BaTiO3/Nb:SrTiO3 에피택셜 이종 접합에서 강유전계 효과 유도 비대칭 저항 스위칭 효과

결과 및 토론

그림 1a-d는 진폭과 폭이 다른 펄스를 인가한 후 - 0.5와 0.5V 사이의 작은 바이어스에서 측정된 Au/BTO/NSTO/In 시스템의 전류-전압 곡선을 보여줍니다. 여기서 그림 1a, b는 다양한 진폭의 100ms 너비의 펄스인 반면, 그림 1c, d는 각각 다양한 너비의 + 8 및 - 8 V ​​진폭의 펄스 이후에 측정됩니다. 그림 1e-h는 고저항 상태(HRS)(그림 1e, g) 또는 저저항 상태(LRS)( 그림 1f, h) 여기서 패널 e와 f의 펄스 폭은 100ms이고 패널 e와 f의 다른 곡선은 양 또는 음의 최대 전압이 다양한 연속 측정에 해당합니다. 그림 1a의 삽입은 장치 구조의 개략도를 보여줍니다. Au/BTO/NSTO의 저항성 스위칭은 상대적으로 긴 100ms 펄스가 − 8에서 다양한 진폭으로 먼저 적용된 후 작은 바이어스에서의 전류-전압 곡선과 쓰기 펄스 진폭의 함수로서의 저항 루프에 의해 입증됩니다. 그림 1a, b, e, f와 같이 8V로 분명히 양의 펄스는 장치를 저저항 상태로 설정할 수 있는 반면 음의 펄스는 장치를 다시 고저항 상태로 전환합니다. 흥미롭게도 ON 상태와 OFF 상태 사이의 전환은 모두 점진적이므로 HRS 또는 LRS에서 시작하더라도 다중 상태 저항 전환 장치에 유용합니다. HRS와 LRS 사이의 이러한 점진적인 전환은 BTO/La_0.67에서도 관찰되었습니다. Sr_0.33 MnO₃ 강유전체 터널 접합 [2]. 낮은-(3 × 10 ⁴ 사이의 히스테리시스 사이클 Ω) 및 높음(3 × 10 ⁶ ) Ω) 저항 상태가 관찰되며 쓰기 전압이 + 8과 - 8 V ​​사이에서 스위프될 때 100의 큰 OFF/ON 비율로 관찰됩니다(그림 1e, f, 검은색 곡선). 그림 1e, f의 마이너 루프는 사이클링 프로토콜에 따라 HRS와 LRS 간에 최종 저항 상태를 미세 조정할 수 있음을 보여줍니다. 유사하게, 진폭이 - 8 ~ 8V이고 폭이 10ns ~ 1s인 쓰기 펄스가 장치에 적용되었으며 IV 곡선과 접합 저항은 다음 그림과 같이 쓰기 펄스 폭의 함수로 기록되었습니다. 그림 1c, d, g, h. 분명히 HRS와 LRS 사이의 전환은 양(음) 전압 펄스 지속 시간이 충분히 길고 진폭이 충분히 클 때만 발생합니다. SET 및 RESET 프로세스 모두에서 펄스 지속 시간은 절대 펄스 전압 진폭이 증가함에 따라 작아집니다. 특히, HRS에서 LRS로의 전환 시간은 그림 1g와 같이 4V 이상의 10ns 펄스로 접합 저항을 포화시키기에 충분할 정도로 매우 빠릅니다. 대조적으로, HRS로의 전체 전환은 그림 1h에 표시된 것처럼 밀리초 단위의 비교적 긴 RESET 펄스에 의해서만 수행됩니다. 멤리스티브 장치의 적용을 위해 그림 1e–h는 펄스 전압 진폭 또는 지속 시간을 프로그래밍하여 다단계 작동을 달성할 수 있음을 보여줍니다.

다양한 진폭(a , b ). 진폭이 + 8 V(c)인 펄스를 인가한 후 작은 바이어스에서 Au/BTO/NSTO/In 시스템의 전류-전압 곡선 ) 및 - 8 V(d ) 다양한 펄스 폭. Au/BTO/NSTO/In 시스템의 접합 저항은 HRS(e , 지 ) 또는 LRS(f , h ), 여기서 e의 펄스 폭 및 f 100ms이며 e의 다른 곡선 및 f 포지티브 또는 네거티브 최대 전압을 다양하게 사용하여 서로 다른 연속 측정에 해당합니다. a 삽입 장치 구조의 개략도를 보여줍니다.

