다양한 GaN 캡 층 두께를 가진 InGaN/GaN 다중 양자 우물의 광학 특성에 대한 조사
초록
다양한 GaN 캡 층 두께를 가진 3개의 InGaN/GaN MQW 샘플을 MOCVD(금속 유기 화학 기상 증착)로 성장시켜 광학 특성을 조사했습니다. 우리는 두꺼운 캡 층이 InGaN 양자 우물 층에서 In 조성의 증발을 방지하는 데 더 효과적이라는 것을 발견했습니다. 또한, GaN 캡 층의 두께를 증가시키면 양자 구속 스타크 효과(QCSE)가 향상됩니다. 또한, 전기발광 측정 결과와 비교하여 상온 광발광 측정의 이상을 설명하기 위해 다양한 캡 두께에 의해 유발된 세 가지 샘플의 국부화 상태 및 결함의 차이에 초점을 맞춥니다. 우리는 너무 얇은 GaN 캡 층이 InGaN QW 층의 국부화 상태의 불균일성을 악화시키고 너무 두꺼운 GaN 캡 층이 GaN 캡 층에서 더 많은 결함을 생성한다는 것을 발견했습니다.
소개
InGaN/GaN 다중 양자 우물(MQW) 구조는 가시 발광 다이오드(LED) 및 레이저 다이오드(LD)에 활성 영역으로 널리 사용되며 큰 성공을 거두었습니다[1,2,3,4]. InGaN/GaN MQW의 품질을 개선하는 것은 고성능 GaN 기반 LED 및 LD를 구현하는 데 기술적으로 중요합니다. 이전 연구에서 고온 성장 GaN(HT-GaN) 양자 장벽(QB)이 InGaN/GaN 양자 우물의 결정 품질과 광도를 향상시키는 데 유익한 것으로 밝혀졌습니다[5, 6]. 약한 In-N 결합 강도로 인해 InGaN 양자 우물(QW) 층의 성장 온도는 일반적으로 GaN QB보다 낮아서 높은 In 함량을 얻습니다. 이것은 더 높은 온도에서 GaN QB가 성장하는 동안 InGaN QW에서 인듐 원자가 증발하도록 할 수 있습니다. InGaN QW와 GaN QB 사이에 저온 성장 GaN 캡(LT-GaN 캡) 층을 삽입하면 In 조성 탈착을 효과적으로 감소시키는 것으로 입증되었으며, 이는 InGaN QW 층 두께의 균일성과 In 조성 분포를 향상시킬 수 있습니다. [7,8,9]. 그러나 GaN 캡층의 성장 온도가 낮아지면 adatom의 마이그레이션 능력이 약해져서 GaN 재료의 열화를 초래한다. 또한, 저온 성장 GaN 캡 층 두께가 증가함에 따라 결함의 수가 증가하는 것으로 보고되는데, 이는 인듐 원자 분포의 균일성 및 InGaN 양자 우물의 광도 개선에 유리하지 않다[10]. 많은 이전 보고서에서는 다양한 GaN 캡 두께를 가진 활성 영역의 발광 특성에 대한 국부화 상태의 영향에 초점을 맞추지 않았습니다. 이 연구에서 우리는 저온 성장 GaN 캡 층 두께가 InGaN/GaN의 구조와 발광 특성에 미치는 영향을 보고하기 위해 X선 회절(XRD), 전계발광(EL) 및 광발광(PL)을 사용합니다. MQW, 그리고 온도 의존적 PL 실험을 통해 발광 특성에서 국부화 상태의 역할을 자세히 설명합니다.
