+,-}=\left({E}_{\mathrm{MD}}+{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)/2\pm \sqrt{\Delta /2+{\left({E}_{\mathrm{MD}}-{E}_{\mathrm{SPPs}}\right)}^2/4}. $$

여기서 E_MD와 E_SPPs는 각각 MD와 SPP의 여기 에너지이며, Δ는 결합 강도를 나타냅니다. 그림 3에서 빈 검은색 원은 다양한 어레이 주기 p_x에 대한 두 공진 모드의 위치를 나타내며, 두 개의 빨간색 곡선은 결합 강도 Δ = 100meV로 계산된 결합 진동자 모델의 해당 결과를 보여줍니다. 이 모델이 두 공진 모드의 위치를 잘 예측함을 알 수 있습니다. 이는 그림 2에서 두 공진 모드의 등장이 메타물질 내 SPP와 MD의 상호작용 결과임을 시사합니다.

그림 3의 검은색 대각선은 다양한 어레이 주기 p_x에 대한 SPP의 여기 파장을 나타내며, 이는 정규 입사 하에서 Ag 나노디스크 격자의 역격자 벡터와 SPP의 운동량을 매칭시켜 계산되었습니다. 그림 3의 녹색 수평선은 MD 모드의 위치를 보여주며, 그 공진 파장은 주로 Ag 나노디스크의 크기와 SiO₂ 스페이서의 두께에 의해 결정되지만 어레이 주기와는 무관합니다. p_x = 750nm에서 두 선이 교차하는 지점에서 SPP와 MD가 위치상으로 겹치며 강하게 결합됩니다. 따라서 그림 2의 두 공진 모드 위치는 명백한 안티크로싱을 보이며 라비 분열 현상을 형성합니다. 강한 결합 영역에서 멀리 떨어지면 두 공진 모드의 위치는 대략 두 선 중 하나를 따릅니다.

라비 분열 외에도 SPP와 MD의 강한 결합의 또 다른 효과는 자기장의 향상입니다. 이 효과를 보이기 위해 그림 4에서는 p_x = 550nm일 때 그림 3에 표시된 λ₁과 λ₂ 공진 파장에서 전자기장 분포를 플롯했습니다. 이 경우 SPP와 MD의 위치가 멀리 떨어져 있어 결합이 약합니다(그림 3 참조). λ₁ 공진 파장에서 전기장은 Ag 나노디스크 가장자리 근처에 고도로 국한되어 있으며, SiO₂ 스페이서로 확장되는 좌우 두 개의 필드 '핫스팟'을 가집니다(그림 4a 참조). 자기장은 SiO₂ 스페이서 내에 집중되며 Ag 나노디스크 아래에서 최대가 됩니다(그림 4b 참조). 이러한 전자기장 분포 특성은 주로 MD 공명의 전형적인 특성입니다. λ₂ 공진 파장에서는 y축 방향으로 평행한 전자기장 밴드가 형성되며, Ag 나노디스크 근처에서 교란됩니다(그림 4c, d 참조). 사실 이러한 전자기장 분포는 주로 SPP의 여기에 해당합니다.

그림 5에서는 p_x = 700nm일 때 그림 3에 표시된 λ₃과 λ₄ 공진 파장에서 전자기장 분포를 플롯했습니다. 이 경우 SPP와 MD의 위치가 가까워지며 결합이 상대적으로 강해집니다(그림 3 참조). 결과적으로 두 공진 모드의 위치는 λ₁과 λ₂에서 λ₃과 λ₄로 각각 레드 시프트되며, Ag 나노디스크 근처의 전자기장이 더욱 향상됩니다. 그림 5a, b에서 보는 바와 같이 λ₃ 공진 파장에서 최대 전기장과 자기장은 입사장의 약 3500배와 2560배로 향상되며, 이는 λ₁에서의 해당 값보다 각각 1.80배와 1.82배 더 강합니다. 그림 5c, d에서 λ₄ 공진 파장에서 최대 전기장과 자기장은 입사장의 약 1650배와 870배로 향상되며, 이는 λ₂에서의 해당 값보다 각각 6.98배와 3.53배 더 강합니다.

그림 6은 p_x = 900nm일 때 그림 3에 표시된 λ₅와 λ₆ 공진 파장에서 전자기장 분포를 보여줍니다. λ₅의 혼성 모드는 그림 2에서 보듯 매우 좁은 대역폭을 가지며, 그 결과 전자기장이 엄청나게 향상되어 최대 전기장과 자기장이 입사장의 6500배와 6100배를 초과합니다. 이러한 엄청난 전자기장 향상은 비선형 광학과 센싱 분야에서 잠재적 응용을 가질 수 있습니다. 그림 6b에서는 y축 방향으로 평행한 세 개의 비교적 약한 필드 향상 밴드와 중앙에 뚜렷한 필드 핫스팟이 존재합니다. 이러한 필드 분포는 SPP와 MD의 혼성화 특성을 직접적으로 나타냅니다. λ₆의 혼성 모드는 넓은 대역폭을 가지며, 그림 6c, d에서 보듯 SPP보다 MD 성분이 더 많음을 나타냅니다.

결론

본 연구에서는 Ag 나노디스크 어레이와 SiO₂ 스페이서가 Ag 기판 위에 구성된 메타물질에서 SPP와 MD 공명의 결합 효과를 수치적으로 조사했습니다. 개별 Ag 나노디스크와 Ag 기판 사이의 근접장 플라즈몬 상호작용이 MD 공명을 형성하고, Ag 나노디스크 어레이의 주기성이 Ag 기판 표면에서 SPP를 여기시킵니다. Ag 나노디스크의 어레이 주기를 변화시켜 SPP의 여기 파장을 MD 공명 위치에 가깝게 조정하면, SPP와 MD 공명이 두 개의 혼성화된 모드로 결합되며 그 위치는 두 진동자의 결합 모델로 정확하게 예측됩니다. SPP와 MD 공명의 강한 결합 영역에서 혼성화된 모드는 명백한 안티크로싱을 보이며 라비 분열 현상이 발생합니다. 동시에 Ag 나노디스크 아래의 자기장이 크게 향상되어 자기 비선형성 등의 잠재적 응용이 기대됩니다.