기울어진 BiCuSeO 필름에서 LITT(light-induced transverse thermoelectric) 효과의 상당한 향상은 두께가 몇 나노미터인 금 나노입자(AuNP)의 초박막 층을 도입함으로써 달성되었습니다. 펄스 및 연속 광 조사의 경우 모두 4nm 두께의 AuNPs 층으로 코팅된 BiCuSeO 필름에 대해 LITT 전압 감도의 약 2배 증가가 관찰됩니다. 이는 AuNPs 층의 입사광을 효율적으로 사용하여 LITT 효과에서 광열 변환 효율이 높아졌기 때문이라고 할 수 있다. 더 두꺼운 AuNPs 층은 전기적 연결 효과로 인한 전압 감도 증가를 억제합니다. 이 작업은 LITT 효과를 기반으로 열형 광학 검출기의 성능을 최적화하기 위한 효과적인 전략을 제공합니다.
LITT(Light-induced transverse thermoelectric) 효과는 재료의 전기 및 열 플럭스가 서로 수직인 특수한 열전 현상입니다. 이 효과는 Seebeck 계수의 이방성에서 비롯되며 기울어진 구조에서만 감지할 수 있습니다[1, 2]. 그림 1a와 같이 c의 표면이 -축 틸트 필름은 빛에 의해 조명, 온도 차이 ΔT z 필름 표면과 바닥 사이는 z를 따라 설정됩니다. -열 전압 신호 V가 발생하는 입사광의 흡수로 인한 축 x x를 따라 -축 방향. 유도 전압 V x 다음과 같이 표현할 수 있습니다.
$$ {V}_x=\frac{l}{2d}\sin \left(2\alpha \right)\cdot \varDelta S\cdot \varDelta {T}_z $$ (1)여기서 나는 , d , 및 α 는 필름의 광점 직경, 필름 두께 및 c-의 기울어진 각도입니다. 필름 표면 법선에 대한 축. ΔS =S ab - S ㄷ ab에서 Seebeck 계수의 차이입니다. -평면 및 c를 따라 -필름의 축 방향 [2].
지난 몇 년 동안 LITT 효과는 자체 전원 비냉각식 광학 검출기의 잠재적인 응용으로 인해 큰 주목을 받았습니다. YBa2의 기울어진 필름에 대한 광범위한 연구가 수행되었습니다. Cu3 O7-δ , 라1-x Cax MnO3 , Cax 공동대표2 , Bi2 선배2 공동2 오y , 라0.9 Sr0.1 NiO3 , SrTi1−x Nbx O3 등 [3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14]. 그러나 전압 감도 R s , 출력 전압 진폭 V의 비율로 정의됩니다. p 입사광 에너지 E 이러한 필름에서 얻은 필름에 조사된 빛은 아직 광학 검출기의 실제 적용에 충분하지 않습니다. 최근에는 R을 개선하기 위해 s , 수 마이크로미터(μm)의 두께를 가진 금색 또는 탄소 나노튜브의 층이 Takahashi et al.에 의해 필름 표면에 코팅되었습니다. 및 Wang et al. [15,16,17,18]. 골드 블랙 또는 탄소나노튜브 층은 광흡수층으로 작용할 수 있어 LITT 효과의 광열변환 효율을 향상시키고 ΔT 값을 증가시킬 것으로 기대된다. z . 이 전략은 지속적인 광 조사에 매우 효과적인 것으로 입증되었습니다. 펄스 광 조사의 경우 마이크로미터 두께의 광 흡수층을 도입하면 R s , 원래 값의 약 0.5%로 줄입니다. 