증착 후 식각과 함께 Dip-Drop 방법을 사용한 주기적 폴리스티렌 나노스피어 어레이의 준비 및 InGaN/GaN의 광 추출 효율 개선 적용 LED

결과 및 토론

그림 2a–i는 평균 딥 드롭 속도가 0.05, 0.01 및 0.005 mL/인 ITO 코팅 유리 기판에서 직경이 100, 200 및 500 nm인 PS NS의 주사 전자 현미경(SEM) 이미지를 보여줍니다. 에스. PS NS 현탁액의 농도는 4.1 × 10 ¹¹ 이었습니다. 구/cm ⁻³ 100nm PS NS의 경우 5.1 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS 및 3.2 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS용. PS NS는 평균 dip-drop 속도가 높을 때 ITO가 코팅된 유리 기판에 넓게 분산된 분포를 나타내었지만 평균 dip-drop 속도가 감소함에 따라 Fig. 2와 같이 조밀한 어레이를 형성하였다. PS NS는 측면 모세관력과 관련된 액체 표면의 모양에 따라 다릅니다[30]. 측방 모세관력은 부유력(Floating Force) 또는 침지력(immersion Force)으로 분류할 수 있다. 부유력은 입자 무게와 아르키메데스 힘에 의해 발생하는 반면 침수력은 모세관 작용에 의해 발생합니다[31]. 딥-드롭 과정에서 중력의 영향으로 인해 부유력이 지배적이었습니다. 부유력은 공기와 수용액 사이의 표면 모양에 따라 두 PS NS 사이에서 인력 또는 반발력이 될 수 있습니다. 평균 딥 드롭 속도가 높으면 조정 제어 밸브 근처의 PS NS 서스펜션에 극적인 섭동이 발생하고 섭동으로 인해 공기와 수용액 사이에 볼록한 표면이 생겨 두 PS NS 사이에 반발력이 발생합니다. PS NS는 딥 드롭 프로세스 동안 반발력에 의해 분리되어 그림 2a, d, g에서 관찰된 바와 같이 ITO 코팅 유리 기판에서 PS NS 배열이 무질서하게 되었습니다. 평균 딥-드롭 속도가 0.01mL/s로 감소하면 그림 2b, e, h에서와 같이 튜닝 제어 밸브 근처의 섭동이 완화되었습니다. 이 약한 섭동은 낮은 반발력을 일으키고 0.05mL/s의 딥-드롭 속도에서보다 두 PS NS 사이에 더 작은 공간을 생성했습니다. 평균 dip-drop 속도가 0.005 mL/s로 감소함에 따라 공기와 수용액 사이의 표면 모양이 오목하게 되어 dip-drop 과정에서 두 PS NS 사이에 인력을 발생시키는 부유력을 발생시켰다. 매력적인 부동력은 그림 2c, f, i에서와 같이 ITO 코팅된 유리 기판에 컴팩트한 PS NS 어레이를 생성할 수 있습니다. 또한 직경이 200nm와 500nm인 PS NS는 공기와 공기 사이에 오목한 모양의 표면이 있기 때문에 유사한 평균 딥 드롭 속도에서 직경 100nm의 PS NS에 비해 ITO 코팅 유리 기판에서 더 작은 배열을 나타냅니다. 큰 직경의 PS NS에 대해 수용액이 쉽게 형성되었다. 평균 딥-드롭 속도가 <0.005mL/s로 더 감소되었을 때, 딥-드롭 방법을 사용하여 제작된 PS NS 어레이는 낮은 처리량으로 인해 LED에 대해 비실용적이 되었습니다. 0.5 × 0.5-mm ² 에서 소형 PS NS 어레이의 분포를 찾으려면 ITO 코팅 유리 기판, 그림 2j–m은 오른쪽 상단, 왼쪽 상단, 오른쪽 하단 영역에서 평균 딥 드롭 속도 0.005mL/s에서 200nm 직경 PS NS의 SEM 이미지를 보여줍니다. , 및 ITO 코팅된 유리 기판의 왼쪽 아래. 이 이미지는 ITO 코팅 유리 기판 위에 균일하게 분포된 컴팩트한 PS NS 어레이를 나타내며, 이는 균일하고 컴팩트한 PS NS 어레이 윈도우 레이어를 가진 InGaN/GaN LED가 딥-드롭 방법을 사용하여 제안될 수 있음을 시사합니다.

