InAs/GaAs 양자점과 마이크로필러 캐비티의 최적화된 결합으로 단일 광자 방출 대폭 향상

초록

단일 InAs/GaAs 양자점(QD) 엑시톤 방출과 공명하여 캐비티 모드 공명을 달성하고 QD 발광(PL) 강도를 크게 향상시키기 위해 Al_0.9Ga_0.1As/GaAs DBR 마이크로필러 캐비티의 정밀 보정 공정을 제안했다. 약한 결합 영역에서 DBR 마이크로필러 캐비티(Q ∼ 3800) 내 단일 QD의 빛-물질 상호작용을 온도 조절 PL 스펙트럼으로 조사했으며, 공명 시 QD 엑시톤 방출이 14.6배 현저히 향상됨을 관찰했다. 2차 자기상관 측정 결과 g⁽²⁾(0)=0.070, 연속파 여기 하에서 첫 번째 대물렌즈 앞 예상 순 계수율은 1.6×10⁷ counts/s에 달해 높은 계수율에서 고순도 단일 광자 방출을 나타낸다.

서론

단일 광자를 방출하는 양자 광원은 양자 정보 처리의 핵심 소자다[1–3]. 높은 광자 추출 효율, 다중 광자 방출의 강한 억제, 방출 단일 광자의 높은 구별 불가능성[4]이 요구된다. 원자 시스템[5], 매개변수 하향 변환[6], 다이아몬드 결함 중심[7, 8] 등 양자 광원 구현 방법 중 반도체 InAs/GaAs 양자점(QD)은 양자 통신 및 양자 센싱[9], 양자 이미징[10] 등 응용을 위한 실용적인 단일체 양자 광원으로 유망하다. InAs/GaAs QD의 장점은 극도로 좁은 선폭[4], 높은 단일 광자 방출률(캐비티 결합으로 향상 가능)[11]로 안정적이고 온디맨드 방출 가능, 물리적 다중 필드로 튜닝 용이[12–14], 파이버 어레이 결합 출력에 적합[15], 파장 조절 가능(현재 840~1300 nm)으로 잠재적 양자 통신 응용[16] 등이다. 장점에도 불구하고 실용적 QD 단일 광자 소자 구현의 핵심 과제는 단일 광자 소스의 밝기(계수율)를 어떻게 더 향상시키느냐이며, 이는 양자 정보 전송 효율을 크게 개선한다[4]. 따라서 QD 방출 추출 효율을 높이고 마이크로캐비티와의 결합으로 밝기를 개선할 필요가 있다. 마이크로필러[11], 마이크로디스크[17], 광결정[18], 마이크로렌즈[19–22] 등 마이크로구조가 있다. 한편 다양한 시스템의 빛-물질 상호작용과 가시광 및 적외선 영역의 결합 효과가 광범위하게 연구되었다[23–27]. 최근 마이크로필러 캐비티에 내장된 반도체 QD와 캐비티 전기역학적 효과가 높은 Q 값, 낮은 모드 부피[11], 직접 파이버 결합 출력 편의성[28–33]으로 큰 주목을 받고 있다. 또한 캐비티 모드와 QD 발광 파장의 완벽한 공명 결합도 또 다른 핵심 과제다[34, 35]. 본 연구에서는 엑시톤 에너지와 마이크로필러 캐비티 모드(Q ∼ 3800)의 뚜렷한 크로스오버 현상과 엑시톤 방출 강도 향상을 관찰하고, 실험적 정밀 캐비티 모드 보정 공정을 제안하여 마이크로필러 캐비티 모드와 QD 파장의 완벽한 결합을 달성하고 높은 밝기와 고순도 단일 광자 소스를 생성했다.

방법

조사 시료는 반절연 GaAs(001) 기판 위에 고체 소스 MBE(VEECO Gen930 시스템)로 성장시켰다. 시료 구조는 순서대로 500 nm 두께 GaAs 버퍼층, 25.5쌍 Al_0.9Ga_0.1As/GaAs 하부 DBR, 1λ 두께 GaAs 캐비티, 15쌍 Al_0.9Ga_0.1As/GaAs 상부 DBR(동일 주기)로 구성된다. 1λ 두께 GaAs 캐비티 중심에 단일 광자 방출용 활성 InAs/GaAs QD 층을 스트란스키-크라스타노프 성장 모드로 성장시켰으며, 칩 상 인듐 증착량 기울기로 특정 영역이 적절한 증착량을 가져 엑시톤 방출 파장 910~930 nm 영역에서 희박 단일 QD 형성을 만족하도록 했다[36]. InAs QD 층 위에는 10 nm 두께 GaAs 클래딩 층이 있다. 클래딩 층 위에는 평균 시트 도핑 밀도 약 2×10⁸ cm⁻²의 Be δ-도핑 층이 있어 QD 밝기를 증가시킨다[37, 38]. 정식 시료의 전체 개략 구조는 그림 1b에 표시했다.

