딥-드롭 방식으로 제조한 폴리스티렌 나노구슬 어레이를 이용한 InGaN/GaN LED의 광 추출 효율 향상

요약

우리는 인듐-주석-산화물(ITO) 유리 위에 주기적인 폴리스티렌 나노구슬(PS NS) 단일층 어레이를 제조하기 위해 사후 증착 에칭과 결합된 비용 효율적인 딥-드롭 방법을 시연합니다. 단일층 어레이는 InGaN/GaN 발광 다이오드(LED)의 광 추출 효율(LEE)을 향상시키는 포토닉 크리스탈 윈도우 역할을 합니다. 딥-드롭 속도와 PS NS 현탁액 농도를 조절하여 x 및 y 방향 모두에서 100 nm 주기를 가진 100 nm 직경 어레이를 달성했습니다. 최적화된 구조는 20 mA에서 LED 출력을 38% 향상시켜 확장 가능한 LED 제조를 위한 이 접근법의 효용성을 확인했습니다.

배경

포토닉 크리스탈(PCs)은 LED, 태양전지, 광검출기 등의 광전자 소자 성능 향상에 흔히 사용됩니다. PCs는 파장 스케일에서 주기적인 굴절률 변조를 생성하여 가이드 모드를 복사 채널로 회절시킬 수 있습니다. 높은 굴절률 대비의 PCs는 완전한 밴드갭을 열 수 있지만, 제조 복잡성과 재료 제약으로 LED에서의 실제 구현은 제한됩니다. 대안적 전략은 PC의 주기성을 이용해 가이드된 빛의 면내 파동 벡터를 탈출 원추로 이동시켜 광 추출 효율(LEE)을 높이는 것입니다.

GaN 기반 LED는 GaN/공기 계면에서의 전반사 임계각이 약 23°에 불과하여 심각한 빛 가두기 문제를 겪습니다. 결과적으로 외부 양자 효율(EQE)은 LEE가 지배적입니다. 패턴 사파이어 기판, 패턴 GaN 표면, 측벽 거칠기 등 다양한 접근법이 탐구되었으나, 각각 화학적 손상이나 제한된 확장성 같은 실용적 과제에 직면해 있습니다.

자기조립 PS NS 코팅은 유망한 저비용 대안을 제공합니다. 최소한의 장비로 대면적에 증착 가능하며 고온 공정이나 공격적인 에칭이 필요하지 않습니다. 본 연구에서는 ITO 상에 PS NS 단일층의 딥-드롭 증착을 체계적으로 연구하고, 현탁액 농도와 딥-드롭 속도를 최적화하여 InGaN/GaN LED에서 38% LEE 향상을 입증했습니다.

실험

딥-드롭 방법

딥-드롭 장치는 제어 가능한 출구 밸브가 있는 유리 저장소로 구성됩니다. 탈염수-PS NS 콜로이드 혼합물을 교반하여 목표 농도를 달성한 후, ITO 코팅 기판을 설정된 속도로 액체를 통과시켜 내립니다. 일반적인 PS NS 크기는 100, 200, 500 nm이며, 각각 4.1×10¹¹, 5.1×10¹⁰, 3.2×10⁹ spheres cm⁻³로 희석하여 사용했습니다.

증착 후 기판을 실온에서 약 1.5시간 건조했습니다. 산소 플라즈마 처리(0-10초)를 통해 표면을 친수성으로 만들어 PS NS 부착을 최적화하면서 과도한 ITO 손상을 방지했습니다.

LED 제조

InGaN/GaN 청색 LED는 MOCVD로 c-면 사파이어 위에 성장시켰습니다. 구조는 저온 GaN 버퍼, 고농도 Si-도핑 n-GaN, InGaN/GaN MQW, Mg-도핑 p-GaN을 포함합니다. p-GaN 층 위에 투명 전도체로 ITO를 증착했습니다. 메사 격리(300 × 300 µm²)는 포토리소그래피로 정의했고, Ti/Pt/Au 전극을 450°C에서 5분간 합금했습니다. 완성된 웨이퍼를 PS NS 현탁액에 담가 단일층 어레이를 형성했습니다.

