모든 무기 CsPbI3-x Brx 페로브스카이트는 우수한 광전자 특성과 간단한 준비 과정으로 인해 광검출기에 널리 사용되었습니다. 여기, 무기 CsPbI3-x 기반 고성능 유연한 광검출기 Brx 수정된 용액 처리 방법에 의해 달성되는 페로브스카이트가 시연됩니다. 10mV의 낮은 전압에서 바이어스될 때 기기는 빠른 응답 속도(CsPbI2의 경우 90μs/110μs)를 생성했습니다. CsPbIBr2의 경우 Br PD 및 100μs/140μs PD), 10 4 의 높은 켜짐/꺼짐 비율 , 약 10 12 의 높은 탐지율 존스. 한편, 이 장치는 뛰어난 환경 안정성과 기계적 유연성을 보여주었습니다. 주기적인 I-t 곡선은 30일 동안 대기 중에 보관하거나 100번 구부린 후 무시할 수 있는 변동(<5%)을 보였습니다. 결과는 CsPbI3-x Brx 페로브스카이트는 광검출 영역에서 큰 잠재력을 가지고 있으며 고성능의 유연한 PD를 달성할 수 있는 길을 열어줍니다.
지난 수십 년 동안 InGaAs, GaN, ZnO 및 Si와 같은 다양한 무기 반도체 재료가 광검출기 연구에서 가장 주목을 받았습니다[1,2,3,4,5,6]. 우수한 광학 및 전기적 특성 덕분에 이러한 재료를 기반으로 하는 장치는 가시광선에 대해 높은 탐지율과 빠른 응답을 보입니다. 그러나 이러한 재료는 일반적으로 매우 복잡한 접근 방식이나 고가의 장비를 사용하여 얻을 수 있으며[7,8,9], 이는 상업적 적용에 있어 병목 현상입니다. 따라서 비용을 줄이고 준비 과정을 단순화하기 위해 더 유망한 대체 재료를 찾는 것이 매우 중요합니다.
최근 HHP(hybrid halide perovskites) 재료는 태양광 장치 분야에서 연구 핫스팟 중 하나가 되었습니다[10,11,12,13,14,15]. 지난 10년 동안 페로브스카이트 태양 전지의 전력 변환 효율은 3.8%에서 23%를 초과하여 증가했습니다[16,17,18,19,20,21,22,23,24,25,26,27]. 최적의 밴드갭, 높은 흡수 계수 및 우수한 양극성 캐리어 수송 능력의 장점과 같은 놀라운 광전자 특성 덕분입니다[28,29,30,31]. 또한, 저렴하고 간단한 용액 공정 준비로 인해 페로브스카이트가 광검출기 연구에서 큰 잠재력을 갖게 됩니다. 그러나 HHP를 기반으로 하는 태양광 장치가 빠르고 인상적인 발전을 이루었음에도 불구하고 여전히 불안정한 안정성을 겪고 있습니다[32, 33]. HHP와 비교하여 무기 세슘 납 할로겐 페로브스카이트(IHP)는 공기 중에서 더 나은 안정성을 보여 IHP가 광검출기에 이상적인 후보임을 나타냅니다[34, 35]. 하지만 CsPbI3 Br - 을 대체하여 개선할 수 있는 고온(300°C 이상)에서 불안정합니다. I − 에 대한 부분 [36,37,38,39,40,41]. 따라서 CsPbI3-x Brx 고성능 광검출기 설계에 매우 적합합니다.
이 작업에서는 CsPbI3-x를 준비했습니다. Brx (x =1, 2) 유연한 페로브스카이트 광검출기(PD)용 필름. CsPbI3-x 기반의 유연한 페로브스카이트 PD Brx 빠른 응답 속도를 나타냄(CsPbI2의 경우 90μs/110μs) CsPbIBr2의 경우 Br PD 및 100μs/140μs PD), 높은 켜짐/꺼짐 비율(10 4 ) 및 높은 탐지율(10 12 Jones) 10mV 바이어스가 있는 520nm 미만 램프 한편, 뛰어난 기계적 유연성과 환경적 안정성을 나타냈다. 35~45% 상대 습도의 주변 공기에서 30일 동안 기기를 유지한 후 기기의 주기적인 I-t 곡선은 약간만 감소합니다(~ 3%). 또한 9.12mm의 굽힘 반경에서 유연한 PD를 100회 굽힌 후 장치의 주기적인 I-t 곡선은 무시할 수 있는 변화를 보였습니다(<3% 감소). 결과는 CsPbI3-x의 가능성을 나타냅니다. Brx 유연한 PD를 위한 페로브스카이트
<섹션 데이터-제목="방법">요오드화납(PbI2 , 99.99%), 브롬화납(PbBr2 , 99.99%), 요오드화바륨(CsI, 99.99%) 및 브롬화바륨(CsBr, 99.99%)은 Xi'an Polymer Light Technology Corporation에서 구입했습니다. 디에틸 에테르(DEE), 아세톤, 무수 에탄올, N ,N -디메틸포름아미드(DMF) 및 디메틸설폭사이드(DMSO)는 Sigma-Aldrich에서 제공했습니다.
