양자 장벽 두께 조절로 표면 재결합 감소하여 InGaN/GaN μLED 효율 향상

요약

높은 표면적-부피 비율로 인해 InGaN 기반 마이크로 발광 다이오드(μLED)는 측면 결함에 의한 표면 재결합으로 심각한 영향을 받는다. 또한 칩 크기가 감소함에 따라 전류 확산이 강화되어 캐리어 주입과 외부 양자 효율(EQE)을 추가로 제한한다. 본 연구에서는 전류 확산 효과를 관리하여 측면 결함에서의 비복사 재결합 속도를 감소시키는 방법을 제안한다. 이를 위해 양자 장벽 두께를 감소시켜 수직 저항률을 적절히 낮춤으로써 전류가 측면 결함으로 수평 확산되는 것을 억제하였다. 결과적으로 표면 비복사 재결합으로 소모되는 캐리어가 크게 감소하였다. 계산 결과 억제된 표면 비복사 재결합이 정공 주입 효율을 향상시킴을 보였다. 또한 Si 기판上에서 성장한 μLED를 제작하였으며, 측정 결과는 수치 계산과 일치하여 적절히 얇은 양자 장벽을 가진 제안된 μLED의 EQE가 전류 확산 효과 감소와 표면 비복사 재결합 감소 덕분에 향상됨을 확인하였다.

서론

높은 밝기, 낮은 전력 소비, 긴 수명[1] 등의 독특한 특성으로 III-질화물 기반 발광 다이오드(LED)가 광범위한 연구 관심을 받아왔다[2, 3]. 지금까지 대면적 InGaN/GaN 청색 LED에서 엄청난 진전이 이루어져 상용화되었으며[3], 고체 조명과 대면적 패널 디스플레이에 응용되고 있다. 그러나 기존 InGaN/GaN LED는 작은 변조 대역폭을 가져 가시광 통신(VLC)[4,5,6] 등에 부적합하다. 한편 큰 칩 크기는 휴대폰 디스플레이, 웨어러블 워치 디스플레이 등의 화소 용량을 낮춘다. 따라서 현재 100 μm 미만 칩 크기의 InGaN/GaN 마이크로 LED(μLED)가 광범위한 주목을 받고 있다. 앞서 언급한 장점에도 불구하고 μLED 추가 발전을 위해 고정밀 매스 트랜스퍼[7,8,9]와 크기 의존적 효율[10] 등 해결해야 할 문제가 많다. 크기 의존적 효율은 메사 형성 시 건식 식각으로 인한 표면 손상에서 기인하며, 다량의 결함이 생성되어 비복사 표면 재결합을 유발한다. 다양한 광전자 소자에서 결정 품질과 전하 수송은 광전 특성에 영향을 미치는 필수 매개변수다[11,12,13,14,15,16]. μLED의 경우 결함 영역에서의 표면 재결합이 내부 양자 효율(IQE)을 크게 감소시킬 수 있다[17]. 최근 Kou 등은 칩 크기 감소에 따라 정공이 결함에 더 쉽게 포획되어 홀 주입 능력이 더 나빠질 수 있음을 발견했다[18]. 따라서 측면 결함 밀도 감소는 중요하다. 측면 결함 패시베이션의 편리한 방법은 유전체 패시베이션 층 증착[19]으로, 플라즈마 강화 화학 기상 증착(PECVD)이나 원자층 증착(ALD) 방법으로 가능하다. ALD 기술로 성장한 층의 품질이 더 우수하여 유전체 패시베이션 층이 측면 결함을 더 잘 제거할 수 있음이 밝혀졌다[20]. 패시베이션 층을 열처리하면 측면 결함 수를 추가로 감소시킬 수 있으며[21], 6 μm × 6 μm μLED에서도 향상된 EQE를 보인다. 칩 크기가 계속 감소함에 따라 측면 저항률 감소로 전류 확산이 더 좋아질 수 있음은 잘 알려져 있다[22]. 따라서 수직 저항률을 감소시켜 전류를 메사 내에 더 잘 가두어 캐리어를 측면 결함에서 멀리 유지하고 표면 비복사 재결합을 억제할 것을 제안한다.

