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현장 펄스 레이저 촬영을 통해 MBE 성장 Ga-액적의 손쉬운 크기 재분배 활성화

초록

GaAs(001) 기판의 MBE 준비 갈륨(Ga) 액적 표면은 UV 펄스 레이저의 단일 샷에 의해 제자리에서 조사됩니다. 레이저 촬영이 Ga 액적의 크기를 쉽게 재조정할 수 있고 너비가 16~230nm이고 높이가 1~42nm인 매우 넓은 크기 분포의 특수한 Ga 액적이 성공적으로 얻어질 수 있음을 보여줍니다. 레이저 스폿의 에너지 불균일성으로 인해 조사 강도(IRIT ) 하나의 샘플에 대해 직접 조사할 수 있으며 상관 메커니즘이 명확합니다. 체계적으로 레이저 크기 조정은 다음과 같이 인식될 수 있습니다. 낮은 조사 수준의 경우 레이저 가열은 액적을 확장하여 그 사이에 병합을 만들기 때문에 이 단계에서 액적 크기 분포가 큰 쪽으로만 이동합니다. 높은 조사량의 경우, 레이저 조사는 열팽창을 일으킬 뿐만 아니라 양쪽으로 크기 이동을 일으키는 Ga 원자의 열 증발을 유발합니다. Ga 액적에 대한 이러한 모든 크기 이동은 미래에 보다 설계 가능한 액적 에피택시를 가능하게 하는 다른 레이저 IRIT를 적용하여 강력하게 제어할 수 있습니다.

소개

현재 기초 물리학과 실용화의 발전이 증가함에 따라 사람들이 다양한 장치를 구현하는 것이 크게 요구되고 있습니다. 금속 나노 입자를 적용하여 다양한 장치와 구조를 구성할 수 있음이 널리 입증되었습니다[1,2,3,4,5]. 중요한 대표자로 금속 액적(나노입자)을 기반으로 하는 액적 에피택시는 Koguchi et al에 의해 제안된 이후 전 세계적으로 연구 관심과 노력을 지속적으로 끌어왔습니다. [6] 1991년에는 양자점[7, 8], 양자 고리[9,10,11] 및 양자 와이어[12, 13]를 포함하지만 이에 국한되지 않는 모든 종류의 저차원 나노구조를 거의 덮을 수 있기 때문입니다. 특히 최근에는 양자점 쌍[14, 15], 양자점 분자[16, 17], 이중 고리[18] 및 다중 동심 고리[19, 20]의 매우 독특한 구조도 액적 에피택시에 의해 성공적으로 구현되었습니다. 일반적으로 액적 에피택시는 일반적으로 금속 액적의 사전 형성과 후속 결정화의 두 단계를 결합합니다[21, 22]. 액적 형성 단계에서 액적의 크기 제어는 양자 구조의 최종 크기를 직접적으로 결정할 뿐만 아니라 액적이 목표로 하는 나노 구조의 종류를 정의하기 때문에 전체 액적 에피택시의 핵심 포인트입니다. 예를 들어, 양자점과 양자 고리 사이의 빠른 전환은 액적 크기를 조정하여 민감하게 촉발될 수 있으며 앞서 언급한 다중 동심 고리는 상당히 거대한 크기의 Ga 액적에 독점적으로 구축됩니다. 잘 보고된 바와 같이 온도는 액적의 크기를 조절하는 가장 중요한 요소이며 액적을 확대하기 위해서는 온도를 높여야 한다[23, 24]. 일반적으로 Fuster et al. 높이 45nm, 너비 240nm의 거대한 Ga 액적을 성공적으로 얻기 위해 온도를 500°C까지 높였습니다[25]. 그러나 온도가 증가하면 기판으로의 액적 에칭이 급격히 강화됩니다[26,27,28,29]. 이러한 종류의 나노 드릴에 의해 후속 결정화 전에 액적의 요소가 소모되고 액적 아래에 나노 홀의 기생 구조가 발생하여 대상 양자 구조를 오염시킬 수 있습니다. 지. M. Wang et al. Ga 방울은 비소(As) 공급 없이 500°C에서 80초 동안 열처리된 후에만 완전히 사라지고 화산과 같은 나노 구멍으로 대체될 수 있음을 입증했습니다[30]. 분명히 온도를 올리면 물방울이 파괴될 수 있지만 더 커지도록 밀어붙이려면 사람들이 그렇게 해야 합니다. 이는 전통적인 물방울 에피택시에서 화해할 수 없는 모순입니다. 따라서 온도에 의존하지 않고 액적 크기를 수정하는 기술을 찾는 것은 큰 의미가 있습니다.

