InGaAs/GaAs 표면 양자점의 광발광 특성에 대한 온도 및 여기 강도의 상호 작용 효과

결과 및 토론

In_0.35의 형태 Ga_0.65 그림 1b의 AFM 이미지와 그림 1c의 추출된 QD 높이 및 그림 1d의 QD 밀도로 표시된 것처럼 각 샘플에 대해 SQD가 연구됩니다. 모든 샘플의 경우 고품질 QD 샘플에서 예상한 것처럼 표면에서 큰 비간섭성 섬이나 결함이 발견되지 않습니다. 475°C에서 535°C로 증가하는 성장 온도의 경우 SQD의 면적 밀도가 9.86 × 10 ¹⁰ 에서 단조롭게 감소하는 것을 발견했습니다. ~ 1.25 × 10 ¹⁰ cm ⁻² . 이러한 QD 밀도 변화는 기판 온도가 증가함에 따라 adatom 확산 길이가 증가하기 때문입니다. 흥미롭게도 SQD의 평균 높이는 성장 온도에 단조롭게 의존하지 않습니다. 520°C에서 성장한 샘플의 경우 최대 6.5nm에 도달하여 더 높은 성장 온도에서 인듐 탈착 효과를 나타냅니다.

PL 스펙트럼은 20W/cm ² 의 비교적 낮은 여기 강도로 먼저 측정되었습니다. 10K에서. 그림 2a–c에서 볼 수 있듯이 스펙트럼은 각 샘플에 대해 두 개의 명백한 방출 밴드를 보여줍니다. 장파장 방출은 BQD에서 나오는 더 짧은 파장 피크를 갖는 SQD에 기인합니다. 여기에서 우리는 PL 파장의 뚜렷한 특징, 반치폭(FWHM), SQD와 BQD 사이의 강도를 찾습니다. BQD 방출에 대한 SQD 방출의 적색 편이는 GaAs 캡핑 층을 성장시키기 전후에 변형, QD 치수 및 인듐 혼합의 변화에 ​​기인합니다. 즉, BQD는 더 큰 압축 변형, 더 작은 평균 QD 높이 아래 있습니다 , 그리고 더 높은 에너지로의 상응하는 밴드 갭 이동으로 더 강한 혼합 [18,19,20]. SQD의 큰 FWHM은 표면 상태와 QD의 제한된 에너지 상태 사이의 결합으로 인한 것 같습니다. PL 강도를 고려하면 BQD는 항상 SQD보다 훨씬 강한 발광 강도를 가지며 적분된 PL 강도 비율은 서로 다른 온도에서 성장한 샘플에 따라 다릅니다. 505°C에서 성장한 샘플은 BQD와 SQD 모두에 대한 최대 강도를 나타내며, 이는 이 샘플에 대한 최상의 QD 품질을 나타냅니다.

아 여기 레이저 강도가 20W/cm ² 인 10K에서 측정된 PL 스펙트럼 . ㄴ 추출된 PL 파장 및 c 성장 온도의 함수로서 통합된 PL 강도. d 200W/cm ² 여기 레이저 강도로 295K에서 측정된 PL 스펙트럼 . 이 PL 파장 및 f 성장 온도의 함수로서의 통합 PL 강도

그런 다음 200W/cm ² 의 여기 강도로 PL 스펙트럼을 측정했습니다. 실온에서. 그림과 같이 2d–f에서 SQD 피크와 BQD 피크는 모두 온도가 10K에서 295K로 증가함에 따라 더 긴 파장으로 이동합니다. 파장과 통합 PL 강도는 모두 10K에서와 유사한 동작을 따릅니다. 그러나 매우 흥미롭게도 우리는 각 밴드의 전체 너비에 걸쳐 통합된 SQD에 대한 BQD의 PL 강도 비율은 295K에서보다 저온에서 크게 다릅니다. 예를 들어 505°C에서 성장한 샘플의 경우 ~ 6.7입니다. 10K인 반면 실온에서는 ~ 1.35입니다. 이는 SQD 밀도, 온도 및 아마도 여기 강도(즉, QD의 캐리어 모집단)에 따라 SQD와 BQD가 서로 다른 캐리어 재조합 특성과 PL 퀜칭에 대한 기본 메커니즘을 가지고 있음을 나타냅니다. 낮은 온도에서 비복사 중심으로 작용하고 광자 생성 캐리어를 "동결"시킬 수 있는 것은 표면 상태입니다. 그러나 이러한 제한된 캐리어는 SQD 방출을 향상시키기 위해 고온에서 열적으로 활성화될 수 있습니다[17]. 505°C에서 성장한 샘플을 선택하여 SQD와 BQD 모두에 대해 최고의 QD 품질을 보여주기 때문에 더욱 헌신적인 여기 종속 및 온도 종속 PL 조사를 수행합니다.