이를 위해 양자 장벽 두께를 감소시켜 에너지 장벽과 수직 저항을 관리할 것을 제안한다. 수치 계산 결과 전류가 메사 내로 더 측면적으로 가두어져 표면 비복사 재결합에 의한 정공 소모가 감소함을 보였다. 감소된 표면 비복사 재결합은 선행 보고[18]에 따라 정공 주입을 촉진하는 데도 도움이 된다. 또한 얇아진 양자 장벽은 다중 양자 우물(MQW) 전체에 걸쳐 정공 분포를 균질화한다. 실험 결과 양자 장벽 두께 감소로 μLED의 EQE가 향상됨을 확인하였다.

연구 방법 및 물리 모델

제안된 구조가 표면 재결합 억제, 정공 주입 촉진, InGaN-μLED의 EQE 향상에 효과적인지 입증하기 위해, 금속 유기 화학 기상 증착(MOCVD) 시스템[23, 24]으로 [111] 방향 Si 기판上에서 성장한 다양한 μLED 세트를 설계하였다. 모든 소자는 전자 농도 5 × 10¹⁸ cm⁻³의 4-μm 두께 n-GaN 층을 가진다. 이어서 네 쌍의 In_0.18Ga_0.82N/GaN MQW를 사용하여 광자를 생성한다. 구조 정보는 표 1에 제시하였다. 다음으로 정공 농도 3 × 10¹⁷ cm⁻³인 26-nm 두께 p-Al_0.15Ga_0.85N 층이 p형 전자 차단층(p-EBL) 역할을 하며, 이는 정공 농도 3 × 10¹⁷ cm⁻³인 100-nm 두께 p-GaN 층으로 캡핑된다. 마지막으로 두 μLED 시료 모두 20-nm p-GaN 층으로 덮는다. 조사된 모든 InGaN 기반 청색 μLED는 10 × 10 μm² 칩 치수를 가진다. 200 nm ITO를 전류 확산 층으로 사용하여 500°C에서 120초 어닐링하여 p-GaN 층과 옴접촉을 형성한다. 이후 Ti/Al/Ni/Au 합금을 전류 확산 층과 n-GaN 층에 동시에 증착하여 각각 p-전극과 n-전극으로 사용한다.

소자 물리학을 심층적으로 밝히기 위해 조사된 소자를 APSYS[25, 26]로 계산하였으며, 이는 드리프트-확산 방정식, 슈뢰딩거 방정식, 푸아송 방정식을 자기일관적으로 풀 수 있다. 플립칩 소자의 광 추출 효율은 88.1%로 설정[27]. InGaN/GaN MQW에서 전도대와 원자가대 간 에너지 밴드 오프셋 비율은 70:30으로 설정[28]. 비복사 재결합에 의한 캐리어 손실도 계산에 고려하였으며, 재결합 계수 1 × 10⁻³⁰ cm⁶s⁻¹의 어거 재결합과 캐리어 수명 100 ns의 쇼클리-리드-홀(SRH) 재결합을 포함[29]. μLED에서 메사 표면에서의 비복사 재결합은 무시할 수 없다. 표면 재결합을 정확히 모델링하기 위해 전자 트랩 준위는 전도대 아래 0.24 eV(E_c − 0.24 eV), 정공 트랩 준위는 원자가대 위 0.46 eV(E_v + 0.46 eV)로 설정하였다. 전자 트랩의 포획 단면적 3.4 × 10⁻¹⁷ cm², 트랩 밀도 1 × 10¹³ cm⁻³을 설정[30]. 정공의 포획 단면적 2.1 × 10⁻¹⁵ cm², 트랩 밀도 1.6 × 10¹³ cm⁻³을 설정[31]. 기타 매개변수는 다른 문헌[32]에서 확인할 수 있다.