방법
3개의 InGaN/GaN MQW 샘플은 MOCVD(metalorganic chemical vapor deposition)에 의해 c 평면 사파이어 기판에서 성장되었습니다. 모든 샘플은 도핑되지 않은 GaN 버퍼 층(1.2 μm), Si 도핑된 n-GaN 층(1 μm), 2주기 InGaN/GaN MQW 활성 영역 및 Mg 도핑된 p-GaN으로 구성된 동일한 구조를 포함합니다. 층(40 nm). InGaN/GaN 활성 영역을 성장시키는 과정에서 InGaN QW의 성장 조건은 서로 동일하였다. 인듐의 증발을 방지하기 위해 InGaN QW(710 °C)와 동일한 온도에서 얇은 LT-GaN 캡층을 성장시켰고, 샘플 A의 경우 LT-GaN 캡층의 성장 시간은 150 s, 300 s, 500 s, 각각 B 및 C; 그런 다음 GaN QB의 성장 온도를 810°C까지 올려 GaN QB의 재료 품질을 개선했으며 HT-GaN QB의 성장 시간은 이 샘플에서 동일했습니다. X선 회절(XRD)을 사용하여 이 세 가지 샘플의 구조적 매개변수를 결정했습니다. 전자발광(EL) 및 실온 광발광(PL)을 수행하여 활성 영역의 광학 특성을 특성화했습니다.
EL 스펙트럼은 DC(Direct Current)에서 Ocean Optics HR2000 고해상도 분광기를 사용하여 측정되었으며, 출력 전력은 Si 포토다이오드를 사용하여 감지하고 EL 스펙트럼 피크 에너지와 FWHM은 모노크로메이터와 광전자 증배관으로 감지합니다. PL 측정의 경우 λ =325 nm 연속파 He-Cd 레이저가 여기 소스로 사용되었으며 입사 광출력은 3 mW이고 스폿 크기는 0.5 mm
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입니다. . 30 K에서 300 K까지의 온도 의존적 PL 측정은 여기 소스로 5 mW 방출 전력을 갖는 405 nm GaN 반도체 레이저를 사용하여 발광 특성에 대한 국재화 상태의 영향을 분석하기 위해 기록되었습니다. 샘플은 자유 흐름 액체 헬륨으로 냉각되었으며 온도 의존적 측정에는 CTI Cryogenics의 폐쇄 사이클 냉장고가 사용되었습니다.
결과 및 토론
그림 1a는 이러한 샘플에 대한 ω-2θ 스캔으로 얻은 (0002) 평면의 회절 패턴을 보여줍니다. 이 샘플의 위성 피크는 명확하게 볼 수 있으며 이는 MQW에 미세한 주기 구조와 날카로운 인터페이스가 있음을 나타냅니다. SmartLab Studio II와 Global Fit 프로그램(SmartLab 회절계에서 생성된 데이터를 분석하기 위해 고급 병렬 템퍼링 베이스 피팅 방법 제공)을 사용하여 표 1에서와 같이 평균 In 조성, QB 및 QW 두께를 얻습니다. LT-GaN 캡층의 두께가 증가함에 따라 QW의 In 조성이 증가함을 알 수 있으며, 이는 더 두꺼운 캡층이 In 조성의 증발을 방지하는 데 더 효과적임을 나타냅니다. 그림 1b는 샘플 C의 RSM(Reciprocal Space Mapping)을 보여줍니다. 주요 GaN 피크와 위성 피크가 일렬로 배치되어 모든 샘플에서 In 함량이 가장 높은 QW 레이어가 완전히 변형되었음을 나타냅니다. 따라서 발광 특성에 대한 압전장의 영향을 고려해야 합니다.