이 논문에서 밀도의 원래 형태를 가진 Ga-액적:4.1 × 10 10 /cm 2 , 너비:37–65 nm 및 높이:4–9 nm는 MBE를 통해 GaAs(001) 기판(Sub)에서 생성된 다음 즉시 UV 펄스 레이저를 사용하여 준비된 표면을 현장에서 촬영했습니다. 인상적으로, 레이저 촬영은 물방울의 크기와 LIR에서 크기 조정의 관련 원리를 훌륭하게 수정했습니다. 체계적으로 제시하기도 한다. 조사 후 액적의 높이와 너비는 각각 1–42 nm 및 16–230 nm 범위로 넓어집니다. 즉, 너비가 230 nm이고 높이가 42 nm인 극도의 거대한 액적을 성공적으로 달성했습니다. 180°C의 매우 낮은 온도에서 직접 따라서 안전성과 효율성을 모두 갖춘 액적 크기를 조정하는 기술이 여기에 보고됩니다. 이것은 현재 액적 에피택시에 대한 크기 제어의 큰 자유도를 제공하고 더 실현 가능하고 유연하게 만들어야 합니다.

실험 방법

실험은 레이저 뷰포트가 장착된 특수 설계된 MBE에서 수행되어 현장에서 펄스 레이저 빔을 챔버에 도입했습니다. 현재 이 프로토타입 시스템은 인듐(In), Ga 및 As의 세 가지 소스 셀만 설치합니다. 성장 온도는 보정된 고온계에 의해 모니터링됩니다. 성장을 모니터링하기 위해 반사 고에너지 전자 회절도 포함됩니다. 먼저, 탈산된 GaAs(001) 2인치 쿼터 Sub를 600°C 및 As2의 BEP에서 300nm GaAs 버퍼 층으로 코팅했습니다. 7.6 × 10 −6 으로 설정됩니다. 토르. 그런 다음, As 밸브를 완전히 닫고 Sub 온도를 일시적으로 400°C로 설정하여 과잉 As 원자가 액체 질소 콜드 트랩에 충분히 포획될 때까지 기다리는 동안 표면에서 As가 흡수되는 것을 방지했습니다. As-ambient 압력이 약 1.2 × 10 −9 으로 감소될 때까지 최고 압력과 거의 같은 Torr ((9.5 ~ 11) × 10 −10 잔류 As2를 피하기 위해 성장 전에 얻을 수 있는 Torr) , Sub 온도는 0.168ML/s의 Ga 성장률 및 4ML의 총 증착 두께로 각각 액적을 형성하기 위해 180°C로 추가로 감소되었습니다. Ga-액적 성장이 완료되자마자 샘플은 3배의 네오디뮴 이트륨 알루미늄 가넷 레이저(파장:355nm/펄스 지속 시간:10ns) 35mJ 조사 후, 샘플을 즉시 취출하여 탭핑 모드에서 AFM에 의한 표면 형태 시험을 수행하였다. 레이저 스폿(6mm/직경)이 1/4 2인치 Sub보다 훨씬 작기 때문에 조사되지 않은 영역(NIR ) 및 조사 영역(IR )를 조합하여 비교할 수 있습니다. IR , 레이저 스폿으로 인해 가우시안과 같은 프로파일된 강도 분포가 있으며 IRIT 이 샘플에서 한 번에 모두 관찰할 수 있습니다. 따라서 다음 논의에서는 조사-1(IR1 ) 조사-5(IR5 ) IRIT E 순서 IR1 < IR2 < IR3 < IR4 < IR5 , IR에서 선정되었습니다. 분석을 위해 레이저 스팟과 관련된 이들의 정확한 위치는 그림 1의 상단 그림에 표시되어 있습니다. IR5 는 레이저 스폿의 중심(0 위치로 표시)에 해당하며, 오른쪽으로 선형 스캔했습니다. 0.5mm의 각 이동 후에 AFM 이미지가 촬영되었습니다(IR4-IR1에 해당). 순서대로). 마침내 우리는 그 자리에서 완전히 벗어나 NIR로 정의된 AFM 이미지를 촬영했습니다. (즉, 준비된 Ga 방울의 원래 형태).