505°C에서 성장한 샘플의 경우 PL 스펙트럼은 10K, 77K, 150K, 220K, 295K 온도에서 여기 레이저 강도의 함수로 SQD와 BQD 모두에 대해 측정됩니다. 그림 3a는 10K에서 측정된 스펙트럼을 예로 들 수 있습니다. 여기 강도 종속 PL 스펙트럼에서 통합 PL 강도는 각 온도에서 여기 레이저 강도의 함수로 추출됩니다. 그림 3b–f에서 볼 수 있듯이 PL 강도는 여기 강도가 증가함에 따라 선형적으로 증가합니다. I의 일반화된 거듭제곱 법칙 _PL =η × 피 ^α P가 낮은 여기 범위에서 충족됩니다. 는 여기 레이저의 출력 밀도이고 I _PL QD 방출의 통합 강도입니다. 지수 α , 복사 재결합 메커니즘에 따라 엑시톤 재결합의 경우 1에 가까울 것으로 예상되고 자유 캐리어 재결합의 경우 2에 가까울 것으로 예상됩니다. 계수 η 실제로 여기자의 흡수, 포획 및 재조합을 포함하는 포괄적인 특성입니다[21, 22]. 지수, α 및 계수, η , 그림 3g, h에 각각 표시됩니다. 그림 3b–f의 실험 데이터를 각각 10K, 77K, 150K, 220K, 295K의 5가지 측정된 온도에 맞게 조정하여 얻습니다. BQD와 SQD에 대해 서로 다른 온도 의존성을 볼 수 있습니다.

아 505°C에서 성장한 샘플의 여기 강도 함수로서의 PL 스펙트럼. ㄴ ~f BQD 및 SQD의 통합 PL 강도는 각각 10K, 77K, 150K, 220K 및 295K에서 여기 강도의 함수입니다. 지 , h 거듭제곱 법칙 매개변수 α 그리고 η 다른 온도의 BQD 및 SQD용. 여기에서 선은 눈에 띌 뿐입니다.

지수 α의 경우 , 우리는 BQD의 경우 10에서 150K 사이의 저온에서 실제로 단일성이지만 150에서 295K로 온도가 증가함에 따라 1.9로 증가한다는 것을 발견했습니다. 이는 저온 영역에서 BQD에 대한 여기자 재결합을 나타내지만 a 더 높은 온도에 대한 더 복잡한 캐리어 재조합 메커니즘. 순수한 여기자 재결합의 경우 계수, α 여기 강도의 증가는 광확산 및 비방사성 캐리어 손실 증가의 결과로 광학 손실을 증가시키기 때문에 1보다 작아야 합니다[21]. 그러나 SQD의 경우 α 눈에 띄게 더 큽니다(α =1.2~1.3) 10 ~ 295K의 전체 온도 범위에서 매우 작은 변화로 1보다 큽니다. 따라서 저온에서의 SQD 방출은 순전히 엑시톤과 유사하지 않습니다. 이것은 이미 BQD보다 높은 수준에서 비방사성 재조합 메커니즘을 포함할 수 있습니다.

계수 η BQD의 경우 온도가 10K에서 150K로 증가함에 따라 천천히 감소한 다음 150K에서 295K로 빠르게 감소하는 것을 볼 수 있습니다. 그러나 SQD의 경우 η 10~295K의 전체 온도 범위에서 천천히 감소합니다. 또한 η BQD의 경우 10~150K의 저온에서 SQD의 경우보다 거의 두 차수 더 크며, 이는 이러한 저온에서 SQD의 PL 효율성이 약함을 나타냅니다. 그러나 150K에서 η BQDs는 온도가 증가함에 따라 극적으로 감소하기 시작하여 실온에서 SQDs보다 거의 100배 작아집니다.

지수 α의 관찰된 행동 및 계수 η 그림 3g에서 h는 SQD와 BQD가 방출 및 PL 퀜칭에 대해 다른 기능과 기본 메커니즘을 갖는다는 우리의 가정을 분명히 강화합니다. BQD의 경우 캐리어는 10K의 저온에서 QD 내부에 국한되며 여기자 재결합에 의한 방출이 지배적입니다. 온도가 10K에서 77K, 150K로 증가함에 따라 캐리어는 포논에서 에너지를 얻어 작은 점에서 활성화되어 더 큰 점으로 재분배될 수 있습니다. 150K에서 실온으로 온도를 더 높이면 캐리어가 BQD에서 비방사 중심으로 빠져나가기에 충분한 에너지를 얻어 PL 신호의 열 소광이 발생합니다. 따라서 BQD는 표면 상태와 직접적인 상호 작용이 없습니다. BQD 내부의 캐리어를 재분배하고 소멸시키는 것은 포논입니다.

