질소 도핑된 단층 MoS2의 광갈바닉 효과(첫 번째 원칙)

초록

우리는 질소 도핑된 단층 이황화 몰리브덴(MoS₂ ) 비평형 녹색 함수 형식과 결합된 첫 번째 원칙 계산을 사용하여 수직 조사 하에서. 우리는 밴드 구조와 특히 결합 상태 밀도를 기반으로 한 광반응의 거동에 대한 자세한 분석을 제공합니다. 따라서 우리는 광전류가 사라지는 영점의 존재로 이어지는 다양한 메커니즘을 식별합니다. 특히, 선형 광기전 효과의 영점은 금지된 전이로 인한 것인 반면, 원형 광기전 효과에서의 이들의 출현은 Rashba 및 Dresslhaus 스핀-궤도 결합의 존재 하에서 가전자대와 전도대의 동일한 강도 분할로 인한 결과입니다. . 또한, 우리의 결과는 질소 도핑된 단층 MoS₂의 강력한 원형 광갈바닉 효과를 나타냅니다. , 이는 선형 편광에 의해 유도된 것보다 100배 더 큽니다.

소개

새로운 재료를 찾고 이국적인 특성을 탐구하는 것은 현대 물리학의 주요 주제입니다. 현재, 단층 이황화 몰리브덴(MoS₂ ), 그래핀과 유사하게 기계적으로 박리될 수 있다[1, 2]. 대량 MoS₂와 대조적으로 간접 밴드 갭 반도체에 속하는 단층 MoS₂ 밴드갭이 큰 다이렉트 밴드갭 반도체[3]이다. 단층 MoS₂ 트랜지스터[9] 및 초고감도 광검출기[10]에서 중요한 응용을 약속하는 강한 광흡수[5-8] 및 높은 캐리어 이동도와 같은 우수한 광학 및 전기적 특성[4]을 가지고 있습니다. 또한, 최근의 초기 연구에서 단층 MoS₂의 전자 및 자기 특성[11-19]을 맞춤화할 수 있는 가능성이 입증되었습니다. 도핑을 통해 잠재 용량이 큰 스핀트로닉 장치를 위한 길을 열었습니다[20].

물질에 빛을 비출 때 전류가 유도되는 광갈바니 효과(PGE)는 공간 반전 대칭이 깨진 반도체에서 발생할 수 있습니다. PGE는 원형 또는 선형 편광에 의해 유도될 수 있으며, 이는 각각 원형 광갈바닉 효과(CPGE) 및 선형 광기전 효과(LPGE)로 만들어집니다. 최근 PGE는 여러 신소재에서 관찰되었다[21-26]. 예를 들어, GaAs/AlGaAs(2차원 전자 가스의 일종)는 LPGE와 CPGE를 모두 나타내는 것으로 밝혀졌습니다[27]. CPGE는 HgTe 양자 우물 및 Sb₂와 같은 위상 절연체[28–30]에서도 발견되었습니다. 테₃ . 놀랍게도 CPGE는 일부 Weyl 반금속에서 보고되었습니다[31-33]. 또한, 그래핀 PN 접합과 S-도핑된 단층 흑인[34-36]에서 광반응이 Guo 팀에 의해 분석되었습니다. 흥미롭게도 LPGE와 CPGE는 광전류가 사라지는 영점을 나타낼 수 있습니다. 그러나 이러한 영점으로 이어지는 메커니즘에 대해서는 여전히 미해결 질문입니다.

단층 MoS의 도핑₂ 특히 질소 도핑된 단층 MoS₂에 대해 실험[37–40] 및 이론[11, 41, 42]에 의해 분석되었습니다. [38, 43]. 이 작업에서 우리는 질소 도핑된 단층 MoS₂에서 PGE의 첫 번째 원칙 연구를 수행합니다. . 우리는 재료가 공간적으로 이방성이며 영점을 나타내는 CPGE와 LPGE를 모두 나타냅니다. JDOS(Joint Density of State)와 밴드 구조의 결합 분석을 통해 광전류 거동에 대한 자세한 조사를 제공합니다. 특히, 우리는 LPGE와 CPGE의 영점이 다른 메커니즘에서 발생한다는 것을 발견했습니다. 전자는 전자의 금지된 전이로 인해 발생하고 후자는 Rashba 및 Dresslhaus 스핀-궤도 커플링이 있는 상태에서 총 스핀 슬리팅이 0으로 발생하기 때문입니다. .