<그림>

a에 있는 액적의 AFM 형태 결과 NIR 그리고 bf IR1-IR5; (g 및 m) NIR에서 각각 너비 및 높이 분포의 해당 히스토그램 그리고 (h -n -r ) IR1-IR5; 상단 그리기는 NIR의 정확한 위치를 보여줍니다. 및 IR1-IR5 레이저 스폿 관련

결과 및 토론

그림 1a–f는 NIR에서 액적의 AFM 형태 결과를 나타냅니다. 및 IR1-IR5 , 각각. (g-l) 및 (m-r)은 너비 및 높이 분포의 해당 히스토그램입니다. 액적은 NIR에서 180°C의 낮은 온도에서 제작되었기 때문에 (그림 1a), 원래 밀도는 최대 4.1 × 10 10 에 이릅니다. /cm 2 너비와 높이는 모두 일반적으로 45–55 nm 및 4–8 nm의 지배적인 모드로 분포된 가우시안입니다(각각 그림 1g, m에 표시됨). 최대 및 최소 크기는 너비 ~ 65nm/높이 ~ 9nm 및 너비 ~ 37nm/높이 ~ 4nm에 해당합니다. IR1의 물방울 (그림 1b) NIR과 매우 유사합니다. . 그림 1h와 (g) 또는 (n)과 (m)을 비교하면 뚜렷한 변화가 없습니다. IR1의 물방울 NIR과 동일한 최대 및 최소 크기를 갖습니다. . IR2에 있는 동안 (그림 1c) 및 IR3 (그림 1d), 레이저 촬영에 의해 액적 크기가 수정되기 시작합니다. 밀도가 감소하면서 일부 확대된 방울이 표면에 나타납니다. 특히 IR3의 경우 , 이전 최대 너비(65nm)를 초과하는 액적은 55%의 비율(그림 1j)을 설명하고 이전 최대 높이(그림 1p)를 초과하는 비율에 대해 37%에 해당합니다. 동시에 전체 밀도는 원래 밀도의 1/3로 감소했습니다. 전반적으로 레이저 크기 조정 후 IR2IR3 큰 쪽으로만 이동됩니다. 즉, NIR에서 원래 분포의 작은 쪽에는 물방울이 없습니다. 관찰된다. 그러나 IR4의 물방울의 경우 및 IR5 , 분포가 큰 쪽으로 이동할 뿐만 아니라 작은 쪽으로 확장됩니다. 그림 1e, f는 IR4의 결과를 표시합니다. 및 IR5 , 밀도가 계속 감소함에 따라 그림 1k–l 및 q–r에서 액적 크기 분포가 더 큰 쪽으로 이동하는 것을 볼 수 있습니다. 특히 IR5에서 , 최대 액적(너비:230nm/높이:42nm)은 NIR에서 최대 액적(너비:65nm/높이:9nm)보다 거의 4배 더 큽니다. 그리고 그러한 큰 크기는 다른 곳에서는 그렇게 낮은 온도에서 보고되지 않습니다. 게다가 원래의 최소 크기보다 작은 작은 방울도 몇 개 생성되며 그 중 일부는 너비가 16nm이고 높이가 1nm인 초소형입니다. 따라서 IRIT를 사용한 Ga 액적의 레이저 수정 진화 완전히 관찰되었으며 레이저 발사가 Ga 방울의 크기를 쉽게 조정할 수 있음을 잘 보여줍니다.

위의 실험 데이터를 해석하기 위해 먼저 NIRIR1-IR4 그림 2a–e에 각각 확대 및 설명되어 있습니다. 둘째, 등가 부피(EV ) NIR의 Ga 액적 및 IR1-IR5 . 계산에서 Ga 액적의 단면 프로파일은 대략 구형 캡의 모드로 가정되며 [26], 각 액적의 부피는 다음과 같이 주어질 수 있습니다.

$${\text{V}} =\uppi {\text{r}}^{3} \left( {2 - 3\cos\uptheta + \cos^{3}\uptheta } \right)/3\ 죄^{3}\uptheta$$ (1)