그림 2a의 지형 이미지는 BTO 필름 표면이 원자적으로 평평하여 상부 전극과 하부 전극 사이의 단락을 방지한다는 것을 보여줍니다[11]. 그림 2b에 표시된 PFM(Piezoresponse force microscopy) 면외 히스테리시스 루프는 BTO 필름의 강유전성을 나타냅니다. 국부 보자력 전압은 그림 2b와 같이 진폭 루프의 최소값으로 표시되는 약 + 3.1 및 - 3.1V입니다. 그림 2c–f는 영역 2를 기록한 후 그림 2a의 동일한 영역에 기록된 BTO 표면에 기록된 강유전체 도메인의 PFM 면외 위상, PFM 면외 진폭, 전류 및 SKPM 이미지를 보여줍니다. × 2μm ² + 8 V 및 중앙 1.25 × 1.25μm ² 편향된 전도성 팁을 사용하여 − 8 V의 정사각형. BTO가 − 8 V(+ 8 V)로 극성화될 때 반도체 기판에서 반대 방향으로 향하는 강유전성 분극이 있는 중앙(외부) 도메인에서 더 작은(더 큰) 전류가 관찰됩니다. 이것은 강유전성 이종접합에서 분극 의존 저항 스위칭 효과를 입증하는 필수 증거로 사용되었습니다[4]. 또한, HRS와 LRS 모두에서 전도가 매우 균일하여 전도성 필라멘트가 형성되지 않음을 알 수 있습니다. SKPM의 원리에 따라 나노미터 범위의 분해능으로 팁과 샘플 사이의 접촉 전위차의 2차원 분포를 측정합니다. 접촉 전위차는 열평형 상태에서 측정을 하면 시료의 일함수로 환산할 수 있으며, 시료에 바이어스를 가했을 때의 전위입니다. 따라서 양(음) 팁 바이어스는 음(양) 이온 및/또는 분극 전하를 표면으로 끌어당겨 표면 전위를 더 낮게(높게) 만듭니다[12]. 이 예측은 그림 2f의 관찰 결과와 일치하며, 편광 전하의 변동이 주요 효과임을 확인합니다. 따라서 BTO/NSTO 이종 접합에서 저항 전환은 강유전성 분극 반전에 의해 이해될 수 있으며 이는 이전 보고서[13]에서도 논의되었습니다. 그러나 SET 및 RESET 모두의 동작 속도는 순수한 강유전성 분극 반전[2]에 대해 10ns의 동일한 차수여야 합니다. 1g, 아. 그러면 SET과 RESET의 동작 속도 차이를 어떻게 알 수 있을까?

아 NSTO 기판에서 BTO 필름의 표면 형태. ㄴ 로컬 PFM 면외 히스테리시스 루프:파란색, 위상 신호; 검정, 진폭 신호. ㄷ PFM 면외 위상, d PFM 면외 진폭, e 현재 및 f 동일한 영역에 기록된 SKPM 이미지(a ) 2 × 2 μm ² 의 면적을 쓴 후 − 8 V를 사용한 다음 중앙 1.25 × 1.25μm ² 편향된 전도성 팁을 사용하여 + 8 V의 정사각형. a 이미지의 축척 막대는 500nm입니다. 및 c –f . c의 레이블 –이 각각 면외 전류, PFM 위상 및 PFM 진폭 값에 해당합니다.

스위칭 시간의 명백한 비대칭은 Al/W:AlO_x에서도 관찰되었습니다. /WO_y /W [14], 라_2/3 시_1/3 MnO₃ /Pb(Zr_0.2 Ti_0.8 )O₃ /라_2/3 시_1/3 MnO₃ [15] 및 Pt/LaAlO₃ /SrTiO₃ [16] 장치. Wu et al. W:AlO_x에서 비대칭 산화환원 반응을 제안했습니다. /WO_y 이중층 장치와 스위칭 시간 차이는 AlO_x의 다른 Gibbs 자유 에너지에 기인합니다. 및 WO_y 레이어 [14]. 그러나 현재의 BTO/NSTO 이종접합에서는 NSTO가 고농도로 도핑된 반도체이기 때문에 BTO 막에만 전압을 인가할 수 있다. 따라서 본 연구에서는 비대칭 산화환원 반응을 배제할 수 있다. Qin et al. 및 Wu et al. 스위칭 시간의 비대칭을 LSMO/Pb(Zr_0.2에서 산소 결손 이동을 유도하는 다른 내부 전기장으로 인한 것) Ti_0.8 )O₃ 및 LaAlO₃ /SrTiO₃ 인터페이스 [15, 16]. 이 경계면에 걸친 산소 결손 모델에 따르면 산소 결손은 양의 바이어스 하에서 BTO에서 NSTO로 이동하고 BTO의 저항은 BTO의 산소 결손 농도 감소로 인해 증가하지만 NSTO의 저항은 변하지 않습니다 이미 높은 농도의 Nb 공여체를 가지고 있기 때문입니다. 따라서 전체 시스템의 저항은 그림 1에서 관찰한 것과 반대인 양의 바이어스에서 증가할 것입니다. 또한 이온 과정은 전자 과정보다 훨씬 느리다고 가정하므로 순수한 이온 과정은 그림 2g와 같이 10ns의 빠른 SET 프로세스. 따라서 극성 반전의 물리적 과정이나 표류 산소 결손의 화학적 과정만을 고려하여 비대칭 저항 스위칭 속도를 이해하기 어렵습니다. 실제로 Au/NSTO[17] 및 ZnO/NSTO 쇼트키 접합[18]에서도 비대칭 스위칭 속도가 관찰되었습니다. 비대칭 쇼트키 장벽은 또한 비대칭 저항 스위칭 속도를 유발할 수 있습니다. 그러나 PFM 및 SKPM 결과에 따르면 본 연구에서 BTO/NSTO 이종접합의 저항성 스위칭은 강유전계 효과에 의해 발생하는 것으로 관찰됩니다. 따라서 우리는 이 비대칭 거동을 이해하기 위해 BTO/NSTO 인터페이스를 통한 산소 결손의 이동과 결합된 강유전성 분극 반전 모델을 제안합니다.