모델 및 방법

먼저 CASTEP Package[44, 45]에서 기하 최적화를 수행합니다. 질소 도핑된 단층 MoS₂의 단위 셀 , GGA(generalized gradient approximation) 및 PBE(Perdew-Burke-Ernzerhof) 매개변수화가 교환 및 상관 전위에 사용되었습니다. 고정밀 구조를 얻기 위해 평면파의 에너지 컷오프를 500 eV로 하였다. 상호 공간에서는 6×12×1 k-point를 고려하였다. 총 에너지는 10⁻⁶ 으로 수렴됩니다. 이 V 그리고 각 원자의 잔류력은 0.01 $eV/\mathop A\limits ^ \circ $보다 작습니다.

다음으로 양자수송 패키지 Nanodcal [46, 47]은 JDOS 및 밴드 구조의 일관된 계산에 사용되었으며, 이는 G로 보완됩니다. 지 A _피 나 이 교환 상관 함수의 경우 96입니다. 여기에서 모든 물리량을 확장하기 위해 이중 제타 편광(DZP) 원자 궤도 기반이 사용되었습니다. 마지막으로, 소자의 광전류는 Green의 함수 형식과 밀도 함수 이론(NEGF-DFT) 내에서 계산되었습니다.

2-프로브 장치의 구조는 그림 1에 나와 있습니다. 여기에서 황 원자는 질소 원자로 도핑되고 비율은 16:1이므로 공간 반전 대칭이 깨집니다. 그림 1a는 산란 영역에 39개의 원자를 포함하는 거울 대칭을 나타내는 장치를 보여줍니다. 구조 최적화 후 얻은 이완된 구성인 측면도[그림 1b 참조]는 질소 도핑된 단층 MoS₂의 샌드위치 구조를 보여줍니다. .

<그림>

아 질소 도핑된 MoS₂의 광전류를 계산하기 위한 2-프로브 장치 구조 . ㄴ a의 편안한 구성의 측면도 . S, Mo 및 N 원자는 각각 노란색, 밝은 파란색 및 진한 파란색으로 표시됩니다. 바이어스 전압이 없으면 산란 영역에 편광된 빛이 수직으로 조사됩니다. 선형 편광의 경우 편광 각도 θ 운송 방향과 관련하여 측정됩니다.

질소 도핑된 단층 MoS₂의 산란 영역에 있는 원자 빛에 의해 수직으로 조사되었으며, 이 편광 벡터는 일반적으로 다음과 같이 설명할 수 있습니다.

$$ \begin{array}{l} \bf{e} =\left[ {\cos \theta \cos \phi - i\sin \theta \sin \phi} \right]\mathbf{e}_{1 }\\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{} \end{array} + \left[ {\sin \theta \cos \phi + i\cos \theta \sin \phi } \right]\mathbf{e}_{2} \end{배열}. $$ (1)

여기, θ 선형 편광의 편광 각도 레이블, ϕ 는 타원형 편광의 나선을 나타내는 위상각이며 e _α (α =1,2)는 단위 벡터를 나타냅니다. ϕ =±45^∘ 오른쪽/왼쪽 원형 편광에 해당하는 반면 ϕ =0은 선형 편광에 해당합니다. 고려한 샘플에서 공간 반전 대칭이 깨졌기 때문에 PGE가 생성될 수 있습니다. 〈I로 한 리드에서 중앙 지역으로 흐르는 전류를 나타냅니다. 〉^{(p 어 )} , 우리는 〈I를 계산합니다. 〉^{(p 어 )} 양자 수송 패키지 Nanodcal과 함께 NEGF-DFT 사용 [46, 47]. 상응하는 정규화된 광전류는 다음과 같이 주어진다.

$$ {R_{I}} \equiv \frac{{{{\left\langle I \right\rangle }^{\left({ph} \right)}}}}{{e{I_{\omega} }}}. $$ (2)

여기, 나 _ω 단위 면적당을 통한 단위 시간당 광자 수, 즉 광자 플럭스[참조 문헌. [34–36, 48]]. 나노칼에서 , 왼쪽 전극의 광전류 $I_{L}^{(ph)}$는 [34]

$$ {{}\begin{정렬} I_{L}^{(ph)} =\frac{{ie}}{h}\int {Tr\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[ {{G^{<\left({ph} \right)}} + {f_{L}}\left(E \right)\left({{G^{> \left({ph} \right)} } - {G^{<\left({ph} \right)}}} \right)} \right]} \right\}} dE, \end{정렬}} $$ (3)