대조적으로, SQD는 표면 상태와 밀접하게 접촉합니다[17, 20]. 저온에서는 GaAs 매트릭스에서 광자 생성 캐리어를 수신하기 위해 SQD와 표면 상태 사이에 강력한 경쟁이 있습니다. 분명히 표면 상태의 밀도가 높기 때문에 SQD보다 더 많은 캐리어를 받습니다. 결과적으로 우리는 10K에서 SQD에 대한 약한 PL 강도를 관찰했습니다. 또한 SQD와 표면 상태 사이의 커플링 또는 누화로 인해 지수 α가 관찰 가능하게 더 큽니다(α =1.2~ 1.3) 10K에서 SQD의 1보다. 온도가 증가함에 따라 표면 상태에 갇힌 캐리어는 포논 에너지를 얻어 탈출하여 SQD를 채울 수 있습니다[17]. 이러한 캐리어의 재포획은 고온에서 BQD가 아닌 SQD의 방출을 향상시킵니다. 이것은 계수 η의 약간의 증가를 설명합니다. , 온도는 그림 3h와 같이 10K에서 77K로 증가합니다. 이것은 또한 계수 값이 η인 이유를 설명합니다. , 같은 그림에서 ~ 220K에서 SQD의 값이 BQD의 값보다 높아집니다. 무엇보다도, 우리는 SQD 방출이 계수 η와 관련하여 온도에 따라 BQD만큼 많이 변하지 않았음을 관찰합니다. , 지수, α . 따라서 캐리어 동적 프로세스는 BQD 및 SQD에 대해 서로 다른 온도 의존성을 보여줍니다.

SQD를 추가로 특성화하기 위해 온도 의존적 ​​PL 스펙트럼을 다양한 여기 강도에서 측정했습니다. 이것은 그림 4에 나와 있습니다. 여기서 다시 SQD와 BQD 사이의 다른 특성을 찾습니다. BQD의 경우 그림 4a에서 온도의 함수로서 통합 PL 강도의 진화는 두 가지 영역을 보여줍니다. 각 여기 강도에 대해 통합된 PL 강도는 임계 온도 이상에서 급격히 감소하는 임계 온도까지 일정하게 유지됩니다. 이것은 InGaAs BQD의 PL에 대한 일반적인 동작입니다. 저온 영역에서 일부 캐리어는 더 큰 BQD에 의해 활성화되고 다시 캡처될 열 에너지를 얻을 수 있습니다. 따라서 이 영역에서 적분된 PL 강도의 현저한 손실은 없지만 그림 4c와 같이 FWHM이 좁아짐에 따라 PL 피크 에너지가 감소하는 것으로 나타났습니다. 고온 영역에서 BQD의 캐리어는 BQD에서 탈출하기에 충분한 열 에너지를 얻은 다음 비방사성 캐리어 트랩에 갇혀 BQD에서 캐리어의 손실로 인해 통합 PL 강도 감쇠를 만듭니다. 그림 4의 BQD에 대해 여기에서 볼 수 있는 두 영역은 지수 α의 변동과 상관 관계가 있습니다. 및 계수, η 그림 3g, h와 같이 SQD의 경우 온도 의존적 ​​PL 측정에서 동일한 메커니즘을 반영합니다.

아 BQD와 SQD의 통합된 PL 강도는 다른 여기 강도에서 온도의 함수입니다. ㄴ 여기 강도가 3W/cm ² 인 Arrhenius 플롯 BQD 및 SQD용. c의 PL 피크 에너지 BQD 및 d SQD. e의 FWHM BQD 및 f 온도의 함수로서의 SQD

SQD의 경우 그림 4a에서 통합 PL 강도는 측정된 온도의 전체 범위에서 단조롭게 감소합니다. 우리는 SQD의 통합된 PL 강도가 ~ 150K의 턴오버로 저온/고온 영역에서 BQD의 강도보다 더 빠르거나 느리게 감소하는 것을 관찰했습니다. 흥미롭게도 SQD는 이전에 관찰된 바와 같이 10 K ~ 80K의 저온 영역[17]. 이것은 QD 밀도 및/또는 여기 강도의 차이 때문일 가능성이 큽니다. 우리는 또한 그림 4a에서 온도가 10K에서 증가하자마자 SQD의 통합 PL 강도가 감소하기 시작하는 것을 관찰했습니다. 일부 그룹은 SQD PL 강도의 더 이른 열 소광을 환경 잠재력에 대한 SQD의 민감도로 돌렸습니다. 변동 [23, 24]. 다른 사람들은 InGaAs SQD의 습윤층에 제한된 전자 상태가 없으므로 SQD에 제한된 캐리어가 열 활성화 및 재포착을 통해 다른 더 큰 SQD로 이동할 수 있는 채널이 부족하다고 주장합니다[17, 20].