마이크로미터 두께의 광흡수층은 입사광의 활용도를 높이지만 전체 시스템의 열이완 시간이 과도하게 길어져 펄스광 조사의 입력 열에너지를 크게 억제하여 결국 Δ티 z [15]. 초박형 금 나노 입자(AuNPs) 층은 독특한 화학적 및 물리적 특성으로 인해 재료 과학에서 매우 중요한 역할을 하며, 포토닉스, 태양 수확, 생물학적 감지, 표면 강화 라만 산란과 같은 많은 분야에서 널리 사용되었습니다. 및 분자 분광학 응용 [19,20,21]. 이 논문에서 우리는 전압 감도 R를 향상시키기 위한 광 흡수층으로 두께 4–7 nm의 초박형 AuNPs 층의 사용을 탐구했습니다. s BiCuSeO의 기울어진 필름에서 LITT 효과. 이 화합물은 이방성 층 구조를 가진 새로운 유망한 열전 재료[22,23,24,25]이며, 이는 LITT 효과 연구를 위한 좋은 후보 재료가 됩니다[26, 27]. 초박형 AuNPs 층의 열 이완 과정이 매우 빠르고 무시할 수 있기 때문에 현재 AuNPs/BiCuSeO 시스템의 열 이완 과정은 여전히 BiCuSeO 필름에 의해 지배됩니다. 연속광 조사와 펄스광 조사 모두 R의 약 2배 증가 s BiCuSeO 필름에 4nm 두께의 AuNPs 층을 스퍼터링하여 달성되었습니다. AuNPs 층의 두께가 약 7 nm로 증가하면 전체 구조(Au/BiCuSeO)의 저항률에 대한 AuNPs 층의 기여는 우수한 전기 전도성으로 인해 더 이상 무시할 수 없으며, 이는 의 증가를 억제합니다. R s .
이 작품에서 c- 약 150 nm 두께의 축으로 기울어진 BiCuSeO 필름은 고순도 아르곤 분위기에서 BiCuSeO 세라믹 타겟의 308nm 펄스 레이저 삭마를 사용하여 제작되었습니다. 필름의 기울어진 각도는 기판의 미스컷 각도에 의해 조절되었습니다. 여기, 20° 미스컷(001) LaAlO3 단결정 기판을 사용하였다. 필름 제조 및 구조적 특성화에 대한 자세한 내용은 이전 논문 [25,26,27]에서 찾을 수 있습니다. 각각 4 및 7 nm의 두께를 갖는 AuNPs 층은 스퍼터링 기술에 의해 기울어진 BiCuSeO 필름 위에 코팅되었다. 스퍼터링 과정에서 챔버 내 Ar 가스 압력은 0.1 Pa, 기판 온도는 300 K, 스퍼터링 전류는 6 mA로 유지되었습니다.
SEM 및 HRTEM은 AuNPs 층의 표면 및 단면 이미지를 설명하는 데 사용되었습니다. 초박형 AuNPs 층 뿐만 아니라 BiCuSeO 필름의 광흡수 및 광열변환 특성을 추정하기 위해, Hitachi U-4100 분광계를 사용하여 베어 BiCuSeO, AuNPs 층 및 AuNPs/BiCuSeO의 광흡수 스펙트럼을 각각 측정하였다. .
우리는 전기 저항 ρ을 수행했습니다. 및 Seebeck 계수 S 캐리어 밀도가 약 6.6 × 10 −19 인 BiCuSeO 필름에서 측정 cm −3 , 추가 파일 1에 표시된 대로:그림 S1. 실온에서 ab - BiCuSeO 필름의 면전기저항 및 Seebeck 계수는 약 11.5mΩ·cm 및 204μV/K로 약 0.36 mW/mK 2 의 역률을 나타냄 . 이 필름 샘플의 면외 열전도율은 Linseis 박막 레이저 플래시 분석기(TF-LFA)로 측정했으며 실온에서 약 0.24 W/mK였습니다.