여기서 G ^{<(p 어 )} 그리고 G ^{>(p 어 )} 는 각각 작은 Green의 기능과 큰 Green의 기능입니다(전자 -광자 상호작용 포함). Γ _엘 왼쪽 전극과 산란 영역의 결합을 나타냅니다. 선형 편광의 경우 광전류는 다음과 같이 주어질 수 있습니다.

$$ {{}\begin{정렬} \begin{배열}{l} I_{L}^{(ph)}=\frac{{ie}}{h}{\int}\{{{\cos} ^{2}}\theta\mathrm{{\textstyle Tr}}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{1}^{<\left({ph}\right)}} \right.}\right.\\ \left.\left.+{f_{L}}\left({G_{1}^{>\left({ph}\right)}-G_{1}^{ <\left({ph}\right)}}\right)\right]\right\} \\ +{{\sin}^{2}}\theta\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_ {L}}\left[{G_{2}^{<\left({ph}\right)}+{f_{L}}\left({G_{2}^{>\left({ph}\ right)}-G_{2}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} \\ +\sin\left({2\theta}\right) {2}\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{3}^{<\left({ph}\right)}\,+\,{f_{L }}\left({G_{3}^{>\left({ph}\right)}-G_{3}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]} \right\} {\left.{\vphantom{{{\cos}^{2}}\theta\mathrm{{\textstyle Tr}}}}\right\} }dE. \end{배열} \end{정렬}} $$ (4)

원형 편광의 경우 다음과 같이 쓸 수 있습니다.

$$ \begin{array}{l} I_{L}^{(ph)}=\frac{{ie}}{h}{\int}\{{{\cos}^{2}}\phi\ mathrm{{\textstyle Tr}}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{1}^{<\left({ph}\right)}}\right.}\right.\ \ \left.\left.+{f_{L}}\left({G_{1}^{>\left({ph}\right)}-G_{1}^{<\left({ph}\ 오른쪽)}}\오른쪽)\오른쪽]\오른쪽\} \\ +{{\sin}^{2}}\phi\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{ G_{2}^{<\left({ph}\right)}+{f_{L}}\left({G_{2}^{>\left({ph}\right)}-G_{2} ^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right\} \\ +\frac{{\sin\left({2\phi}\right)}}{2 }\text{Tr}\left\{ {{\Gamma_{L}}\left[{G_{3}^{<\left({ph}\right)}\,+\,{f_{L}} \left({G_{3}^{>\left({ph}\right)}-G_{3}^{<\left({ph}\right)}}\right)}\right]}\right \} {\left.\right\} }dE. \end{배열} $$ (5)

둘 다 $G_{1}^{^{> / <\left ({ph} \right)}}$ 및 $G_{2}^{^{> / <\left ({ph} \right)}}$ 다음과 같은 표현을 가진다.

$$ G_{1}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y,z} {{C_{0}}NG_ {0}^{r}} {e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}, $$ (6) $$ G_{2}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y,z} {{C_{0}}NG_{0}^{r}} {e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}, $$ (7)

여기서 $G_{0}^{a}$ 및 $G_{0}^{r}$는 각각 고급 및 지연 Green의 기능입니다(광자 제외). 피 _{α /β} 전자 운동량의 직교 성분을 나타냅니다. 이 _1/2β 단위 벡터의 데카르트 성분을 나타냅니다. 아니 는 광자의 수입니다. ${C_{0}} ={I_{\omega } }{\left ({e/{m_{0}}} \right)^{2}}\hbar \sqrt {{\mu _{r} }{\varepsilon _{r}}} /2N\omega \varepsilon c$, 여기서 c 는 속도이고 ω 빛의 주파수입니다. ε 그리고 ε _r 각각 유전상수와 비유전율이다. μ _r 상대 자화율을 나타냅니다. 나 ₀ 베어 전자 질량을 나타냅니다. 선형 편광의 경우

$$ \begin{array}{l} G_{3}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y,z} {{C_{0}}N\left({G_{0}^{r}{e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_ {2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}}\right.} \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{}&{} &{}&{}&{}&{}&{} \end{array} + G_{0}^{r}{e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0 }^{> / <}{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}). \end{배열} $$ (8)