여기서 r 는 액적 반경, θ는 각각 접촉각, 결국 EVs NIR용 및 IR1-IR5 그림 1a-f의 모든 액적의 부피를 합산하여 계산했습니다. 그림 2f는 정규화된 EV를 보여줍니다. 결과(삼각형) 및 정규화된 밀도 데이터(사각형)도 포함됩니다. 그런 다음 레이저 크기 조정의 전체 발전은 세 단계로 나눌 수 있습니다. 첫 번째 단계(NIR-IR1 ):NIR의 원래 액적 (그림 2a) 스탠드 사이가 매우 가깝고 각 액적의 주변은 깨끗하고 평평합니다(그림 참조). 이는 그림 2a'에 스케치되어 있습니다. IR1용 (여기서 매우 낮은 강도로 조사됨), NIR과 비교 , 크기 분포, 밀도 및 EV 거의 변하지 않았지만 나노 링의 새로운 구조가 그림 2b에서 흰색 화살표로 표시된 액적을 둘러싸는 것으로 관찰됩니다. 우리는 레이저 가열에 의해 유도된 액적의 팽창에 기인합니다. 그림 2b'에서 볼 수 있듯이 조사 후 레이저는 액적을 가열하여 팽창합니다(잘 알려진 열팽창). 반면에 제한된 상호교차로 인해 액적을 합칠 만큼 팽창이 강하지 않습니다. 열이 소산됨에 따라 액적은 원래의 평형 상태로 다시 이완되지만 이완된 액적을 둘러싸는 링 모양의 팽창 흔적은 남습니다(검은색 화살표 참조). 따라서 이 단계에서 IRIT 방울 크기를 조정하기에는 너무 약합니다. 두 번째 단계(IR2-IR3 ):IR2에 대한 그림 2c에서 , 액적 합체의 실험적 증거가 관찰되고 노란색 점선 직사각형으로 표시됩니다. 표시된 물방울은 나노 구멍(흰색 화살표) 옆에 있으며 NIR보다 훨씬 큽니다. 너비가 70nm이고 높이가 12nm입니다. 이것은 그림 2c'와 같이 두 액적의 합체로 설명할 수 있습니다. A액적의 경우 및 B방울 , IRIT 증가하면 확장이 향상되어 그들 사이에 더 많은 교차가 발생하고 더 많은 교차 교차가 아마도 A방울을 밀어낼 것입니다. B액적으로 병합 따라서 무작위로 A액적으로 미리 뚫린 나노 구멍을 남깁니다. 동시에. IR2와 비교하여 , IR3에 대한 그림 2d , 레이저 크기 조정의 더 강력한 효과를 반영하는 3개(노란색 점선 직사각형/그림 2d' 참조) 또는 더 많은 액적이 발견됩니다. 따라서 IR2의 경우 및 IR3 , 크기 분포 및 밀도의 통계 데이터는 유착의 결과로 설명될 수 있습니다. 또한, 그림 2f에서 볼 수 있듯이 IR2IR3 여전히 동일한 EV 유지 NIR 수준 밀도의 급격한 감소와 대조적으로. 즉, 이 단계에서 레이저 촬영은 Ga 원자의 손실 없이 열팽창을 통해 액적의 크기만 조정합니다. 그러나 IR4-IR5의 세 번째 단계에서 :EV 물방울이 급격히 감소하기 시작합니다. LIR 액적을 확장할 뿐만 아니라 Ga 원자의 열 증발을 동반합니다. 일단 IRIT 특정 값을 초과하면 펄스 레이저는 순간적으로 액적을 Ga의 증발 임계값 이상으로 가열할 수 있습니다. 따라서 이 단계에서 액적의 크기 조정은 합체와 증발에 의해 공동 관리됩니다. 그림 2e'는 상호 작용을 보여줍니다. 유착이 열 증발에 의한 Ga 손실을 보상하지 않으면 액적 크기가 줄어들고(그림 2e에 표시된 미니 액적 참조) 그렇지 않으면 증가합니다. 특히, 특정 확률에서 여러 방울의 합체에 의해 일부 거대한 방울이 생성될 수 있습니다(그림 2e에 표시된 거대한 방울 참조). 그렇다면 이러한 종류의 경쟁은 IR4IR5 특히 양쪽으로 확장됩니다. 지금까지 in-situ 펄스 LIR에 의한 액적 크기 조정 성능과 원리의 관점에서 잘 조사되었습니다. 작업을 보다 잘 조직화하기 위해 다음에서 또 다른 두 가지 설계된 실험을 수행했습니다.