LITT 효과 측정을 위해 약 8 mm로 분리된 두 개의 인듐 전극이 x - 축 방향, 도 1a에 도시된 바와 같이. 에너지 밀도가 0.2 mJ/mm 2 인 308nm 펄스 레이저 전력 밀도가 350 mW/cm 2 인 크세논 램프 광원으로 사용되었습니다. 뎀버 효과를 피하기 위해 필름의 광점(3 mm × 5 mm)은 두 전극 사이의 중앙 위치에 위치했습니다. LITT 전압 신호는 펄스 및 연속 광 조사에 대해 각각 1MΩ(Agilent DSO9254A) 및 2700 Keithley 소스 미터로 종단된 디지털 오실로스코프에 의해 기록되었습니다.
그림 1b는 20° 미스컷 LaAlO3에서 성장한 BiCuSeO 필름의 HRTEM 이미지를 나타냅니다. (001) 기질. 필름이 c -축 및 해당 c -축은 필름 표면 법선에서 약 20° 기울어져 있습니다. 그림 1c와 d는 각각 4nm 및 7nm 두께의 AuNPs 층의 SEM 표면 이미지를 표시합니다. AuNPs는 AuNPs가 서로 접촉하지만 완전히 융합되지 않은 연속적인 금층을 형성합니다. AuNPs의 평균 크기는 4nm 두께의 AuNP 층에 대해 10 nm 미만이며, 막의 두께가 7 nm로 증가할 때 더 커집니다. 두 AuNP 층의 XRD 측정은 Au로부터 명백한 회절 피크를 나타내지 않아 AuNP 층의 비정질 특징을 나타냅니다. 그림 1e는 AuNPs(7 nm)/BiCuSeO 인터페이스의 단면 HRTEM 이미지를 나타내며, 이는 AuNPs와 BiCuSeO 필름 표면 사이의 양호한 접촉을 나타냅니다. 우리는 AuNPs 층의 매우 얇은 두께와 우수한 AuNPs/BiCuSeO 인터페이스가 펄스 광 조사에 매우 중요한 LITT 효과에서 입력 열 에너지의 열 이완 시간을 억제하는 데 도움이 될 것이라고 믿습니다. 그림 1f는 전류-전압(I -V ) 선형 전도성 거동이 전극과 필름 사이의 완벽한 옴 접촉을 확인하는 기울어진 BiCuSeO 필름의 두 전극 사이의 곡선. 그림 1f의 삽입은 AuNPs/BiCuSeO의 저항을 보여줍니다. 베어 BiCuSeO의 경우 3.2KΩ에서 4nm 두께의 AuNP/BiCuSeO의 경우 3.02KΩ, 7nm 두께의 AuNP/BiCuSeO의 경우 2.25KΩ으로 감소합니다. 저항의 감소는 AuNPs 층의 기여에서 비롯된 것으로 제안됩니다. AuNPs 층의 두께가 증가함에 따라 전기 전도성이 높아져 전체 AuNPs/BiCuSeO 구조의 저항이 감소합니다.
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아 c에서 LITT 효과의 개략도 - AuNP 층으로 코팅된 축 틸트 필름. ㄴ 20° 미스컷 LaAlO3에서 성장한 BiCuSeO 필름의 HRTEM 이미지 (001) 기질. ㄷ –d 두께가 각각 4 및 7 nm인 AuNP 층의 SEM 이미지. 이 AuNP(7 nm)/BiCuSeO 샘플의 HRTEM 이미지. 에 나 –V 서로 다른 샘플의 두 인듐 전극 사이의 곡선. 삽입은 AuNP 층 두께에 따른 AuNPs/BiCuSeO 샘플의 저항 변화입니다.
그림 2a는 AuNPs 층을 코팅하기 전과 후의 BiCuSeO 필름의 광 흡수 스펙트럼을 표시합니다. 몇 나노미터 두께의 AuNP 층을 도입하면 초박형 AuNP 층의 높은 투과율 때문에 광 흡수가 약간 증가할 뿐입니다. 더 많은 정보를 제공하기 위해 4nm 및 7nm 두께의 AuNP 층의 광 흡수 스펙트럼도 그림 2a의 삽입 부분에 나와 있습니다. 약 280 nm(~4.4 eV)의 피크는 금의 L 갭에 해당하는 대역 간 전이에서 비롯됩니다[28]. 여기서 초박막층의 AuNP는 분리되지 않고 서로 접촉하고 있음을 언급해야 합니다. 따라서 우리는 550 nm 부근에서 AuNPs의 플라즈몬 공명 피크와 금의 양을 늘릴 때 두 층의 피크 사이의 스펙트럼 이동을 관찰하지 못했습니다.