페로브스카이트 용액은 다음과 같이 제조하였다. CsPbI2 Br 페로브스카이트 전구체 용액은 1M(mol L -1 ) CsBr, 1M PbBr2 , 2백만 CsI 및 2백만 PbI2 DMSO와 DMF의 혼합 무수 용매(9:1 부피). CsPbIBr2 페로브스카이트 전구체 용액은 2M CsBr, 2M PbBr2을 혼합하여 준비했습니다. , 1백만 CsI 및 1백만 PbI2 DMSO와 DMF의 혼합 무수 용매(9:1 부피). 그런 다음, 혼합된 페로브스카이트 용액을 75°C에서 2시간 이상 교반했습니다. 모든 용액은 질소 글로브박스에서 준비해야 합니다.
유연한 기판[폴리이미드(PI)]을 각각 15분 동안 아세톤, 무수 에탄올 및 탈이온수로 연속적으로 세척했습니다. 그런 다음 기판을 오븐에서 건조했습니다. 그 후, 맞물린 황금 전극(80nm)이 열 증발에 의해 유연한 기판 위에 증발되었습니다. 사용하기 전에 패턴화된 기판을 20분 동안 UV-오존으로 처리했습니다. 그런 다음 유연한 기판을 페로브스카이트 필름 증착을 위해 글로브박스로 옮겼습니다. CsPbI3-x Brx 반용매(DEE) 1단계 스핀 코팅 방법을 사용하여 필름을 제조했습니다. 80마이크로리터 전구체 용액을 60초 동안 2000rpm의 속도로 스핀 코팅했습니다. 그런 다음, 방사 코팅 공정이 끝나기 10초 전에 0.5mL의 디에틸 에테르를 샘플에 부었습니다. 그런 다음 샘플을 65°C에서 5분, 135°C에서 15분 동안 어닐링했습니다.
주사전자현미경(SEM) 이미지는 전계방출 SEM(FEI-INSPECT F50, Holland)을 사용하여 얻었다. X선 회절(XRD)은 Cu Kα 방사선과 함께 Bede D1 시스템을 사용하여 수행되었습니다. UV-vis(UV-vis) 흡수 스펙트럼은 UV-vis 분광광도계(Schimadzu UV-3101 PC)로 측정하였다. 전류-전압(I-V ) 곡선은 LD 광원의 조명 하에 Keithley 2636 반도체 매개변수 분석기에 의해 수행되었습니다. 광전류는 오실로스코프(Agilent DOS5012A)와 장치에 조명된 빛을 변조하는 광학 초퍼로 측정되었습니다. 모든 측정은 상온의 주변 조건에서 수행되었습니다.
고품질 표면 형태를 얻기 위해 페로브스카이트 필름을 준비하는 데 자주 사용되는 역용매. 여기에서 우리는 CsPbI3-x의 형태를 개선하기 위해 역용매(DEE)를 사용한 1단계 스핀 코팅 방법을 사용했습니다. Brx 영화. 그림 1은 CsPbI3-x의 평면도 SEM 이미지를 보여줍니다. Brx DEE 처리 여부에 관계없이 필름. 그림 1a, b와 같이 CsPbI2 Br 및 CsPbIBr2 DEE 처리되지 않은 필름은 거대한 핀홀과 작은 결정 입자 크기를 가지고 있습니다. 대조적으로, 페로브스카이트 제조에서 DEE 처리 후, SEM 이미지에서 연속 필름 및 더 큰 입자가 관찰됩니다(그림 1c, d). SEM 이미지의 결과는 CsPbI3-x의 형태가 Brx 필름은 DEE 처리로 크게 개선되었습니다. 따라서 후속 작업에서는 역용매 처리 공정을 채택하여 CsPbI3-x를 제조했습니다. Brx 영화.