여기에서 우리는 SQD PL의 열적 담금질을 설명하기 위해 다른 가설을 제시합니다. 우리는 표면 상태가 SQD 방출 및 담금질에 중요한 역할을 한다고 믿습니다. 표면 상태는 SQD의 이산 에너지 상태와 강력하게 결합되어 캐리어가 저온에서도 비방사성 트랩으로 쉽게 이동할 수 있습니다. 따라서 SQD의 통합 PL 강도는 저온 영역에서 BQD의 강도보다 빠르게 감소합니다. WL 및 GaAs로의 캐리어 탈출로 인해 BQD가 빠르게 퀜칭되기 시작하는 고온 영역에서 SQD 퀜칭은 BQD보다 느립니다. 이것은 시스템의 두 속성을 결합한 결과와 같습니다. 첫째, SQD는 더 낮은 에너지 PL로 표시되는 BQD보다 더 깊은 구속 전자 에너지 준위를 가지고 있습니다. 둘째, InGaAs SQD의 습윤층에는 제한된 전자 상태가 없으므로 SQD에 제한된 캐리어는 열 활성화 및 재포착을 통해 다른 더 큰 SQD로 이동할 수 있는 효율적인 채널이 부족합니다. 이것은 표면 상태 채널을 통해서만 가능합니다. 이것은 동일한 속도로 SQD에서 캐리어를 계속 끌어냅니다. 따라서 BQD와 같은 갑작스러운 퀜칭은 없습니다. 또한 표면 상태에서 SQD로의 캐리어 이동도 SQD 방출을 향상시킵니다.

온도 의존적 ​​PL 측정을 통해 우리는 SQD가 더 낮은 온도에서 급냉되기 시작하지만 궁극적으로 그들의 강도는 고온에서 BQD보다 느리게 감소한다는 것을 관찰했습니다. 또한 여기 강도가 높을수록 SQD에 대한 통합 PL 강도의 열 감쇠 속도가 느려짐을 발견했습니다. 여기 강도가 높을수록 표면 상태가 더 많이 채워져 SQD에서 캐리어 손실이 감소한다고 가정하는 것이 합리적입니다. 결과적으로, SQD의 통합된 PL 강도는 여기 강도가 증가함에 따라 더 점진적인 열 감쇠를 나타냅니다.

캐리어 열 담금질의 메커니즘을 더 잘 이해하기 위해 그림 4b는 여기 강도가 3W/cm ² 인 Arrhenius 플롯을 보여줍니다. . 실험 데이터는 두 가지 비방사성 재조합 과정을 포함하는 관계에 맞춰졌습니다.

나는 어디에 (T )는 통합된 PL 강도이고 온도에서 T; ㅋ _나 , α, C ₁ , 및 C ₂ 상수입니다. 및 E ₁ 및 E ₂ 열 활성화 에너지[25, 26]입니다. 저온 범위에서 PL 방출은 주로 C에 의해 결정됩니다. ₁ exp(−E ₁ /(k _나 티 )) E ₁ =4.1meV(SQD 및 14.5meV BQD) 고온 범위에서 PL 방출에서 추출된 활성화 에너지는 E입니다. ₂ =21.2meV(SQDs) 및 79.0meV(BQDs). 일반적으로 QDs에서 탈출하는 열 활성화 캐리어로 인한 것으로 이해됩니다. 더 작은 E ₂ SQD의 경우 표면 상태의 상대적으로 낮은 에너지에 대해 캐리어 탈출을 위한 더 낮은 에너지 채널을 제공합니다.

BQD와 SQD의 PL 피크 에너지는 각각 그림 4c, d에 표시된 것처럼 온도가 증가함에 따라 분명한 차이를 나타냅니다. BQD의 PL 피크 에너지는 저온에서 느린 적색편이가 있는 잘 알려진 "S자형"을 보여줍니다. 그런 다음 중간 온도 범위를 통한 빠른 적색편이와 우리가 방에 접근함에 따라 다시 상대적으로 느린 적색편이가 뒤따릅니다. 온도. 이 기능은 그림 4e에 표시된 FWHM 변화와 상관되는 BQD 간의 캐리어 열 활성화 및 재분배 특성에 기인할 수 있습니다. 매우 다르게, SQD 피크 에너지는 캐리어 재분배 채널이 없기 때문에 벌크 InGaAs의 밴드 갭에 대한 Varshni 법칙을 따릅니다. 이것은 또한 그림 4f에 표시된 것처럼 전체 온도 범위에 걸쳐 SQD의 FWHM의 단조로운 증가와 일치합니다.

