포획 시스템에서 준-단일 분자와 플라즈몬 공동 사이의 강력한 결합

결과 및 토론

트랩핑 구조

서브파장 홀의 배열을 가진 플라즈몬 나노구조는 나노홀 근처의 국부 전기장을 상당히 향상시킬 특별한 광 전달 효과를 나타냅니다[32-34]. 우리는 분자 운동에 이 효과를 사용합니다. 플라즈몬 공명 필드가 분자 공명에서 파란색으로 조정되면 분자의 거대한 반발력이 생성될 수 있으며 구조 표면에서 수백 나노미터 떨어진 최소 트래핑이 생성됩니다. 우리는 그림 1과 같이 접근 방식을 보여주기 위해 주기적인 플라즈몬 나노구조를 설계했습니다.

주기적 플라즈몬 나노구조의 개략도

이 섹션에서는 분자가 없는 시뮬레이션 결과에 대해서만 논의합니다. 우리는 원형 편광을 사용하여 Z 방향은 무한대이며 투과 스펙트럼은 그림 2와 같습니다.

분자가 없는 구조의 투과 스펙트럼

707 nm(1.756 eV)에서 공진 피크가 관찰되며, 이는 단위(홀) 간의 상호 작용에서 비롯됩니다. 이 피크는 Wood anomaly[35]의 (1,1) 차수의 파장에 가깝다. 서브파장 홀의 어레이는 SPP로의 브래그 산란(Bragg scattering)을 가지므로 위상 정합 조건을 쉽게 만족할 수 있는 어레이의 역 격자 벡터를 생성한다[20]. 따라서 입사광은 SPP를 여기시킬 수 있으며 SPP를 여기시키는 이러한 방식은 Kretschmann 구조를 사용하는 것보다 훨씬 쉽고 금속의 두께에 영향을 받지 않습니다. 시스템의 공간 전자기장 분포를 조사하기 위해 |E | ² X 분포 -Z Y에서 비행기 =707 nm의 공진 파장에서 0이며 그림 3a에 나와 있습니다.

아 전자기장 강도 |E | ² X 분포 -Z Y에서 비행기 =λ에서 0 =696nm. ㄴ |E의 정규화된 강도 분포 | ² 대 Z X =0 및 Y =0(X) -Z 비행기

그림 3a에는 |E의 최소값이 3개 있습니다. | ² 흰색 점 P, M 및 N으로 표시됩니다. 이 세 가지 최소값의 출현은 플라즈몬 나노홀 어레이에 의한 빛의 근거리 산란으로 인해 발생하는 핫스팟에 기인할 수 있습니다. 실제로 전자기장의 분포는 나노홀을 통한 표면 플라즈몬장과 공간적 전자기장의 중첩이다. |E의 곡선 | ² 대 Z X에서 =0 및 Y =0(X) -Z 평면도 그림 3b에 표시됩니다. 공간 전자기 분포의 시뮬레이션 결과에 따르면 최소 3개의 강도가 있을 것이며 이는 청색 디튜닝된 광학 트랩을 의미합니다.

분자는 청색 조정된 빛으로 광학 쌍극자 힘을 통해 최소 전자기장 강도에 갇힐 수 있습니다. 우리의 시뮬레이션에서 분자는 2단계 시스템으로 취급되며 FDTD 시뮬레이션에서 쌍극자로 시뮬레이션될 수 있습니다[28-30]. 포획 가능성 U _선택 분자는 전자기장 E와 관련된 반발성 광학 쌍극자 전위입니다. , [1, 4]에 의해 주어진다:

여기, α 우리의 경우 α =−7.87×10 ⁻³⁸ F ·m ² [20]. 따라서 전자기장 강도 분포를 기반으로 트래핑 전위를 얻을 수 있습니다. 식을 사용하여 (1) 및 |E | ² 그림 3a의 분포에서 X =0 및 Y =그림 4에 표시된 대로 0.

X의 잠재적인 덫 -Z Y에서 비행기 =0. 삽입 그림은 가장 낮은 트래핑 가능성의 확대입니다.

그림 4에서 가장 낮은 강도의 위치가 P 지점임을 알 수 있습니다. 여기에서 입사 전력은 P로 설정됩니다. _나 =120mW이고 트래핑 전위는 0.53mK입니다. Chen et al. ⁸⁷ R 나 2.02 mK의 트래핑 전위로 안정적으로 포집될 수 있습니다[20]. 이러한 매개변수를 비교하면, 우리의 blue-detuned 트래핑 시스템은 분자량이 약 400인 로다민 분자를 트래핑할 수 있습니다. 위의 분석에 비추어, 우리는 지점(0, 0, 675 nm)에서 트래핑 위치를 선택하고 도식 구조에 갇힌 분자의 다이어그램은 그림 5에 나와 있습니다.

구조에 갇힌 분자의 개략도

구조와 분자 사이의 강력한 결합

분자는 강한 결합 체제에서 빛 분자 상호 작용을 연구하기 위해 우리 구조의 각 단위에 배치됩니다. 분자는 FDTD 시뮬레이션에서 쌍극자로 취급될 수 있습니다. 그림 3a와 같이 표면에서 275nm 떨어진 전위 최소점 P에 쌍극자를 추가합니다. 쌍극자의 극성은 X를 따라 있을 수 있습니다. -축, Y -축 또는 Z -중심선. 분자의 공명 파장은 707nm(1.756eV)입니다. 먼저 Z를 따라 쌍극자의 편광을 고려합니다. -중심선. 투과 스펙트럼도 구했고 그 결과는 그림 6과 같다.