DBR 캐비티 모드를 InAs QD 방출 파장과 완벽히 결합하기 위해 정밀 캐비티 모드 보정 공정을 수행했다. 보정 공정은 다음과 같다: 첫째, μPL 분광법으로 InAs/GaAs 단일 QD 엑시톤 방출 파장 결정(보통 10 K에서 ∼920 nm); 둘째, 두께가 λ/4n으로 정의된 더 적은 Al_0.9Ga_0.1As/GaAs DBR 주기(하부 6.5쌍, 상부 4쌍)로 사전 성장 QD 시료 성장(λ: DBR 캐비티 설계 중심 파장, n: 물질 굴절률); 셋째, 사전 성장 시료 성장 후 300 K와 77 K에서 광학 반사 스펙트럼 측정하여 캐비티 모드 이동률 획득; 넷째, 동일 온도에서 DBR 두께 불일치 비율 정의; 여기서는 사전 성장 시료 측정 캐비티 모드 위치(예: λ1)와 불일치 비율 λ/λ1로 정식 시료(하부 25.5쌍, 상부 15쌍 DBR)를 DBR 두께(성장 시간)에 불일치 비율을 곱해 성장. 이 방법으로 성장한 시료는 설계대로 DBR 마이크로캐비티에서 정확한 위상 매칭을 얻어 단일 InAs QD 방출 파장과 결합하여 QD 방출의 최적 향상을 달성할 수 있다.

본 연구에서 마이크로필러 어레이는 전자빔 포토리소그래피(EBL)와 유도 결합 플라즈마(ICP) 식각으로 DBR 캐비티 결합 QD 시료 위에 제작했으며, 시료 표면에 일련번호를 설계 제작하여 각 마이크로필러를 식별했다. 온도 조절 PL 스펙트럼 측정에서 시료를 냉동기 없는 배스 크라이오스탯에 냉각시키고 온도를 4 K~60 K로 미세 조절했으며, 632.8 nm 파장 He-Ne 레이저로 여기했다. 대물렌즈(NA 0.70)를 가진 공초점 현미경 셋업으로 레이저를 지름 2 μm 스팟에 집속하고 발광을 분광기에 효과적으로 수집하여 미세 영역 스캔으로 단일 QD 엑시톤 스펙트럼 라인 탐색 가능. 마이크로 발광(μPL) 스펙트럼은 0.75 m 초점 거리 모노크로메이터와 액체질소 냉각 Si CCD 검출기로 측정. 감쇠 슬라이스를 분광 시스템에 장착하여 여기 파워 조절로 엑시톤 종류 식별. 엑시톤과 캐비티 모드 결합 현상 조사 위해 6~45 K 다양한 안정 온도에서 μPL 스펙트럼 측정. 엑시톤 복사 수명 조사 위해 시간 상관 단일 광자 카운팅(TCSPC) 보드로 시간 분해 μPL 측정. 2차 자기상관 함수 g⁽²⁾(τ) 측정 위해 QD 스펙트럼 라인 발광을 파이버 결합 Hanbury-Brown and Twiss(HBT) 셋업[20]으로 보내 두 Si 애벌런치 단일 광자 계수 모듈(SPCM-AQR-15; 시간 분해능 350 ps; 다크 카운트율 80 counts/s; 데드 타임 45 ns)과 시간 일치 카운팅 모듈로 검출.

결과 및 논의

그림 1a는 사전 성장 시료(하부 6.5쌍, 상부 4쌍 DBR)와 정밀 캐비티 모드 보정 공정 후 정식 시료(하부 25.5쌍, 상부 15쌍 DBR)의 상온(T = 300 K) 반사 스펙트럼을 보여준다. 캐비티 모드 보정 공정은 사전 성장 시료 측정 중심 기본 캐비티 모드(300 K에서 933.5 nm)와 InAs QD 방출 파장(6.0 K에서 917.5 nm)을 비교하여 둘을 동일 온도로 변환해 불일치 비율을 얻는 것이다. 정식 시료 성장 시 DBR 성장 시간에 불일치 비율을 곱해 단일 InAs QD 방출 파장과 결합하는 캐비티 모드의 정확한 보정 달성. 사전 성장 시료와 정식 시료 반사 스펙트럼 비교 시 캐비티 모드 위치가 예상대로 933.5 nm에서 941.0 nm로 이동. 그림 1c는 마이크로필러 캐비티 SEM 이미지. SEM 이미지에서 지름 2.0 μm, 높이 6.5 μm 마이크로필러가 매우 매끄러운 측벽과 고품질 구조 외관을 가지며, InAs QD가 1λ 두께 GaAs 캐비티에 내장되어 25.5쌍 하부와 15쌍 상부 DBR 스택 사이에 샌드위치되어 광자 수집 효율 향상.