원형 편광의 경우

$$ \begin{array}{l} G_{3}^{^{> / <\left({ph} \right)}} =\pm i\sum\limits_{\alpha,\beta =x,y ,z} {{C_{0}}N\left({G_{0}^{r}{e_{1\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{2\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}}\right.} \\ \begin{array}{*{20}{c}} {}&{} &{}&{}&{}&{}&{}&{} \end{array} - G_{0}^{r}{e_{2\alpha }}p_{\alpha}^{\dag} G_{0}^{> / <}{e_{1\beta }}{p_{\beta} }G_{0}^{a}). \end{배열} $$ (9)

PGE에 대한 후속 분석에서 중요한 요소는 점유된 가전자대와 비점유 전도대에서 전자 상태 사이의 허용된 광학 전이 수를 측정하는 JDOS입니다[49-53]. 주파수가 ω인 광자에 의한 여기에 해당하는 JDOS 에 의해 주어집니다

$$ {J_{cv}}\left({\hbar \omega} \right) =\int\limits_{\text{BZ}} {\frac{{2d\bf k} }{{{{\left( {2\pi} \right)}^{3}}}}} \delta \left[ {{E_{c}}\left(\mathbf{k} \right) - {E_{v}}\left( \mathbf{k} \right) - \hbar \omega} \right], $$ (10)

여기서 E _ㄷ (k ) 및 E _v (k ) 운동량 k에서 전자 상태의 에너지를 나타냅니다. 전도대와 가전자대에서 각각. 비축퇴 밴드가 있는 2차원 시스템의 경우 JDOS는 다음과 같이 다시 작성됩니다.

$$ {J_{cv}}\left({\hbar \omega} \right) =\int\limits_{\text{BZ}} {\frac{{d\bf k} }{{{{\left( {2\pi} \right)}^{2}}}}} \delta \left[ {{E_{c}}\left(\mathbf{k} \right) - {E_{v}}\left( \mathbf{k} \right) - \hbar \omega} \right]. $$ (11)

결과 및 토론

그림 2는 단층 MoS₂의 밴드 구조를 나타냅니다. 및 질소 도핑된 단층 MoS₂ . 이전 문헌에서 단층 MoS₂ 1.90 eV의 밴드 갭을 갖는 다이렉트 갭 반도체[3, 4]. 도핑 전과 후의 밴드 구조를 비교하기 위해 브릴루앙 영역에서 동일한 경로를 선택합니다. 질소 도핑된 단층 MoS₂용 , 가전자대(valence band)의 상단에 가까운 페르미 준위(Fermi level)를 가로지르는 불순물 유도 대역이 관찰된다[그림 2b 참조]. 따라서 질소 도핑된 단층 MoS₂ p형 반도체이다. 중요한 것은 깨진 공간 반전 대칭으로 인해 깨끗한 단층 MoS₂의 에너지 밴드가 외부 전압 없이도 도핑이 있는 경우 추가 분할. 알려진 바와 같이 에너지 밴드의 이러한 분할은 원형 편광에 의한 조사 하에서 스핀-궤도 결합을 허용하여 CPGE에 중요한 메커니즘을 제공합니다.

<그림>

a의 밴드 구조 단층 MoS₂ 그리고 b 질소 도핑된 단층 MoS₂

이제 우리는 질소 도핑된 단층 MoS₂의 광반응을 연구합니다. NEGF-DFT 계산을 통해 얻은 빛에 의한 수직 조사. 그림 3은 LPGE와 CPGE의 광반응 함수를 보여준다. LPGE의 경우 θ =π /4 및 ϕ =0^∘ . CPGE의 경우 θ =0^∘ 및 ϕ =π /4. 광자 에너지 범위는 0~2.3eV(0.1eV 간격)입니다. 그림 3에서 질소 도핑된 단층 MoS₂에서 CPGE의 광반응 LPGE보다 2배 더 강합니다. LPGE의 광반응은 전체 영역에서 아주 작게 유지되며, 이는 장치 구조의 대칭성의 직접적인 결과입니다. 대조적으로, CPGE는 0.7 eV 이후에 발생하며, 이는 높은 대칭점 Y에서 불순물 밴드와 전도 밴드 사이의 에너지 갭에 가깝습니다[그림 2b 참조]. 그것은 전자 전이가 직접적이라는 것을 의미합니다. 또한, CPGE는 광자 에너지가 1.7 eV 이상일 때 중요해집니다. 광자 에너지가 더 증가하면 광반응의 크기는 비선형 방식으로 변하고 방향은 양에서 음으로 바뀝니다.