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아 베어 BiCuSeO 및 AuNP(7 nm)/BiCuSeO 샘플의 광 흡수 스펙트럼. 삽입된 그림은 두께가 4 nm와 7 nm인 Au 층의 광 흡수 스펙트럼입니다. ㄴ 크세논 램프 조명 하에서 베어 BiCuSeO 및 AuNPs/BiCuSeO 샘플의 가열 곡선
이러한 초박형 AuNPs 층이 BiCuSeO 필름의 광열 변환 효율에 미치는 영향을 평가하기 위해 크세논 램프 조사 시 베어 BiCuSeO 및 AuNPs/BiCuSO 샘플의 가열 곡선을 측정했으며, 이는 그림 2b에 나와 있습니다. . 초박형 AuNPs 층이 약간의 광 흡수 증가에도 불구하고 BiCuSeO 필름의 광열 변환 효율을 향상시키는 데 매우 효과적임을 분명히 알 수 있다. 샘플 표면의 정상 상태 온도는 베어 BiCuSeO의 경우 52°C에서 4nm 두께의 AuNP 층/BiCuSeO의 경우 55°C, 7nm 두께의 AuNP 층/BiCuSeO의 경우 58°C로 증가합니다. 이것은 아마도 열용량 C p AuNPs(27 Jmol −1 K −1 ) BiCuSeO보다 훨씬 작음(99.5 Jmol −1 K −1 ), 비슷한 양의 빛 에너지를 흡수할 때 더 높은 온도 상승으로 이어집니다[29, 30]. 또한, 비정질 AuNP 층의 도입은 매끄러운 BiCuSeO 필름 표면에서 빛의 반사 손실을 감소시킬 수 있다. 이러한 모든 효과는 BiCuSeO 필름에 설정된 수직 온도 구배를 증가시키는 것으로 요약됩니다.
그림 3은 크세논 램프 조명 시 초박형 AuNPs 층을 코팅하거나 코팅하지 않은 기울어진 BiCuSeO 필름의 전압 응답을 보여줍니다. 조명이 켜지면 모든 샘플에서 개방 전압 신호가 감지됩니다. 또한, 광유도 전압 신호의 크기 V p , 초박형 AuNPs 층을 도입한 후 크게 증가합니다. 예를 들어, 4nm 두께의 AuNPs 층이 있는 BiCuSeO 필름의 경우 V 값은 p 0.27 mV로 베어필름(0.13 mV)보다 약 2배 정도 크다. 이 결과는 몇 나노미터 두께의 초박형 AuNPs 층이 전압 감도를 크게 향상시킬 수 있음을 보여줍니다 R s 지속적인 광 복사 아래에서 LITT 효과의.
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크세논 조명 시 베어 BiCuSeO 및 AuNPs/BiCuSeO 샘플의 전압 응답
초박형 AuNPs 층이 펄스 광 조사의 경우에도 효과적인지 확인하기 위해 308nm 펄스 레이저를 광원으로 사용하여 LITT 측정을 수행했습니다. 그림 4a는 펄스 광 복사에 대한 필름 샘플의 전압 응답입니다. 기울어진 BiCuSeO 필름의 펄스 광 유도 전압 신호는 초박형 AuNP 층을 코팅한 후에도 크게 향상됩니다. V의 값 p 베어 BiCuSeO의 경우 3.8 V에서 4nm 두께의 AuNP 층으로 코팅된 필름의 경우 8.1 V로 증가하여 R 개선 s 1.3 ~ 2.7 V/mJ(그림 4b 참조). R 외에 s , 감쇠 시간 τ d , 항상 유도 전압 신호의 감쇠 부분을 피팅하여 얻은 펄스 레이저 소스에 대한 LITT 효과의 특성을 평가하는 또 다른 중요한 매개 변수입니다. τ d 그림 4b에서 베어 BiCuSeO의 경우 1.5μs에서 7nm 두께의 AuNPs/BiCuSeO의 경우 0.8μs로 단조롭게 감소합니다. τ 감소 d 의 보고 내용과 다르며, AuNPs 층의 전기적 연결 효과 뿐만 아니라 초박형 구조로 인해 발생할 수 있습니다.