평균 딥 드롭 속도 a에서 직경 100, 200 및 500nm의 PS NS의 SEM 이미지 , d , 지 0.05mL/s; ㄴ , e , h 0.01mL/s; 및 c , f , 나 j 영역에서 0.005mL/s 및 200nm 및 평균 딥 드롭 속도 0.005mL/s를 갖는 PS NS의 SEM 이미지 오른쪽 상단, k 왼쪽 상단, l 오른쪽 하단 및 m 0.5 × 0.5mm ² 의 왼쪽 하단 ITO 코팅 유리 기판 . DI 물로 희석한 PS NS 현탁액의 농도는 4.1 × 10 ¹¹ 이었습니다. 구/cm ⁻³ 100nm PS NS의 경우 5.1 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS 및 3.2 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS용

PS NS 현탁액의 농도는 PS NS 배열과 PS NS 어레이의 레이어 번호에도 영향을 미칩니다. 농도가 높은 PS NS 현탁액은 단층 또는 다층으로 구성된 컴팩트한 PS NS 어레이를 생성하는 반면, 농도가 낮은 현탁액은 단층이 있는 느슨하거나 컴팩트한 PS NS 어레이를 생성할 수 있습니다. 다층 PS NS 어레이는 투과율이 낮고 PS NS 기간에 대한 정의가 어렵고 신뢰성이 낮아 LED 응용 분야에 적합하지 않은 단점이 있습니다. 컴팩트 단층 PS NS 어레이를 얻으려면 PS NS 현탁액의 최적 농도를 결정해야 합니다. 본 연구에서 PS NS 현탁액의 농도는 PS NS의 수와 현탁액의 부피의 비율로 정의하였다. 그림 3은 다양한 PS NS 현탁액 농도에 대한 ITO 코팅 유리 기판의 PS NS SEM 이미지를 보여줍니다. (a) 1.4 × 10 ¹¹ , (b) 2.7 × 10 ¹¹ , (c) 4.1 × 10 ¹¹ , 그리고 (d) 5.4 × 10 ¹¹ 구/cm ⁻³ 100nm PS NS의 경우; (e) 1.7 × 10 ¹⁰ , (f) 3.4 × 10 ¹⁰ , (g) 5.1 × 10 ¹⁰ 및 (h) 6.8 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS의 경우; 및 (i) 1.1 × 10 ⁹ , (j) 2.1 × 10 ⁹ , (k) 3.2 × 10 ⁹ 및 (l) 4.3 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 평균 딥 드롭 속도가 0.005mL/s인 500nm PS NS의 경우. PS NS 현탁액의 농도가 <4.1 × 10 ¹¹ 인 경우 구/cm ⁻³ 100nm PS NS의 경우 <5.1 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS용 및 <3.2 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS의 경우 ITO 코팅 유리 기판의 일부 영역에는 그림 3a, b, e, f, i, j에서와 같이 PS NS가 없었습니다. 농도를 4.1 × 10 ¹¹ 로 높였을 때 구/cm ⁻³ 100nm PS NS용, 5.1 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS 및 3.2 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS의 경우 그림 3c, g, k와 같이 ITO 코팅된 유리 기판을 단층의 소형 PS NS 어레이로 덮었습니다. 그림 3c, g, k의 삽입은 4.1 × 10 ¹¹ 의 PS NS 현탁액 농도에서 ITO 코팅된 유리 기판의 PS NS의 단면 SEM 이미지를 보여줍니다. 구/cm ⁻³ 100nm PS NS용, 5.1 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS 및 3.2 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS용. ITO 코팅된 유리 기판 위에 PS NS 현탁액의 농도와 딥-드롭 속도 이상에서 컴팩트한 PS NS 단층이 형성될 수 있습니다. 고농도 PS NS 현탁액의 PS NS는 저농도 PS NS 현탁액보다 밀도가 더 높았다. 딥-드롭 공정 동안, 인력 부동력은 PS NS가 충분하지 않기 때문에 각각 고농도 및 저농도 PS NS 현탁액 아래 ITO 코팅 유리 기판에 단일층의 컴팩트한 PS NS 어레이와 분산된 PS NS 어레이를 형성했습니다. 저농도 PS NS 현탁액 아래에서 ITO 코팅된 유리 기판을 덮는 데 사용할 수 있었습니다. PS NS 현탁액의 농도가 5.4 × 10 ¹¹ 로 더 증가되었을 때 구/cm ⁻³ 100nm PS NS용, 6.8 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS 및 4.3 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS의 경우 ITO 코팅 유리 기판은 과도하게 많은 PS NS가 증착에 참여했기 때문에 다층의 컴팩트한 PS NS 어레이로 덮여 있었습니다. 과잉 PS NS는 단층의 조밀한 PS NS 어레이의 표면에 도달한 다음 그것에 달라붙어 다층의 조밀한 PS NS 어레이를 형성한다.