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아 샘플 A, B 및 C에 대한 GaN(0002) 평면의 XRD ω-2θ 스캔 곡선. b 샘플 C의 상호 공간 매핑
그림 2는 5 mA 전류에서 샘플 A, B, C의 EL 스펙트럼을 보여줍니다. 피크 파장은 샘플 A, B 및 C에 대해 각각 453.6 nm, 456.3 nm 및 466.7 nm입니다. XRD 측정 결과에서 LT-GaN 캡 층의 두께가 증가함에 따라 QW의 증가된 In 조성은 EL 피크 에너지 적색 편이를 유도할 것입니다. 우리는 또한 LT-GaN 캡 층 두께가 증가함에 따라 EL 강도가 감소한다는 것을 발견했습니다. GaN 장벽층(LT-GaN 캡층과 HT-GaN QB의 총 두께)이 두꺼울수록 p-GaN에서 활성 영역까지 정공의 거리가 증가하여 정공 주입 효율이 감소하는 것으로 알려져 있습니다. EL 강도의 감소 [11, 12]. 또한 In 조성의 증가는 InGaN QW 층의 압전장을 향상시켜 에너지 밴드 기울기가 악화되어 피크 방출의 적색 편이와 발광 효율 감소를 초래합니다. 이를 양자 구속 스타크(quantum-confined Stark)라고 합니다. 효과(QCSE) [13,14,15]. EL에 대한 QCSE의 영향을 검증하기 위해 다른 주입에 따라 변화하는 EL의 피크 에너지 및 FWHM이 그림 3에 나와 있습니다. 주입 전류가 증가함에 따라 방출 피크 에너지 청색 편이는 밴드 필링 효과와 QCSE에 기인할 수 있습니다. 전자 스크리닝 효과[16,17,18]에 의해 보상됩니다. In 조성이 가장 많은 샘플 C가 가장 깊은 포텐셜 우물과 가장 강한 압전장을 가지므로 밴드 필 효과와 전하 스크리닝 효과가 가장 크므로 샘플 C(166 meV ). 시료 A의 밴드필 효과와 전하 스크리닝 효과가 가장 약하여 높은 주입 전류(50 mA)에서 열 효과로 인한 밴드 갭 수축이 점차 우세하여 피크 에너지의 적색 편이가 발생합니다. 샘플 A의 경우, FWHM은 그림 3b와 같이 주입 전류가 증가함에 따라 증가하며, 이는 밴드 필링 효과에 의해 유도된 EL 스펙트럼 확장이 항상 지배적임을 나타냅니다. InGaN QW에서 분극된 전기장의 전하 스크리닝은 주입 전류가 증가함에 따라 EL 스펙트럼 대역폭이 좁아지는 원인이 된다고 보고되었습니다[19]. 따라서 샘플 B와 C의 경우 낮은 주입 전류에서 밴드 충전 효과가 현저하고 EL 스펙트럼이 넓어집니다. 주입 전류가 더 증가함에 따라 분극 전계 프로세스의 캐리어 스크리닝이 점차적으로 인수되어 FWHM이 감소합니다. 또한 샘플 B와 C에 대해 FWHM의 상승에서 하강으로의 전환점에 해당하는 전류가 각각 약 10 mA 및 20 mA임을 발견했으며, 이는 샘플 C의 압전장이 가장 강함을 의미하기도 합니다. <그림>
5 mA 전류에서 샘플 A, B 및 C의 EL 스펙트럼
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(아 ) EL 피크 에너지 및 (b ) 샘플 A, B 및 C에 대한 주입 전류의 함수로서 반치에서 EL 전체 폭(FWHM)
그림 4a는 5 mW 405 nm GaN 반도체 레이저 여기 전력에서 샘플 A, B 및 C에 대한 실온 PL 스펙트럼을 보여줍니다. 피크 파장은 샘플 A, B 및 C에 대해 각각 473.1 nm, 472.9 nm 및 478.2 nm입니다. 그림 4a에서 샘플 B와 C의 PL 강도가 상대적으로 약하기 때문에 325 nm He-Cd 레이저를 여기 소스로 사용하여 광발광 실험을 실행합니다. 그림 4a와 b의 PL 실험 결과는 서로 일치하여 그림 4a에서 얻은 실험 결과의 불확실성을 제거합니다. 그림 2의 EL 측정 결과와 비교하여 그림 4a에서 몇 가지 이상을 발견했습니다. (1) 샘플 A는 샘플 B보다 적은 In 조성을 포함하지만 샘플 A의 피크 파장은 샘플 B보다 약간 더 깁니다. (2) 샘플 B와 C의 PL 강도는 서로 유사하고 샘플 A의 광도는 샘플 B와 C보다 훨씬 높습니다. 이러한 이상을 설명하는 적절한 이유를 찾기 위해 온도 의존적 PL(TDPL) )은 세 개의 샘플에 대해 수행되었으며 온도의 함수로서의 PL 피크 에너지는 그림 5에 나와 있습니다. 샘플 B의 경우 방출 피크 에너지는 온도가 증가함에 따라 단조롭게 감소합니다. 일반적으로 온도로 인한 밴드 갭 수축이 증가하면 방출 에너지의 적색 편이가 발생합니다. 그러나 온도가 70 K에서 190 K로 증가할 때 샘플 A에서 눈에 띄는 청색 이동이 있습니다. TDPL의 비정상적인 방출 청색 이동을 설명하기 위해 국부 엑시톤의 열 재분배가 도입되었습니다. 국소화 상태의 잠재적인 최소값에서 더 높은 에너지 상태로의 열전달 [5, 20, 21]. 샘플 C의 경우 PL 피크 에너지는 50 K ~ 175 K 범위에서 거의 변하지 않았으며, 이는 밴드 갭 수축 효과와 엑시톤 국소화 효과가 서로 상쇄됨을 나타냅니다.