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CsPbI3-x의 SEM 이미지 Brx 영화. 아 CsPbI2 브, b CsPbIBr2 DEE 처리 없이 c CsPbI2 브, d CsPbIBr2 DEE 처리
제조된 CsPbI3-x의 결정구조를 확인하기 위해 Brx 필름, XRD 패턴을 수행했습니다. 그림 2a와 같이 빨간색과 파란색 선은 CsPbIBr2의 XRD 패턴을 나타냅니다. 영화 및 CsPbI2 Br, 각각. 빨간색 선에서 (100), (110), (200) 및 (210)에 할당된 14.75°, 20.94°, 29.96° 및 34.93°에 위치한 주요 피크를 관찰하는 것이 분명했습니다. CsPbIBr2의 사실 , 각각 [41,42,43]. 파란색 선에서 순수한 CsPbI2의 (100) 및 (200) 평면에 해당하는 14.44° 및 20.3° 중심에 두 개의 주요 피크가 있음을 알 수 있습니다. Br α 상 [44, 45]. 또한 CsPbIBr2 및 CsPbI2 Br 필름이 성공적으로 준비되었고 UV-vis 흡수 곡선과 Tauc 플롯이 측정되었습니다(그림 2b-d). 그림 2b와 같이 CsPbIBr2의 흡수 스펙트럼에서 작은 파란색 이동이 보입니다. CsPbI2와 비교한 필름 CsPbI2 사이의 밴드갭 차이에 기인한 Br 필름 Br 및 CsPbIBr2 . CsPbI3-x의 광 밴드갭 탐색 Brx 필름에서 우리는 그림 2c, d와 같이 Tauc 플롯을 통한 반사 및 투과에 따라 에너지 밴드(Eg)를 계산했습니다. Tauc 플롯에서 Eg of CsPbI2가 관찰되었습니다. Br 및 CsPbIBr2 이전 보고서[46,47,48,49,50]와 일치하는 각각 1.91 eV 및 2.05 eV였습니다. 결과는 CsPbI3-x를 나타냅니다. Brx 필름이 성공적으로 제작되었습니다.
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아 XRD 패턴. ㄴ CsPbI3-x의 흡수 Brx 영화. c의 밴드 갭 CsPbI2 Br 및 d CsPbIBr2
처리된 CsPbI3-x의 물성을 확인한 후 Brx 영화, 우리는 CsPbI3-x 기반의 유연한 PD를 준비했습니다. Brx 영화. 그림 3a에서 PI/Au 맞물린 전극/CsPbI3-x의 소자 구조를 가진 유연한 PD Brx 표시됩니다. 바이어스 전압 하에서 페로브스카이트 층에 조사되면 그림 3b와 같이 PD에서 전하 캐리어 수송이 형성됩니다. 마지막으로 전자(정공)는 전극에 의해 수집되고 외부 회로를 통해 순환되어 광전류를 생성합니다. CsPbI3-x의 성능 특성화 Brx PD의 경우 그림 3c, d와 같이 낮은 바이어스 전압에서 520nm LD 소스에서 광전류를 측정했습니다. 결과는 CsPbI2의 최대 광전류가 Br PD 및 CsPbIBr2 PD는 8.23mW/cm 2 조도에서 180μA 및 120μA를 초과했습니다. , 각각. 중요한 것은 기기의 광전류가 10mV의 바이어스 전압에서 측정되었다는 점입니다. 장치의 응답 속도를 평가하기 위해 장치의 과도 광전류를 조사했습니다. 그림 3c, d와 같이 CsPbI2의 상승 및 감쇠 시간 Br PD는 각각 약 90μs 및 110μs로 추출됩니다. CsPbIBr2의 상승 및 감쇠 시간 PD는 각각 약 100μs 및 140μs인 것으로 나타났습니다. 이전에 보고된 동일한 구조적 장치와 비교하여[12], 결과는 DEE 처리된 CsPbI3-x 기반 장치가 Brx 페로브스카이트 층이 우수한 성능을 보였다.
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아 CsPbI3-x의 장치 구조 Brx 유연한 PD. ㄴ 조명 아래 장치에서 전하 캐리어 수송의 개략도. c의 I-곡선 CsPbI2 Br PD 및 d CsPbIBr2 PD는 10mV의 바이어스에서 520nm의 빛을 냅니다. e의 상승 시간(ton) 및 하강 시간(toff) CsPbI2 Br PD 및 f CsPbIBr2 PD, 각각
PD의 광전 특성을 더 조사하기 위해 그림 4와 같이 암전류 및 광전류, 응답도 및 검출도를 측정하고 플롯했습니다. 그림 4a, b에서 볼 수 있듯이 암전류 및 광전류 곡선은 다음과 같습니다. 전압이 - 5에서 5V로 변경되었을 때 근사 대칭. 이 결과는 금속과 페로브스카이트 층 사이에 저항성 접촉이 형성되었음을 나타냅니다. 저항 접촉에 대한 접촉 장벽이 매우 낮기 때문에 낮은 바이어스에서 캐리어를 쉽게 전송할 수 있습니다. 낮은 바이어스 전압에서 CsPbI3-x Brx 유연한 PD는 약 10 4 의 높은 켜짐/꺼짐 비율을 가집니다. . 반응성(R ) 및 탐지력(D *) PD의 그림 4c, d에 표시되었습니다. 이미지는 R 그리고 디 * 낮은 바이어스, 특히 1mW 미만의 약한 조명에서 높은 값과 높은 D * / 10 12 Jones@10mV 바이어스. Zhang et al. 보고된 CsPbBr3 - D가 있는 유연한 PD */10 10 2V 바이어스 아래의 존스[12]. Ding et al. CsPbBr3에 기반한 경직 PD 보고 D가 있는 단결정 * / 10 11 존스 [51]. 따라서 CsPbI3-x Brx 낮은 바이어스 전압에서 작동하는 기반 플렉서블 PD는 뛰어난 성능을 나타냅니다.