PS NS 현탁액 농도가 a인 PS NS의 SEM 이미지 1.4 × 10 ¹¹ , b 2.7 × 10 ¹¹ , ㄷ 4.1 × 10 ¹¹ , 및 d 5.4 × 10 ¹¹ 구/cm ⁻³ 100nm PS NS의 경우; 이 1.7 × 10 ¹⁰ , f 3.4 × 10 ¹⁰ , 지 5.1 × 10 ¹⁰ , 및 h 6.8 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS의 경우; 그리고 나 1.1 × 10 ⁹ , j 2.1 × 10 ⁹ , k 3.2 × 10 ⁹ , 및 l 4.3 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 0.005mL/s의 평균 딥 드롭 속도에서 500nm PS NS의 경우. c 삽입 , 지, 및 k PS NS 현탁액 농도가 4.1 × 10 ¹¹ 인 PS NS의 단면 SEM 이미지를 나타냅니다. 구/cm ⁻³ 100nm PS NS용, 5.1 × 10 ¹⁰ 구/cm ⁻³ 200nm PS NS 및 3.2 × 10 ⁹ 구/cm ⁻³ 500nm PS NS용

InGaN/GaN LED의 광 탈출 원뿔은 GaN과 공기 사이의 높은 굴절률 대비로 인해 제한되어 LEE가 낮습니다. k하자 탈출 원뿔의 파동 벡터입니다. 그럼

여기서 k _N 및 k _엘 는 각각 장치 및 평면에 수직인 파동 벡터입니다. InGaN/GaN LED의 주기적인 PS NS 배열 창 레이어를 사용하여 주기적인 PS NS 배열의 굴절률 주기성이 특정 차단 주파수 이상의 도파 유도 모드를 외부 전파 모드로 회절하면 평면 내 파동 벡터가 k _WG + nk _추신 , 여기서 k _WG 장치에 평행한 도파광의 파동 벡터, k _추신 는

여기서 x _λ 그리고 y _λ x의 마침표입니다. 그리고 y PS NS 어레이의 방향. 주기적인 PS NS 어레이의 경우 원래 평면 내 파동 벡터 k _엘 , k로 변경 ^{`</sup> <sub>엘</sub> 및 k <sup>`} 다음과 같이 표현될 수 있습니다.

여기서 n은 정수입니다. x의 기간을 변경하여 빛 탈출 원뿔을 개선할 수 있습니다. 그리고 y k 변조 지침 _추신 ; 따라서 InGaN/GaN LED의 LEE는 k를 줄임으로써 향상될 수 있습니다. ^´ _엘 . 그러나 x의 최적 기간은 그리고 y InGaN/GaN 청색 LED의 발광 파장을 만족시키기 위한 차단 주파수에 대한 상대적인 방향은 실험적인 과정을 통해 얻기 어렵다. 조사를 단순화하기 위해 Rsoft 소프트웨어(Cybernet Ltd.), 3차원 FDTD 방식의 전파 Sim Add-on Module 및 Rsoft LED Utility를 사용하여 p-GaN에서 InGaN/GaN blue의 여유 공간까지 추출된 광 강도를 계산했습니다. x에 다양한 기간이 있는 PS NS 어레이 창 레이어가 있거나 없는 LED 그리고 y 지도. 그림 4a는 100nm, 200nm 및 500nm 직경의 PS NS와 기존 InGaN/GaN LED가 있는 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 LED의 주기 함수로 계산된 광 강도를 보여줍니다. PS NS 창 레이어(파란색, 노란색 및 빨간색 곡선)가 있는 LED에 대해 계산된 광 강도는 그림 4a에 표시된 대로 기존 LED에 대한 강도보다 높았습니다. 또한, x의 직경과 주기의 주기적인 PS NS 어레이가 있는 LED 그리고 y 100, 100 및 100 nm 방향은 가장 높은 계산된 광 강도를 가지며 PS NS 어레이가 없는 LED와 비교하여 1.4의 향상된 계수를 보여줍니다. 이는 주기적인 단층 PS NS 어레이가 있는 InGaN/GaN LED용 광 탈출 원뿔이 k를 조정하여 향상될 수 있기 때문입니다. _추신 , 따라서 주기적 PS NS 어레이 창 층으로 InGaN/GaN LED의 LEE를 향상시킵니다. InGaN/GaN LED의 최대 광도를 얻으려면 x 단위의 최적 직경 및 주기 그리고 y PS NS 어레이의 방향은 100, 100 및 100 nm로 계산되었습니다. 또한, 회절 모드와 관련된 최적의 주기적 PS NS 어레이가 있는 InGaN/GaN LED의 향상된 LEE를 이해하기 위해 최적의 PS NS 어레이 윈도우가 있거나 없는 InGaN/GaN 청색 LED에 대해 p-GaN에서 여유 공간으로 추출된 광 강도 방출 파장과 각도가 다른 레이어를 계산했습니다. 그림 4b는 다른 방출 파장에서 다양한 각도의 함수로 계산된 광 강도를 보여주고, 그림 4b의 삽입은 최적의 주기적 PS NS 어레이 윈도우 레이어가 있고 PS NS 어레이가 없는 InGaN/GaN 청색 LED의 각도 스펙트럼을 보여줍니다. 460 nm의 방출 파장에서 창 층. 460 nm의 파장에서 방출되는 최적의 주기적 PS NS 어레이를 갖는 InGaN/GaN LED는 450, 470, 480 및 490 nm에서 방출되는 최적의 주기적 PS NS 어레이를 갖는 것과 비교하지 않은 InGaN/GaN LED에 비해 가장 높고 가장 넓은 스펙트럼을 수행합니다. PS NS 어레이는 최적의 주기적인 PS NS 어레이에 의해 공기로 회절되는 가이드 모드를 만족하기 때문입니다.