<그림>

선형 편광과 원형 편광의 에너지에 따른 광반응 기능의 변화. LPGE의 경우 θ =π /4 및 ϕ =0^∘ . CPGE의 경우 θ =0^∘ 및 ϕ =π /4. 광자 에너지는 0.1 eV 간격으로 0 ~ 2.3 eV 범위입니다.

위의 현상에 대한 직관을 얻기 위해 광전류는 광흡수 계수 α와 밀접하게 연결되어 있음을 알 수 있습니다. 에 의해 정의됨

$$\begin{array}{@{}rcl@{}} \alpha &=&\frac{{n\omega }}{{\pi}m_{e}^{2}c_{0}^{3 }}\int_{\text{BZ}}d\mathbf{k}\left|\mathbf{s}\cdot\mathbf{M}_{cv}(\mathbf{k}) \right|^{2} \\ &&\delta \left[E_{c}(\mathbf{k'}) - E_{v}(\mathbf{k}) - \hbar \omega \right]. \end{배열} $$ (12)

여기, n 굴절률, c ₀ 진공에서 빛의 속도를 나타내며 m _e 전자의 질량을 표시합니다. 또한 s 전자파의 벡터 전위의 단위 벡터를 나타냅니다. 매트릭스 요소 M _이력서 운동량 p에 해당 형식은 〈c입니다. ,k |p |v ,k 〉, |v (ㄷ ),k 〉 준운동량 k에서의 전자 상태 가전자대(전도)대. 광전류가 발생하려면 α가 필요합니다.>0. 방정식 (12)는 광전류가 매트릭스 요소 M 두 가지 양에 결정적으로 의존한다는 것을 의미합니다. _이력서 그리고 JDOS.

그림 4는 샘플의 JDOS를 보여줍니다. JDOS는 0.5 eV 미만의 광자 에너지에서 거의 사라지며, 이는 전자가 거의 여기될 수 없음을 나타냅니다. 그러나 광자 에너지가 0.5 eV를 초과하면 JDOS에서 일련의 피크가 발생합니다. 그림 4에서 두 개의 피크는 광자 에너지 0.69eV와 0.76eV에서 발생합니다(녹색 점선 참조). 이것은 높은 대칭점 Y 및 Γ에서 가전자대에서 불순물대로 전자를 여기시키는 최소 에너지에 해당합니다. [그림 2b 참조], 각각. 또한, 광자 에너지가 0.94eV, 1.03eV 및 1.925eV의 값을 취할 때도 피크가 관찰됩니다. 그것들은 불순물 밴드에서 높은 대칭점 Y, Γ에서 전도 밴드로의 전자의 광학 여기에 해당합니다. , 및 S. 또한, 1.65 eV 및 1.89 eV의 피크(검정색 점선)는 높은 대칭점 Y 및 Γ에서 가전자대에서 전도대로의 전자 전이에 해당합니다. 각기. 1.89 eV 이후에는 JDOS가 지수함수처럼 급격히 증가하는데, 그 경향은 광흡수율 실험에 따른 것이다[40]. 게다가, 우리의 결과는 질소 도핑된 단층 MoS₂ 가시광선 영역에서 강한 빛 흡수를 가지며 이는 실험 결과와도 일치합니다.

<사진>

질소 도핑된 단층 MoS₂ 상태의 접합 밀도 . 점선은 에너지의 임계점을 표시합니다.

그림 4와 그림 3의 대조는 JDOS와 광응답 사이의 밀접한 연결을 나타냅니다. 거기에서 JDOS와 광응답은 모두 0.5eV 미만의 광자 에너지에서 거의 0이고 0.6~1.7eV 범위에서 0이 아니지만 작게 유지된 다음 1.7~2.3eV 범위에서 크게 발생하고 강하게 변동합니다. 특히, 광자 에너지가 1.7 eV일 때, CPGE의 광응답은 현저한 피크를 나타낸다. 그림 2b와 결합하면 가전자대에서 전도로 1.7 eV의 광자 에너지에 대해 여기되는 전자가 제한되기 때문에 불순물 대역을 사용하여 전자가 두 가지 전이를 가질 수 있음을 알 수 있습니다. 그러나 광반응은 전자가 가전자대에서 불순물대역으로 이동한 다음 불순물대에서 전도대로 이동할 수 있기 때문에 최대 진폭을 소유합니다.