<그림>

각각 a에 대한 AFM 형태 결과의 확대 NIR 그리고 b IR1-IR4 (a에 대한 형태 역학의 해당 도면 ') NIR 그리고 (b '– ') IR1-IR4 , 편리한 토론을 위해 각 배율의 전형적인 형태 특성을 가진 액적을 신중하게 선택하고 노란색 점선 직사각형으로 표시합니다. 그림 1a/NIR에서 액적의 정규화된 밀도 및 등가 부피 결과 , 그림 1b/IR1 , 그림 1c/IR2 , 그림 1d/IR3 , 그림 1e/IR4 및 그림 1f/IR5

한편, IRIT 외에 열팽창에 의한 유착에 대한 설명의 원리에 따르면 , 액적 간 거리, 즉 액적의 밀도는 다른 주요 매개변수입니다. 그림 3a에서 볼 수 있듯이 더 큰 간격(d1에서 d2까지)에서 두 방울을 분리하면 동일한 열팽창 동안 교차 감소로 인해 유착이 상대적으로 억제되어야 합니다. 따라서 280°C의 온도에서 새로운 액적 샘플을 준비했습니다. 온도가 증가함에 따라 NIR의 액적 밀도 (그림 3b)는 5 × 10 9 으로 급격히 감소합니다. /cm 2 , 180°C에서 샘플의 거의 1/8과 액적 사이의 공간이 효과적으로 증폭되었습니다. 조사 후 그림 3c에서 볼 수 있듯이 액적은 여전히 ​​NIR과 동일한 밀도를 갖습니다. 그러나 매우 눈에 띄는 인접한 고리로 둘러싸여 있습니다(흰색 화살표 참조). 실제로 강한 열팽창에도 유착이 방지됨을 반영하여 우리의 설명을 더욱 강력하게 확고히 한다.

<그림>

두 방울 사이의 유착에 대한 거리 간 효과의 그래픽 그림. 280°C에서 성장한 액적의 AFM 형태 결과 b 이전 및 c 조사 후

반면에, 우리 연구에서 관찰된 나노홀(그림 4a)은 서브 나노미터(3개 원자층 미만)의 깊이로 매우 얕다는 점을 지적할 가치가 있습니다(삽입 참조). 매우 인상적으로 액적의 드릴 효과는 엄격하게 억제되며 낮은 Sub 온도의 이점을 거의 무시할 수 있습니다. 액적에 대한 온도 상승에 따른 나노 드릴의 잠재적 위험을 제시하기 위해 350°C의 고온에서 다른 샘플을 제작했습니다. 성장이 완료된 후 Sub 온도는 즉시 감소하지 않고 급속 냉각되기 전에 단 2분의 짧은 중단으로 감소했습니다. 그림 4b는 모폴로지 결과를 보여줍니다. 우리는 심각한 드릴 효과가 발생했고 액적을 심하게 파괴했음을 알 수 있습니다. 그리고 일부 액적(화살표 참조)은 완전히 침식되어 수 나노미터의 에칭 깊이를 갖는 나노 구멍으로 대체됩니다(삽입 참조). 반대로 그림 4c에서 알 수 있듯이 180°C에서 준비된 액적은 인터럽트 후에도 최대 15분 동안 안정적으로 유지될 수 있습니다.

<그림>

a에 있는 액적의 AFM 형태 결과 IR3 , b 350°C에서 성장한 액적 후 동일한 온도 및 c에서 2분 어닐링 180°C에서 성장한 액적 이후 동일한 온도에서 15분 어닐링

결론

결론적으로, 우리는 펄스 레이저를 사용하여 180°C에서 Ga 액적에 대한 MBE in situ 촬영에 대한 연구를 수행했으며 레이저 촬영이 액적의 크기 분포를 쉽고 효율적으로 조정할 수 있음을 입증했습니다. IRIT의 함수로서의 액적의 형태 변화 조사 수준이 낮으면 액적 크기 분포가 큰 쪽으로만 이동하며, 이는 액적의 레이저 열 팽창에 의해 유도된 액적 응집의 유일한 효과로 설명할 수 있습니다. 높은 조사 수준의 경우 크기 이동이 특히 양쪽으로 확장되며 이는 유착과 열 증발 간의 일종의 경쟁에서 비롯됩니다. 그래서 여기에서 우리는 액적이 Sub로 에칭되는 것을 거의 방지할 수 있는 낮은 온도에서 액적의 크기를 조정하기 위해 펄스 레이저 조사를 사용하여 기술을 보고했습니다. 명백하게, 우리의 기술은 오염, 산화 및 손상 없이 아름답게 일반적인 액적 에피택시 솔루션과 호환됩니다. 그리고 언급할 가치가 있는 것은 모노빔 조사를 다중빔 간섭 조사로 업그레이드함으로써 미래에 보다 제어된 액적 에피택시를 위해 액적 크기의 패턴화된 수정을 쉽게 실현할 수 있다는 것입니다.

데이터 및 자료의 가용성

해당 없음.


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