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405 nm GaN 반도체 레이저(a ) 및 325 nm He-Cd 레이저(b ). 피크 파장은 473.1 nm, 472.9 nm, (a ) 및 (b에서 얻은 470.5 nm, 470.1 nm 및 475.2 nm) ) 샘플 A, B 및 C에 대해 각각
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(a 안의 빨간 선 ), (b ) 및 (c )는 식을 기반으로 한 피팅 곡선입니다. (1) 및 피팅 매개변수 σ 샘플 A, B 및 C에 대해 각각 36.96 meV, 18.89 meV 및 23.77 meV입니다. (d ) 온도의 함수로 PL 피크 에너지의 실험 데이터를 보여줍니다.
엑시톤 국소화 효과를 고려하면 밴드 테일 모델은 온도 의존적 방출 피크 에너지를 설명하기 위해 다음 식으로 수정될 수 있습니다[22, 23].
여기서 E0 (0)은 T =0, α에서의 밴드 갭입니다. 및 β Varshini의 매개변수, k나 볼츠만 상수입니다. 세 번째 항 σ 는 지역화된 분포의 표준 편차이며 지역화 효과의 정도를 나타냅니다. 즉, σ의 더 큰 값 로컬라이제이션 상태의 더 강한 불균일성을 의미합니다. InGaN에서 In 조성의 변동은 밴드 테일이 형성되는 주요 원인일 수 있습니다. 밴드 꼬리의 상태는 양자점과 유사한 최소 로컬 위치 에너지에서 형성됩니다. 이러한 자가 형성된 양자점에서 전자-정공 쌍의 재결합은 국부적인 여기자 재결합으로 간주될 수 있다[24, 25]. 이 모델은 강한 축퇴성과 준평형으로부터의 편차 가능성 때문에 저온에서는 적용할 수 없습니다[20]. 피팅 매개변수 σ 샘플 A, B 및 C에 대해 각각 36.96 meV, 18.89 meV 및 23.77 meV이며, 이는 가장 얇은 캡 층이 있는 샘플 A의 국부화 상태가 가장 불균일함을 의미합니다. 일반적으로 국지화 상태는 InGaN 합금의 QW 두께 변동과 크기가 다른 In-rich 클러스터에서 비롯됩니다. 따라서 우리는 더 얇은 LT-GaN 캡 층이 성장한 GaN QB 층으로 온도를 증가시킬 때 인듐 증발을 효과적으로 방지할 수 없다고 합리적으로 생각합니다. 인듐 조성 랜덤 증착 공정은 In 함량 및 InGaN QW 두께의 변동을 초래합니다. 샘플 B의 경우 1.8 nm 두께의 GaN 캡 층은 In이 탈착되지 않도록 보호하여 더 균일한 InGaN QW 층을 형성할 수 있을 만큼 충분히 두껍습니다. 불균일한 국소화 상태는 일반적으로 더 깊은 잠재적 상태를 유지하고 방출 피크 에너지의 적색 이동을 초래합니다. 이것이 그림 4에서 관찰된 시료 A의 피크 파장이 시료 B보다 긴 이유이다. 또한 InGaN QW 층에서 In 조성의 증가는 또한 큰 크기의 In 클러스터 형성을 촉진하여 여기자 국재화 효과가 나타나는 이유를 설명한다. 인듐 함량이 가장 높은 샘플 C는 샘플 B보다 약간 더 강합니다.
그림 6은 다음 식 [5, 26]에 의해 잘 적합될 수 있는 샘플 A와 C에 대한 온도의 함수로서 통합된 PL 강도를 보여줍니다.