광전류의 거동을 더 이해하기 위해 다음으로 LPGE의 광반응을 편광각 θ의 함수로 플로팅합니다. [그림 5a 참조]. 광응답의 진폭은 ~ sin(2θ ). 이것은 C가 있는 물질의 LPGE에 대한 현상학적 이론과 일치합니다. _s 수직 입사에서 대칭, 여기서 ${R_{x}} {\propto } E_{0}^{2}{\chi _{xxy}}\sin \left ({2\theta } \right)$ [ 21, 26, 54–56] E 포함 ₀ 빛의 전계 강도 및 χ _xxy 텐서가 되는 것. 흥미롭게도 광반응 함수는 sin(2θ ) 광자 에너지가 2.0 eV일 때 대신 - sin(2θ ) 광자 에너지가 2.1 eV일 때. 따라서 2.0 eV와 2.1 eV 사이에는 광전류가 사라지는 지점, 즉 LPGE의 영점이 반드시 존재한다. 영점을 찾기 위해 이분법에 기반한 방법을 사용하고 선형 편광의 에너지에 대한 광응답의 변화를 플로팅합니다. θ에 대해 그림 5b와 같이 =π /4도, 2.0012 eV의 광자 에너지에 대해 영점이 발생합니다. Eq.에 따르면 앞에서 지적한 바와 같이. (12), 광전류는 JDOS와 운동량의 매트릭스 요소 모두에 의존합니다. JDOS는 우리의 계산에서 항상 유한한 것으로 밝혀졌기 때문에 영점의 발생은 전자 전환이 없기 때문에 발생하는 것일 수 있습니다. 즉, 이 경우 영점이 존재하는 것은 금지된 전환 때문입니다.

<사진>

질소 도핑된 단층 MoS₂에 대한 광반응 기능의 거동 직선 편광된 빛에 의해 수직으로 조사됩니다. a를 사용한 광반응 기능의 변형 편광 각도 및 b θ에 대한 선형 편광의 에너지 =π /4

비교를 위해 위상각 ϕ의 함수로서의 CPGE의 광반응 그림 6에 요약되어 있습니다. 하나는 R을 찾습니다. _x ∼ 죄(2ϕ ), 다시 ${R_{x}} {\propto } E_{0}^{2}{\gamma _{xz}}\sin \left ({2\phi } \ 오른쪽)$와 γ _xz 텐서가 되는 것. LPGE와 유사하게 CPGE도 영점을 나타내며, 이는 그림 6b의 2.2560eV에서 발생합니다. 거기에서 천이 행렬은 항상 유한하므로 이 영점은 LPGE의 경우와 같이 금지된 천이로 설명할 수 없습니다. 대신, 우리는 CPGE가 Rashba SOC 및 Dresslhaus SOC 모두와 깊이 연결되어 있다는 사실을 인용하며, 이는 각각 강도가 다른 가전자대와 전도대의 분할에 영향을 미칩니다. 두 밴드의 분할이 동일한 특정 경우 전도 밴드의 여기된 전자는 ±k에서 반대 운동량을 갖습니다. _x . 결과적으로 전도대의 순 전자 전류는 0이므로 CPGE에 대한 영점이 존재함을 설명합니다.

<그림>

질소 도핑된 단층 MoS₂ 타원편광에 의해 수직으로 조사된다. 아 , b 위상각과 ϕ에 대한 원편광의 에너지에 따른 광반응 함수의 변화 =45^오 , 각각