온도 의존적 ​​PL을 통해 발견된 비방사 손실 채널 외에도 SQD의 온도에 따른 감쇠율도 여기 전력에 따라 변한다는 것이 그림 4a에서 분명하며, 이는 캐리어 전송 속도도 여기 전력 의존적임을 입증합니다. 캐리어 모집단 및 해당 PL 강도는 캐리어 전송 프로세스를 반영하므로 BQD와 SQD 간의 이러한 프로세스 차이는 PL 강도 간의 비율로 특성화될 수 있습니다. 그래서 우리는 SQD와 BQD 사이의 통합된 PL 강도의 비율을 그림 5a, b에 각각 여기 강도와 온도의 함수로 표시했습니다.

아 여기 강도에 대한 통합 PL 강도 비율(SQD/BQD). ㄴ 3W/cm ² 의 낮은 여기 강도와 높은 여기 강도 모두에 대한 온도에 대한 통합 PL 강도 비율 및 95W/cm ²

그림 5a에서 알 수 있듯이 비율은 서로 다른 온도에서 여기 강도에 대한 서로 다른 종속성을 보여줍니다. 10K의 낮은 온도에서 강도 비율은 모든 강도에 대해 1보다 훨씬 낮습니다. 이는 표면 상태가 비방사성 재결합 중심으로 작용하고 대부분의 캐리어를 포착하고 "동결"하기 위해 SQD와 경쟁하기 때문일 가능성이 큽니다. 여기 레이저 강도가 3mW/cm ² 에서 증가함에 따라 최대 950W/cm ² , 첫 번째 비율은 최대 약 10W/cm ² 로 매우 약간 증가합니다. . 이것은 두 시스템 사이에 약간의 상호 관계가 있음을 보여주는 매우 작은 효과입니다. 여기서 BQD는 SQD 방출을 향상시키는 약간의 포화를 보일 수 있습니다. 이것은 BQD가 전력에 따른 선형 증가 아래에서 약간의 편차를 갖고 SQD가 선형보다 약간 높은 편차를 갖는 그림 3b에서 볼 수 있습니다. 77K에서 비율은 110K에서 비율이 전체 범위에 걸쳐 레이저 여기와 함께 단조로운 감소를 나타내는 것을 제외하고 10K의 경우와 거의 동일한 경향을 따릅니다. 이것은 선형 멱법칙보다 큰 BQD의 들뜬 상태의 인구 증가의 시작을 보여줍니다. 이는 그림 3d와 비교할 수 있는 150K 데이터에서 계속됩니다. 여기서 BQD는 선형보다 약간 높은 속도로 증가하는 반면 SQD는 선형으로 유지됩니다. 따라서 그림 5a의 150K에 대한 데이터는 전력이 증가함에 따라 비율이 매우 눈에 띄게 감소하는 것을 보여줍니다. 그러나 ~ 10W/cm ² 이상 , 관계는 SQD가 전력에 대한 선형 증가보다 더 큰 여기 상태를 채우기 시작하는 방향을 분명히 변경합니다. 이는 그림 4f에서 볼 수 있으며 여기 상태가 열로 채워지기 때문에 100K 바로 위에서 FWHM이 급격히 증가합니다. 그림 5a의 더 높은 온도에서 비율은 계속해서 150K로 설정된 추세를 따르며, BQD가 그림 4a에서 볼 수 있는 열 담금질의 증가된 징후를 보임에 따라 더 높은 값으로 계속 이동합니다.

그림 5b는 온도에 따른 비율 변화를 보여줍니다. 먼저 감소한 다음 3W/cm ² 의 저전력 및 고전력 여기 모두에서 증가합니다. 및 95W/cm ² , 각각. 이것은 Fig. 4a를 다시 살펴봄으로써 완전히 이해할 수 있다. BQD가 ~ 150K 까지 안정적임을 확인하는 동안 SQD가 붕괴한 다음 BQD가 갑자기 붕괴되어 SQD가 저온 범위와 유사한 속도로 천천히 계속 붕괴됩니다. 따라서 비율은 표면 상태에 대한 SQD 캐리어의 느린 열 손실을 배경으로 BQD의 갑작스러운 열 냉각에 의해 주로 영향을 받습니다.