a의 계산된 강도 100 및 200 nm 직경의 PS NS에 대해 주기가 다른 기존 LED 및 LED (b ) 다른 방출 파장에서 다양한 각도. b 삽입 460 nm의 방출 파장에서 최적의 주기적 PS NS 어레이 창 층과 PS NS 어레이 창 층 없이 InGaN/GaN 청색 LED의 각도 스펙트럼을 표시합니다.

그림 5a는 100nm, 200nm 및 500nm 직경 PS NS의 소형 단층 PS NS 어레이에 의해 형성된 윈도우 층이 있거나 없는 InGaN/GaN LED의 I-V 및 L-I 곡선을 보여줍니다. 20mA의 주입 전류에서 컴팩트 PS NS 어레이가 있거나 없는 InGaN/GaN LED의 순방향 전압은 3.54, 3.55, 3.55 및 3.55V였습니다. PS NS 어레이가 있거나 없는 InGaN/GaN LED의 순방향 전압은 유사합니다. 윈도우 레이어는 동일한 에피택시 구조를 갖기 때문입니다. 또한 PS NS 어레이 창층이 없는 InGaN/GaN LED의 순방향 저항은 PS NS 어레이 창층이 있는 것보다 약간 낮습니다. ITO 투명 전도층이 친수성 공정 동안 산소 플라즈마에 의해 열화되었기 때문입니다. 100nm, 200nm 및 500nm PS NS 어레이 윈도우 레이어가 있거나 없는 InGaN/GaN LED의 광 출력 강도는 그림 5a에서 볼 수 있듯이 각각 112.9, 146.8, 148.0 및 131.1mcd였습니다. PS NS 어레이 윈도우 레이어가 있거나 없는 InGaN/GaN LED의 광 출력 강도는 그림 4에서 계산된 결과와 유사한 경향을 보였다. InGaN/GaN 활성 영역에서 방출된 광자는 ITO/공기 계면에서 TIR을 겪었다. 빛 탈출 원뿔 밖에 있었다. 그러나 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 InGaN/GaN LED는 면내 벡터(k _엘 ^` ), 결과적으로 향상된 LEE; 따라서 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 InGaN/GaN LED의 광 출력 강도가 증가할 수 있습니다. 또한 PS NS 어레이와 공기 사이의 계면에서 방출광의 입사각은 조직 구조뿐만 아니라 비평면 계면으로 인해 PS NS에 의해 영향을 받았다. 결과적으로, 주기적인 PS NS 어레이 윈도우 층은 InGaN/GaN LED의 LEE를 향상시켰다. 그림 5b는 기존의 InGaN/GaN LED와 소형, 무질서 및 다층 PS 어레이 창 레이어가 있는 InGaN/GaN LED의 L-I 곡선을 보여줍니다. 무질서한 PS 층을 갖는 InGaN/GaN LED의 광 출력 강도는 광자가 무질서한 PS 창 층에 의해 공기/ITO의 계면에서 부분적으로 분리될 수 있기 때문에 기존의 InGaN/GaN LED보다 약간 더 높다. 또한 다층 PS 어레이 창층이 있는 InGaN/GaN LED의 광 출력 강도는 다층 PS 어레이의 낮은 투과율(<80%) 때문에 기존 InGaN/GaN LED보다 낮습니다. 그림 5c는 기존의 InGaN/GaN LED와 작고 주기적인 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 LED의 L-I 곡선을 보여줍니다. x의 지름과 마침표 그리고 y 주기적인 PS NS 어레이의 방향은 각각 100, 100, 100 nm로 Fig. 4에서 계산된 최적 조건을 만족시켰다. 주기적인 PS NS 어레이는 200 nm PS NS의 컴팩트한 PS NS 어레이를 식각하여 얻을 수 있다. 그림 5c의 삽입은 x에서 주기가 100 및 100nm인 에칭된 100nm PS NS 어레이와 컴팩트하고 주기적인 PS 어레이가 있는 InGaN/GaN LED의 개략적인 구조를 보여줍니다. 그리고 y 지도. 주기가 x인 주기적인 100nm PS NS 어레이의 창층이 있는 InGaN/GaN LED 그리고 y 100 및 100 nm의 방향은 그림 5c에 표시된 것처럼 가장 높은 광 출력 강도를 나타냈으며 이는 그림 4의 계산된 결과와 일치했습니다. 최적의 주기적인 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 InGaN/GaN LED는 38 개선된 LEE로 인해 PS NS 어레이가 없는 어레이와 비교하여 광 출력 강도의 % 증가. 또한, 그림 5c 및 그림 2f의 삽입은 PS NS가 ITO에 잘 접착되고 증착 후 에칭 프로세스 동안 에칭 손상이 적음을 나타냅니다.