흥미롭게도, 질소 도핑된 단층 MoS₂에서 CPGE의 광반응 도 2에 도시된 바와 같이 LPG보다 2배 더 강하다. 3, 5, 6. 이것은 다음과 같이 이해할 수 있다. LPGE의 경우 광전류는 캐리어의 비대칭 산란에 의해 유도됩니다. 대조적으로, CPGE는 전도대의 전자가 Rashba SOC 및 Dresslhaus SOC 하에서 물질이 조사를 받을 때 불균형 점유를 나타내기 때문에 발생합니다. 조명 전, 질소 도핑된 단층 MoS_{2 , 깨끗한 샘플의 에너지 밴드의 퇴화는 Dresslhaus SOC로 제거됩니다. 그러면 물질에 원편광이 조사되면 광자의 각운동량은 Rashba SOC와 함께 전자의 스핀 각운동량으로 전달된다. 결과적으로 광학 선택 규칙 $\Delta {m_{s}} =0,\begin {array}{*{20}{c}}\end {array} \pm 1$을 충족하는 전자는 전도대에 흥분하십시오. 이는 선형 편광 하에서 전자의 스핀 각운동량이 불변으로 유지되는 LPGE와 다릅니다. 즉, Δ 나 _s =0 LPGE. 따라서 CPGE에 대한 Rashba SOC 및 $\Delta {m_{s}} \begin {array}{*{20}{c}}\end {array} \pm 1$ 때문에 전자의 전이 확률은 다음과 같습니다. CPGE에 대해 극적으로 증가하여 더 강한 광반응에 기여합니다.}

마지막으로 계산 결과에서 볼 수 있듯이 외부 바이어스 없이 시스템에서 광자 에너지가 전기로 변환되며 질소 도핑된 단층 MoS₂의 경우 가시광선 흡수가 강합니다. , 특히 1.6 ~ 2.3 eV[그림 3 참조], 즉 적색광에서 녹색광으로. 따라서 2D 광전지[57], rgb 1.00,0.00,0.00레이저[58] 및 단일 광자 방출기[59]에 적합한 재료입니다. 게다가, 광응답은 R로 주어진 광자 에너지에 대한 편광 및 위상각에 따라 규칙적으로 변경됩니다. ∼ sin(2θ ). 따라서 광전류를 지배하기 위해 편광과 위상각을 제어하는 것이 유용합니다. 그러나 LPGE는 미미하기 때문에 우리의 실험자들은 큰 광전류를 얻기 위해 원형 편광을 사용합니다. 또한 밴드 구조가 있는 JDOS의 분석은 광전자 실험 결과에 대한 이론적 근거를 제공하는 광전류에 대한 합리적인 설명을 제공합니다.

결론

요약하면, 우리는 질소 도핑된 단층 MoS₂의 PGE에 대한 첫 번째 원칙 연구를 제시했습니다. NEGF-DFT에 기초한 수직 조사 하에서. 밴드 구조와 상태의 결합 밀도에 대한 분석의 조합을 사용하여 달성되는 광반응의 거동에 대한 만족스러운 설명을 제공합니다. 우리는 LPGE와 CPGE에 대한 광전류에 영점이 존재하지만 기본 메커니즘이 다르다는 것을 발견했습니다. LPGE의 경우 영점은 2.0012 eV의 광자 에너지에서 발생하며, 여기서 가전자대에서 전도대로의 전자 여기와 관련된 전이 매트릭스 요소, 즉 금지된 전이가 사라집니다. 반면에 CPGE의 경우 광전류는 2.2560eV의 광자 에너지에서 0입니다. 여기서 관련 전이는 항상 허용되지만 Rashba SOC와 Dresslhaus SOC가 모두 존재하면 순 전류가 0이 됩니다. 또한, 질소 도핑된 단층 MoS₂에서 CPGE의 광반응 LPGE보다 2배 더 강합니다. 일반적으로 우리는 광자 에너지, 편광의 종류, 편광 각도를 변경하여 2D 태양광 소자에서 광전류를 효과적으로 제어할 수 있습니다. 현재의 이론적 연구는 나노 물질의 광갈바닉 효과에 대한 진행 중인 탐구에 빛을 비추고 단층 MoS₂와 관련된 광전자 및 광전지 응용 분야를 향한 새로운 길을 열 수 있습니다. .

데이터 및 자료의 가용성

이 연구 동안 생성되거나 분석된 모든 데이터는 기사에 포함됩니다.

약어

CPGE:: 원형 광전 효과
LPGE:: 선형 태양광 효과
JDOS:: 공동 상태 밀도
GGA:: 일반화된 기울기 근사
PBE:: 퍼듀-버크-에른처호프
DZP:: 이중 제타 편광
DFT:: 밀도 함수 이론
NEGF:: 비평형 그린 함수 방법

Sonodynamic N2O Microbubbles에 의한 강화된 고강도 집중 초음파 치료 연구 Ferumoxytol은 패혈증에서 LPS 유도 면역 억제를 개선하기 위해 MDSC의 기능을 약화시킵니다.

나노물질