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아 308nm 펄스 레이저 조명에 대한 베어 BiCuSeO 및 AuNPs/BiCuSeO 샘플의 전압 응답. ㄴ 전압 감도 R s 및 감쇠 시간 τ d 이 전압의
연속 및 펄스 광 조사의 경우 모두 R의 값이 s AuNPs 층의 두께가 7 nm로 증가할 때 그것이 베어 필름에서 얻은 원래 값보다 여전히 높지만 감소하는 경향을 보여줍니다. 이 동작은 AuNPs 레이어의 병렬 효과 때문일 수 있습니다. 측정 회로에서 저항이 작은 병렬 저항을 연결하면 V가 감소하는 것으로 알려져 있습니다. p 그리고 더 빠른 응답 시간[8, 10, 30]. 이 연구에서 초박형 AuNPs 층은 BiCuSeO 필름과 병렬로 연결된 저항으로 간주될 수 있다. AuNPs 층의 두께가 4에서 7 nm로 증가함에 따라 저항은 54에서 7.6KΩ으로 감소합니다. 그림 5에서 볼 수 있듯이 7.6KΩ 저항을 BiCuSeO 필름과 병렬로 연결하면 실제로 진폭과 감쇠 시간이 모두 감소합니다. τ d 출력 전압 신호. 설명의 합리성을 확인하기 위해 308 nm 펄스 레이저 조명 아래에서 20nm 두께의 AuNPs 레이어가 있는 샘플에서 LITT 측정을 수행했습니다. 여기에서 AuNPs 레이어는 연속적이며 4nm 또는 7nm 두께의 필름과 비교합니다. AuNP 층의 두께가 증가함에 따라 V 값 p 뿐만 아니라 τ d 계속 떨어집니다(추가 파일 1:그림 S2 참조).
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7.6KΩ 저항을 병렬로 연결하기 전과 후에 308nm 펄스 레이저 조명에 대한 베어 BiCuSeO의 전압 응답
결론적으로 c에서 LITT 효과의 전압감도를 향상시키기 위해 수 나노미터 두께의 초박형 AuNPs 광흡수층을 도입하였다. -축으로 기울어진 BiCuSeO 필름. 연속광 및 펄스광 조사의 경우 출력 전압 신호의 크기(V p ) 경사진 BiCuSeO 필름에 4nm 두께의 AuNPs 층을 스퍼터링한 후 LITT 효과의 2배 이상 증가했습니다. 이것은 AuNPs/BiCuSeO 구조의 향상된 광열 변환 효율에 기인할 수 있습니다. 그러나 AuNPs 층의 두께가 두꺼워지면 AuNPs 층의 전기적 연결 효과가 증가하여 R의 추가 개선이 억제되었습니다. s . 이러한 결과는 LITT 효과를 기반으로 하는 고성능 열형 광학 검출기를 설계하는 데 유용한 지침을 제공할 수 있습니다.
모든 데이터는 제한 없이 완전히 사용할 수 있습니다.
유도 전압의 감쇠 시간
금 나노 입자
고해상도 투과전자현미경
광유도 횡방향 열전
전압 감도
주사 전자 현미경
유도 전압의 크기
나노물질
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