여기서 C나 비방사성 재결합 중심의 밀도에 해당하는 상수이고 E나 비방사성 재결합 중심의 활성화 에너지를 나타냅니다. 피팅 매개변수 C나 및 E나 온도 의존적 PL 측정 동안 샘플 B에 대한 격자 분광계의 광전자 증배관 전압이 샘플 A 및 C보다 낮게 설정되었음을 알 수 있습니다. 따라서 샘플 B의 통합 PL 강도가 가장 낮지만 피팅 결과에는 영향을 미치지 않습니다.
C2 샘플 B와 C의 경우 샘플 A보다 크며, 이는 더 두꺼운 LT-GaN 캡 층에서 더 많은 결함이 형성됨을 나타냅니다. LT-캡 층의 두께가 증가함에 따라 LT-캡 층의 결함이 증가하는 것으로 관찰되었다[6, 10]. 양자 우물 옆의 LT-GaN 캡 층의 결함이 PL 강도에 미치는 영향은 전자 및 정공 파동 기능이 장벽으로 침투하기 때문에 중요합니다. 79.67 meV의 활성 에너지(Ea2 샘플 A)의 경우 Olaizola의 보고서[6]로 구성된 장벽 결함 및 비방사성 재결합에 의한 트랩핑이 뒤따르는 QW에서 정공 방출과 관련이 있습니다. 우리는 또한 그림 7과 같이 샘플 A, B, C의 마이크로 PL 이미지를 비교했습니다. 마이크로 PL 이미지의 어두운 점은 InGaN/GaN 활성 영역의 비방사성 재결합에 기인할 수 있습니다. 샘플 A와 비교하여 샘플 B와 C에서 더 큰 크기의 다크 스팟이 분명히 관찰될 수 있으며, 이는 더 두꺼운 LT-GaN 캡 층에 더 많은 결함이 존재함을 나타냅니다. 일반적으로 열 어닐링은 LT 캡 층 다음에 구현되어 InGaN 층의 인듐 클러스터를 줄이고 결정 품질을 향상시킵니다. 캡 층이 너무 두꺼우면 열 어닐링 효과가 약해지고 금속성 인듐 침전물이 더 많이 형성되면 GaN 캡 층 확산의 원자가 방해를 받고 LT-캡 층에 더 많은 결함이 발생합니다. 더 두꺼운 LT-GaN 캡 층이 있는 InGaN/GaN MQW에서 더 많은 결함과 더 강한 QCSE가 나타나는 것은 발광 강도를 개선하는 데 불리합니다. 그렇다면 C의 PL 강도가 B와 비슷한 이유는 무엇입니까? 사실, 현지화 상태도 발광 효율을 향상시키는 데 중요한 역할을 합니다. 캐리어는 국부적인 상태로 포착되어 복사적으로 재결합할 수 있습니다. 엑시톤 국소 효과가 강할수록 더 많은 캐리어가 결함으로 포착되지 않습니다. 이는 샘플 B와 C의 PL 강도가 서로 유사하고 샘플 A의 광도가 샘플 B와 C보다 훨씬 높다는 것을 설명하는 것 같습니다.
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다양한 LT-GaN 캡 층 두께(a ) 1 nm, (b ) 1.8 nm 및 (c ) 3.0 nm
결론
요약하면, GaN 캡 층 두께가 광학 특성에 미치는 영향을 조사했습니다. XRD 측정에서 얻은 결과는 두꺼운 캡 층이 탈착으로부터 In 조성을 보호하는 데 더 효과적이라는 것을 보여줍니다. GaN 캡 층의 두께가 증가함에 따라 QCSE가 향상되고 정공 주입 효율이 감소합니다. 서로 다른 GaN 캡 층 두께에 의해 유도되는 다양한 정도의 여기자 국소화 효과는 세 가지 샘플에 대한 PL 피크 파장 및 강도의 이상을 설명합니다. 너무 얇은 LT-캡 층은 InGaN QW 층의 국부화 상태의 불균일성을 악화시키고 너무 두꺼운 LT-캡 층은 GaN 캡 층에서 더 많은 결함을 생성합니다. 따라서 LT-GaN 캡층의 두께를 최적화하는 것은 InGaN 활성층의 균일성과 발광 강도를 높이는 핵심 문제입니다.
데이터 및 자료의 가용성
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