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a의 곡선(I-V) CsPbI2 Br PD 및 b CsPbIBr2 광전류(520nm LD) 및 암전류용 PD c의 반응성과 탐지력(도해) CsPbI2 Br PD 및 d CsPbIBr2 10mV 전압 미만의 PD(520nm LD)
환경 안정성과 기계적 유연성은 페로브스카이트 기반 광검출기의 실제 적용에 영향을 미치는 두 가지 중요한 요소입니다. 그림 5에 설명된 바와 같이 PD의 환경적 안정성과 기계적 유연성은 장치의 주기적인 I-t 곡선의 변화를 측정하여 테스트했습니다. 장치의 I-곡선이 약간 변경되었음을 분명히 관찰했습니다(CsPbI2의 경우 ~ 3% 감소). Br PD 및 CsPbIBr2의 경우 ~ 3% 감소 PD). 기기의 전류 변화는 상대 습도 35~45%의 주변 조건에서 30일 동안 노출된 후 무시할 수 있습니다(그림 5a, b). 그림 5c, d에서 볼 수 있듯이 초기 주기 I-t 곡선과 비교하여 무시할 수 있는 진동이 관찰되었습니다(CsPbI2의 경우 ~ 2% 감소). Br PD 및 CsPbIBr2의 경우 ~ 3% 감소 PD) 9.12mm의 굽힘 반경에서 기기를 100번 구부린 후. 결과는 우리 장치가 우수한 기계적 유연성뿐만 아니라 뛰어난 안정성을 가지고 있음을 보여줍니다.
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a의 재현 가능한 I-t 곡선 비교 CsPbI2 Br PD 및 b CsPbIBr2 PD는 30일 동안 방송에 보관됩니다. c의 재현 가능한 I-t 곡선 비교 CsPbI2 Br PD 및 d CsPbIBr2 100번 구부리는 PD
요약하면 CsPbI3-x 기반의 유연한 광검출기를 제시합니다. Brx (x =1, 2) 이 작업에서 DEE로 처리된 필름. 장치는 동일한 구성 장치에 필적하는 우수한 성능을 보여주었습니다. 10mV의 바이어스에서 광검출기는 10 4 의 높은 켜짐/꺼짐 비율을 보여주었습니다. 520nm 조명 미만, 빠른 응답 속도(CsPbI2의 경우 90μs/110μs) CsPbIBr2의 경우 Br PD 및 100μs/140μs PD) 및 뛰어난 탐지력(10 12 존스). 또한 유연한 PD는 뛰어난 환경 안정성과 기계적 유연성을 보였다. 35~45% 상대 습도의 공기 중에서 30일 동안 기기를 보관한 후 기기의 I-t 곡선은 약간만 감소합니다(~ 3%). 또한 PD의 성능은 굽힘 반경 9.12mm로 Flexible PD를 100번 구부린 후에도 무시할 수 있는 수준의 변화를 보였습니다. 이 작업은 CsPbI3-x의 엄청난 잠재력을 보여줍니다. Brx 광전자 검출에 페로브스카이트를 사용하고 고성능 달성을 위한 유망한 접근 방식을 제공합니다.
현재 연구 중에 사용 및/또는 분석된 데이터 세트는 합당한 요청에 따라 교신 저자로부터 얻습니다.
디에틸 에테르
아니 ,N -디메틸포름아미드
디메틸설폭사이드
하이브리드 할로겐화물 페로브스카이트
무기 세슘 납 할로겐화 페로브스카이트
광검출기
주사 전자 현미경
자외선 가시성
X선 회절
나노물질
초록 이 원고에서 무기 페로브스카이트 CsPbI2 Br 및 CsPbIBr2 유기금속 삼할로겐화물 페로브스카이트 재료보다 더 높은 안정성을 제공하는 광활성 재료로 조사되었습니다. 제조 방법으로 CsPbIx 역용매 처리 가능 Br3−x 필름, 단일 단계 솔루션 프로세스에서 항상 발생하는 열악한 필름 품질을 극복합니다. 스핀 코팅 공정에서 도입된 디에틸 에테르는 성공적인 것으로 입증되었으며 필름 품질에 대한 반용매의 영향이 연구되었습니다. 이 방법을 사용하여 제작된 장치는 고성능, 자체 전원을 구현하고 안정화된 광검출기는 빠른 응답
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