그림 2a는 917.24 nm 엑시톤 라인(X)과 917.54 nm 캐비티 모드(CM) 라인으로, QD가 마이크로필러 캐비티에 내장된 전형적인 비공명 상황. DBR 캐비티 모드를 InAs QD 파장과 완벽히 결합하기 위해 정밀 캐비티 모드 보정 공정 수행. 보정 후 캐비티 모드가 QD와 완벽히 결합하여 그림 2b에서 919.10 nm X 라인만 나타남. 공명 시 비공명 상황에 비해 X 라인 PL 강도가 42k에서 95k cps로 크게 향상. 피팅 결과 QD와 CM 디튠 에너지는 73.4 μeV. 공명 및 비공명 상황 시간 분해 측정 결과, QD와 캐비티 모드 완벽 결합으로 수명이 0.908 ns에서 0.689 ns로 감소(그림 2c). 방출 강도의 강한 향상과 수명 감소는 공명 QD 엑시톤의 자발 방출률 증가와 퍼셀 효과[39] 관련.

InAs/GaAs QD와 마이크로필러 결합 시스템의 여기 파워 의존 μPL 스펙트럼을 연속파(CW) He-Ne 레이저로 밴드갭 위 여기하여 연구(그림 2d). 마이크로필러 캐비티 품질 인자(Q)는 3800으로 추정. 이 방출 라인들의 종류는 파워 의존성으로 입증. 여기 파워 증가에 따라 X 라인과 캐비티 모드 라인 PL 강도 뚜렷이 향상. X 라인과 CM 라인 적분 PL 강도 로그-로그 스케일에서 저여기 파워 선형 의존, 고여기 파워 포화. 실선은 이중 로그 플롯 데이터 선형 피팅. 피팅 결과 PL 강도와 여기 파워 지수 관계에서 X와 CM 라인 지수 n(I∝Pⁿ) 각각 0.85, 0.87로 엑시톤 라인 유형 나타냄. 이상적 엑시톤 라인 값(n_X=1)에서 편차는 QD 부근 비복사 재결합 중심 영향으로 다른 캐리어 밀도에서 캐리어 분포 영향 때문일 수 있음[4].

그림 3a는 보정되지 않은 시료 온도 조절 PL 스펙트럼. 그림 3a에 따르면 온도를 6.0~45.0 K로 증가시키며 엑시톤(X) 라인과 캐비티 모드(CM) 라인이 다른 이동률로 이동. CM 라인 917.54 nm(6.0 K)에서 918.01 nm(45.0 K)로 이동, CM 이동률 0.018 μeV/K. X 라인 917.24 nm(6.0 K)에서 919.07 nm(45.0 K)로 이동, X 이동률 약 0.069 μeV/K. 예상대로 엑시톤 방출 이동률이 캐비티 모드 이동률보다 큼. X와 CM 라인 곡선 비교 시 두 곡선이 24.0 K에서 교차, 24.0 K에서 엑시톤과 캐비티 모드 공명 도달. 공명 시 엑시톤 방출 향상 관찰, 방출 향상 약 14.6배로 엑시톤 PL 피크 강도 6.5×10³ cps에서 9.5×10⁴ cps로 증가. 캐비티 모드와 엑시톤 에너지의 뚜렷한 교차 현상이 그림 3a에 나타나며, 빛-물질 상호작용이 약한 결합 영역을 따름.