결과 및 고찰

주사 전자 현미경(SEM) 관찰 결과 PS NS 배열은 딥-드롭 속도에 매우 민감했습니다. 높은 속도(0.05 mL s⁻¹)에서는 입자가 분산되고, 속도를 0.01 mL s⁻¹로 낮추면 느슨하게 패킹된 층이 형성되며, 0.005 mL s⁻¹에서는 빽빽한 단일층이 형성됩니다. 더 큰 구슬(200-500 nm)은 동일한 속도에서 100 nm 입자보다 더 강한 모세관 힘으로 인해 더 쉽게 자기조립됩니다.

현탁액 농도도 커버리지를 지배합니다. 100 nm PS NS의 경우 4.1×10¹¹ spheres cm⁻³ 미만 농도에서는 간극이 생기고, 5.4×10¹¹ spheres cm⁻³ 이상에서는 단일층이 다중층으로 변해 투과율이 감소합니다. 따라서 빽빽한 단일층을 위한 최적 조건은 100 nm PS NS에 대해 0.005 mL s⁻¹와 4.1×10¹¹ spheres cm⁻³, 200 nm에 대해 5.1×10¹⁰ spheres cm⁻³, 500 nm에 대해 3.2×10⁹ spheres cm⁻³이었습니다.

유한 차분 시간 영역(FDTD) 시뮬레이션에 따르면 양방향 100 nm 주기를 가진 100 nm PS NS 단일층이 가장 높은 추출 광 강도를 제공하며, 베어 LED 대비 시뮬레이션된 LEE를 약 40% 향상시킵니다. 향상은 면내 파동 벡터의 회절적 이동을 탈출 원추로 유도함으로써 발생합니다.

실험적으로, 최적화된 PS NS 윈도우를 가진 LED는 20 mA에서 광 출력이 38% 증가했습니다(112.9 mcd에서 148.0 mcd로). I-V 특성은 변화가 없어 증착 공정이 전기적 거동을 변경하지 않음을 확인했습니다. 무질서하거나 다중층 PS NS 어레이를 가진 LED는 베어 소자 대비 약간 더 좋거나 나쁜 성능만 보였으며, 이는 규칙적인 단일층의 중요성을 강조합니다.

웨이퍼 전체에 걸친 균일성이 우수했습니다: LEE 향상의 표준편차는 1.4%였고, 순방향 전압과 광 출력의 변동은 3% 미만이었습니다. 전기발광 스펙트럼은 PS NS 강화 LED에서 465.5 nm에 더 강하고 좁은 피크를 보였으며, 이는 재흡수 감소와 향상된 아웃커플링을 반영합니다.

결론

우리는 ITO 위에 주기적인 PS NS 단일층을 제조하기 위한 간단하고 확장 가능한 딥-드롭 프로토콜을 확립했습니다. 이는 InGaN/GaN LED를 위한 효과적인 포토닉 크리스탈 윈도우 역할을 합니다. 딥-드롭 속도(0.005 mL s⁻¹)와 현탁액 농도(100 nm PS NS에 대해 4.1×10¹¹ spheres cm⁻³)를 최적화하여 양방향 100 nm 주기를 가진 100 nm 어레이를 얻었으며, 이는 20 mA에서 LEE를 38% 향상시킵니다. 이 방법은 표준 LED 공정과 호환되며 고온 공정이 필요 없고 대면적 생산에 적합합니다.

약어

EQE

외부 양자 효율

FDTD

유한 차분 시간 영역

ITO

인듐-주석-산화물

I-V

전류-전압

LED

발광 다이오드

LEE

광 추출 효율

L-I

광 출력 강도-전류

PCs

포토닉 크리스탈

PS NS

폴리스티렌 나노구슬

SEM

주사 전자 현미경

TIR

전반사