아 100nm, 200nm 및 500nm 직경 PS NS의 소형 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 기존 InGaN/GaN LED 및 InGaN/GaN LED에 대한 I-V 및 L-I 곡선. ㄴ 주기, 무질서 및 다층 PS 어레이 창 레이어가 있는 기존 InGaN/GaN LED 및 InGaN/GaN LED에 대한 L-I 곡선. ㄷ 컴팩트하고 최적의 주기적인 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 기존 InGaN/GaN LED 및 InGaN/GaN LED에 대한 L-I 곡선. (c의 삽입 )은 컴팩트하고 주기적인 PS 어레이가 있는 InGaN/GaN LED의 개략 구조를 보여줍니다. 주기적인 PS 어레이의 SEM 이미지는 그림 5의 삽입도에서 나타냅니다.

표 1은 동일한 조건에서 세 가지 다른 실행으로 구성된 최적의 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 InGaN/GaN 웨이퍼의 다른 위치에서 선택된 칩에 대한 20mA의 주입 전류에서 평균 순방향 전압과 광 출력 강도를 나열합니다. InGaN/GaN 웨이퍼의 균일하고 안정적인 PS NS 배열은 이것이 InGaN/GaN LED의 성능에 영향을 미치는 주요 요인이기 때문에 매우 주목할 만합니다. InGaN/GaN 웨이퍼의 PS NS의 주기와 크기는 비교적 유사했습니다. 동일한 구동 전류에서 측정된 발광 강도 향상의 장치 간 표준 편차는 약 1.4%였으며 변동은 순방향 전압의 경우 약 1.9%, 광 출력 강도의 경우 2.9%였습니다.

그림 6은 20mA의 구동 전류에서 최적의 주기적인 PS NS 어레이 창 레이어가 있는 기존 InGaN/GaN LED 및 InGaN/GaN LED의 파장 함수로서의 전계발광 스펙트럼을 보여줍니다. 최적의 주기적인 PS NS 어레이 윈도우 레이어가 있는 InGaN/GaN LED의 경우 465.5nm에서의 광 출력 강도와 방출 스펙트럼의 반값 전체 폭은 기존 InGaN/GaN LED보다 더 강하고 좁습니다. The guided light that is emitted from the InGaN/GaN active region underwent TIR and could not phase match to the radiation modes when the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor was higher than that in the air [9, 32]. The periodic PS NS array window layers could modulate the amplitude of the in-plane wave vector in the semiconductor to less than that in air, and therefore, the light was emitted from the semiconductor with the periodic PS NS array because the phase of the guided modes matched the radiation modes, resulting in a high light output intensity and a narrow emission spectrum. The insets of Fig. 6 show the micrographs of light emission for the conventional InGaN/GaN LEDs and the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers. The light output intensity for the InGaN/GaN LEDs with the optimal periodic PS NS array window layers was higher than that of the conventional InGaN/GaN LEDs because of the improved LEE.

Electroluminescence spectra as functions of wavelength for the conventional InGaN/GaN LEDs and InGaN/GaN LEDs with optimal periodic PS NS array window layers