QD 엑시톤 라인 단일 광자 방출 안티버칭 효과 확인 위해 보정 공정 없는 시료와 보정된 시료 모두 CW 여기 하 HBT 셋업으로 2차 상관 함수 g⁽²⁾(τ) 측정. 그림 3b, c는 공명 하 X 라인 2차 상관 함수를 지연 시간 τ 함수로 측정한 것. 데이터는 다음 식으로 피팅: \(g^{(2)}(\tau)=1-[1-g^{(2)}(0)]exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) [40]. 그림 3b는 보정 공정 없는 시료 2차 상관 함수. 더 나은 단일 광자 성능 위해 보정되지 않은 시료 단일 QD 엑시톤 X 라인을 24.0 K에서 온도 조절 공명시켜 g⁽²⁾(τ) 측정. 온도 조절 공명 하 보정되지 않은 시료 제로 지연 2차 상관 함수 g⁽²⁾(0)=0.258. 그림 3c는 정밀 보정 공정 후 6.0 K에서 QD 엑시톤 g⁽²⁾(τ)로 g⁽²⁾(0)=0.070. 둘 다 0.5 미만으로 명백한 안티버칭 효과와 제로 시간 지연에서 다중 광자 방출 강한 억제로 단일 광자 방출체 입증. 정밀 캐비티 모드 보정 공정으로 QD 엑시톤과 캐비티 모드 완벽 결합이 단일 광자 순도 74.2%에서 93.0%로 향상. 그림 3d는 다양한 여기 파워 하 보정된 시료 엑시톤 방출 복사 수명과 g⁽²⁾(0). \(g^{(2)}(\tau)=1-exp(-\frac {\mid \tau \mid }{T})\) 곡선 피팅으로 엑시톤 복사 수명(T) 산출, 그림에서 여기 파워 증가에 따라 T 단축, 낮은 여기 파워에서 g⁽²⁾(0)이 포화 여기 파워보다 작아 낮은 여기 파워에서 더 순수한 단일 광자 방출 나타냄.

정밀 보정 공정 후 QD 엑시톤 순 단일 광자 계수율 얻기 위해 광자 검출 효율과 투과 손실 등 모든 광학 손실 추정. Si 검출기 광자 검출 효율 33%, 투과 손실 81%(대물렌즈 수집 효율 66%, 좁은 대역통과 필터 효율 40%, 파이버 콜리메이터 80%, 멀티모드 파이버 결합 효율 90%). 일치 측정에서 두 Si 단일 광자 검출기 계수율(1.0×10⁶ counts/s)과 [1−g⁽²⁾(0)]^1/2 보정 인자[41]로 보정된 광자 계수율 기반하여 첫 번째 대물렌즈 앞 순 단일 광자 계수율 1.6×10⁷ counts/s 추정. 결과는 시료 성장 단계에서 캐비티 모드와 QD 엑시톤 완벽 결합이 정밀 보정 공정을 통해 더 순수하고 밝은 단일 광자 소스 생성 가능함 입증.

결론

결론적으로 InAs/GaAs QD를 마이크로필러 Al_0.9Ga_0.1As/GaAs DBR 캐비티에 제작하여 919 nm에서 밝은 단일 광자 소스 제시. 온도 조절 PL 스펙트럼은 약한 결합 영역에서 캐비티 모드와의 교차 시 QD 엑시톤 방출의 뚜렷한(14.6배) 향상 입증. 정밀 캐비티 모드 보정 공정 도움으로 DBR 마이크로캐비티에서 이론적 설계대로 최적 위상 매칭 쉽게 얻어 QD 방출 최적 향상 달성. QD 엑시톤과 캐비티 모드 완벽 결합으로 PL 강도 2.3배 향상, 단일 광자 순도 74.2%에서 93.0%로 개선. 캐비티 공명 하 2차 자기상관 측정 g⁽²⁾(0)=0.070으로 높은 계수율(첫 번째 대물렌즈 앞 1.6×10⁷ counts/s)에서 단일 광자 방출 나타냄. 본 연구는 QD와 캐비티 모드 완벽 결합과 고순도 고휘도 단일 광자 소자 제작을 위한 고도로 실현 가능한 방법 입증.

데이터 및 재료 가용성

본 연구에서 사용 및 분석된 데이터셋은 합리적 요청 시 교신저자로부터 제한 없이 이용 가능.

약어

DBR:

분산 브래그 반사경 (Distributed Bragg reflector)

HBT:

한버리-브라운과 트위스 (Hanbury-Brown and Twiss)

ICP:

유도 결합 플라즈마 (Inductive coupled plasma)

MBE:

분자빔 에피택시 (Molecular beam epitaxy)

QDs:

양자점 (Quantum dots)

SEM:

주사전자현미경 (Scanning electron microscope)

NA:

수치 개구수 (Numerical aperture)

CW:

연속파 (Continuous wave)

SPSs:

단일 광자 소스 (Single-photon sources)

CM:

캐비티 모드 (Cavity mode)

TCSPC:

시간 상관 단일 광자 카운팅 (Time-correlated single-photon counting)

SPCM:

단일 광자 계수 모듈 (Single-photon counting modules)

μPL:

마이크로 발광 (Microphotoluminescence)