그림 3은 저저항 및 고저항 상태에 대한 Au/BTO/NSTO 구조의 개략도(그림 3a, b)와 해당 위치 에너지 프로파일(그림 3c, d)을 보여줍니다. BTO에서 빨간색 화살표는 분극 방향을 나타내고 "플러스" 및 "마이너스" 기호는 각각 양 및 음의 강유전체 결합 전하를 나타냅니다. "원으로 표시된 더하기" 기호는 이온화된 산소 결손을 나타냅니다. 파란색 화살표는 BTO/NSTO 인터페이스를 가로질러 표류하는 산소 결손의 방향을 보여줍니다. 단순화를 위해 Au/BTO 인터페이스에서 강유전성 결합 전하가 완벽하게 스크리닝될 수 있다고 가정합니다. 따라서 Au/BTO 경계면의 장벽 높이는 고정되어 편광 반전에 따라 변하지 않습니다. BTO/NSTO 인터페이스의 장벽 높이는 아래쪽(상단) 전극 인터페이스를 가리키는 분극으로 더 작아지고(크게), 양극(음) 바이어스에서 낮은(높은) 저항 상태로 이어집니다. Au/BTO의 상부 전극 인터페이스의 경우 양극 및 음극 강유전성 결합 전하는 양극 및 음극 바이어스에서 각각 전자와 정공에 의해 완벽하게 스크리닝될 수 있습니다. 따라서 스크리닝 속도는 항상 수백 피코초만큼 빠를 수 있습니다[19]. SET 및 RESET 속도는 모두 동일한 시간 척도에 있어야 하므로 Au/BTO의 상단 전극 인터페이스는 비대칭 저항성 스위칭 속도를 설명할 수 없습니다. 그러나 BTO/NSTO의 하단 전극 인터페이스의 경우 양 및 음 바이어스에서 양 및 강유전성 결합 전하는 각각 전자 및 산소 결손에 의해 스크리닝될 수 있습니다. 실제로, 산소 결손은 BTO/NSTO 인터페이스를 가로질러 BTO에서 NSTO로(NSTO에서 BTO로) 분극 지점에 대해 상단 전극에 적용된 양의(음의) 바이어스 하에서 NSTO를 향한(멀리 떨어진) 이동할 수 있습니다. 강유전체 분극이 위쪽에서 아래쪽 전극으로 향할 때 아래쪽 전극 계면에서 양의 강유전체 결합 전하를 차단하기 위해 전자가 필요합니다. 따라서 전자의 이동 속도만 저항성 스위칭 프로세스에서 SET 속도에 영향을 미칩니다. 강유전성 분극이 아래쪽에서 위쪽 전극으로 향할 때 아래쪽 전극 인터페이스에서 음의 강유전성 결합 전하를 차단하기 위해 산소 결손이 필요합니다. 따라서 산소 결손의 이동 속도는 저항성 스위칭 프로세스에서 RESET 속도를 제한합니다. 산소 결손의 이동은 전자의 이동보다 훨씬 더 오랜 시간이 걸리기 때문에 전자에 의해 제한되는 SET 속도는 우리 관찰과 일치하는 산소 결손에 의해 제한되는 RESET 속도보다 훨씬 빠릅니다. 또한 BiFeO₃에서도 전자 스크리닝과 산소 결핍 스크리닝 간의 전환이 관찰되었습니다. /La_0.7 Sr_0.3 MnO₃ 인터페이스 [20]는 현재 작업에서 비대칭 저항성 스위칭에 대해 제안된 메커니즘을 추가로 확인합니다.

개략도(a , b ) 및 해당 위치 에너지 프로파일(c , d ) 저저항 및 고저항 상태에 대한 Au/BTO/NSTO 구조. BTO에서 빨간색 화살표는 분극 방향을 나타내고 "플러스" 및 "마이너스" 기호는 각각 양 및 음의 강유전체 결합 전하를 나타냅니다. "원으로 표시된 더하기" 기호는 이온화된 산소 결손을 나타냅니다. 파란색 화살표는 BTO/NSTO 인터페이스를 가로질러 표류하는 산소 결손의 방향을 나타냅니다.