분자가 있거나 없는 투과 스펙트럼은 점 P에 갇혀 있습니다.

비교를 위해 각 단위의 분자가 없는 구조의 투과 스펙트럼도 그림 6에 표시되어 있습니다. 그림 6과 같이 분자가 있는 구조의 투과 스펙트럼에서 두 개의 분할 피크를 관찰할 수 있으며, 이는 다음을 보여줍니다. Rabi 분할 선 모양과 강한 결합 현상을 나타냅니다. 입사광은 우리 구조의 표면에 입사할 뿐만 아니라 분자를 여기시킵니다. 입사광에 의해 여기된 SPP는 작동 파장 주변의 분자에 의해 여기된 것과 결합됩니다. 이 두 종류의 SPP는 서로 결합하여 전송 스펙트럼에서 두 개의 분할 피크를 만듭니다. 투과 곡선의 선 모양은 강한 결합 현상을 보여줍니다. 일반적으로 이 두 분할 피크의 주파수 ω _± [36, 37]로 표시됩니다.

여기서 ω ₀ 는 분리된 분자와 공동이 공명 상태에 있다고 가정할 때의 에너지, γ _ㄷ =4.08×10 ¹³ Hz [38] 및 γ _m =1.1×10 ¹⁴ Hz는 각각 플라즈몬 공동과 분자의 붕괴율이며, g 는 결합 상수입니다. g에 대해 강력한 결합이 발생합니다.>0.5|γ _ㄷ -γ _m | 유한한 수명을 가진 옷을 입은 상태의 형성에 해당합니다. 제안된 구조의 경우 결합 상수 g 는 144 meV이고 0.5|γ _ㄷ -γ _m | 143 meV입니다. 이전 작업에서 라비 분할은 Ω로 표시되었습니다. =|ω ₊ −ω _- | J 집합체-금속 또는 분자-금속 하이브리드 나노구조를 기반으로 하는 구조에서 는 100 ~ 450 meV 영역에 있습니다[39, 40]. Rabi 분할은 결합 강도 g와 관련이 있습니다. , \(\sqrt {N/V}\)에 따라 다릅니다. 여기서 N 분자 수 및 V 는 각각 모드 볼륨[37]입니다. 우리의 연구에서는 제안된 구조의 각 단위와 모드 볼륨 V에 하나의 분자만 있습니다. 너무 커서 Rabi가 Ω를 쪼개고 있습니다. 약 16 meV이고, 이 분할은 금속-반도체 하이브리드 나노구조[41] 및 금속-2D 재료 시스템[42]에서 강한 결합과 비슷합니다. 우리는 또한 X를 따라 분자의 극성과 구조의 강한 결합을 연구했습니다. -축 및 Y -축, 각각. 시뮬레이션 결과는 그림 7에 나와 있습니다.

X, Y 및 Z 방향을 따라 각각 편광된 분자의 투과 스펙트럼

그림 7에서 두 개의 분할 피크(710 nm, 1.747 eV; 717 nm, 1.717 eV)는 Z를 따라 분자가 분극된 구조에서만 나타납니다. -중심선. X를 따라 분극된 분자 -축 또는 Y -축은 Au 나노캐비티 또는 Au 나노홀 어레이와 결합하기 전에 강한 집단 거동을 보여줍니다. 집단 행동 S _ㅋ X를 따라 분극된 분자의 -축 또는 Y -축은 결합 쌍극자 방법으로 계산할 수 있습니다[43]:

여기서 k ₀ 진공에서의 파동 벡터, θ 는 두 쌍극자 사이의 각도이고 r =n 엘 , n =1, 2, 3... 여기서 \( \lambda =\frac {L}{\sqrt {i^{2}+j^{2}}}}\) (i , j =0, 1, 2,... 그러나 둘 다 i 그리고 j 동시에 0과 같지 않음), 집합적 행동은 상당히 커서 Eq.에서 특이점을 나타냅니다. (3) [35, 43]. 그것은 전송 스펙트럼에서 공명 딥을 나타냅니다. X를 따라 분극된 분자의 경우 -축 또는 Y -축의 경우 집단 거동이 너무 커서 분자와 플라즈몬 공동 사이의 결합을 약화시킵니다. 파장 707 nm(1.756 eV) 부근의 투과 스펙트럼에서 (1, 1) 차수를 가진 Wood anomaly[35]의 차수만 볼 수 있으며, 강한 커플링은 나타날 수 없습니다. 따라서 Z를 따라 분극된 분자만 - 우리가 제안한 구조에서 축은 강한 결합 현상을 일으킬 수 있다. 분자의 공명 파장이 변경되면 청색 디튠 트랩 시스템의 강한 결합도 아래 단계를 통해 얻을 수 있습니다. 첫째, 분자의 공진에 따라 나노홀 어레이의 격자상수가 고정될 수 있다. 둘째, 청색 디튜닝된 트래핑 시스템의 작동 파장도 결정될 수 있으며, 이는 금속 나노홀 어레이의 격자 상수에 따라 다릅니다. 셋째, 트래핑 위치를 찾기 위해 전자기장 분포를 얻습니다. 마지막으로, 투과 스펙트럼을 계산하기 위해 분자를 최상의 트래핑 위치에 배치하고 강한 결합 선 모양의 투과를 얻을 수 있습니다.