결과 및 토의

양자 장벽 박막화로 μLED 메사 영역 내 전류 가둠 효과 입증

양자 장벽이 얇아지면 더 유리한 정공 주입을 얻을 수 있음은 잘 알려져 있다[33]. 그러나 얇은 양자 장벽이 μLED에서 전류를 메사 내에 가두는 데 도움이 되는지는 명확하지 않다. 이 점을 다루기 위해 표 1에 따라 양자 장벽 두께를 각각 6 nm, 9 nm, 12 nm로 설정한 μLED A, B, C를 준비하였다. 조사된 μLED에 메사 주변 트랩을 고려하지 않음으로써 표면 재결합이 캐리어 분포에 미치는 영향[18]을 배제하였다. 그림 1은 μLED A, B, C의 주입 전류 밀도에 따른 계산된 EQE와 광 출력을 보여준다. 그림 1에서 볼 수 있듯 양자 장벽 두께가 감소함에 따라 EQE와 광 출력이 모두 증가하여, 40 A/cm²에서 μLED A, B, C의 EQE 값은 각각 28.8%, 24.0%, 22.2%이다.

양자 장벽 두께 조절로 표면 재결합 감소하여 InGaN/GaN μLED 효율 향상

그림 2는 40 A/cm² 전류 밀도에서 μLED A, B, C의 MQW 영역 정공 농도 프로파일을 보여준다. 양자 장벽 두께 감소 시 양자 우물 내 정공 농도가 증가함을 볼 수 있다. 또한 네 개 양자 우물 내 정공 분포의 공간적 균일성도 향상된다. 따라서 μLED에 대한 본 발견은 대면적 LED 결과와 일치하며, 적절히 얇은 양자 장벽이 정공 수송을 촉진할 수 있음[33]을 확인한다. 앞서 언급했듯 양자 장벽이 얇으면 전류가 메사 가장자리로 덜 확산된다. 이에 p-EBL에 가장 가까운 첫 번째 양자 우물 내 측면 정공 분포를 그림 3a에 나타내었다. 정공 농도가 p-전극에서 떨어진 측면 위치에 따라 감소함을 알 수 있다. 정공 드롭 수준을 p_left-p_right/p_left로 정의하여 계산하였다. 여기서 p_left와 p_right는 각각 왼쪽 메사 가장자리와 오른쪽 메사 가장자리의 정공 농도이다. 드롭 수준은 μLED A, B, C 각각 10.7%, 10.3%, 9.8%이다. 더 나은 설명을 위해 그림 3a에 나타난 측면 정공 농도를 정규화하여 그림 3b에 나타내었다. 이 또한 양자 장벽이 얇아질수록 드롭 수준이 증가함을 보여준다.

그림 4a-c에 μLED A, B, C의 에너지 밴드 다이어그램을 나타내었다. 양자 장벽 두께 감소 시 모든 양자 장벽의 원자가대 장벽 높이가 감소함을 보여준다. 감소된 원자가대 장벽 높이는 MQW 영역 전체에서 정공 수송을 더 잘 촉진하며, 이는 그림 2와 일치한다. 한편 양자 장벽이 얇아지면 수직 저항률이 감소한다. Che 등[34]의 보고에 따르면 수직 저항 감소 시 측면 전류 확산이 억제되어 전류가 메사 가장자리에서 멀어지는 경향이 있다. 이 추측은 그림 3a, b를 참조할 때도 입증된다.

앞서 언급했듯 양자 장벽 두꺼워짐으로 전류 확산이 강화되면 캐리어 재결합 과정에 반드시 영향을 미친다. 메사 가장자리에서 SRH 재결합과 복사 재결합 비율을 그림 5에 나타내었다. 비율은 \( {R}_{\mathrm{SRH}}/{R}_{\mathrm{rad}}={\int}_0^{{\mathrm{t}}_{\mathrm{M}\mathrm{QW}}}{R}_{\mathrm{SRH}}(x)\times \mathrm{dx}/{\int}_0^{{\mathrm{t}}_{{{}_{\mathrm{M}}}_{\mathrm{QW}}}}{R}_{\mathrm{rad}}(x)\times \mathrm{dx} \)로 계산하였으며, 여기서 R_SRH(x)는 SRH 재결합률, R_rad(x)는 복사 재결합률, t_MQW는 MQW 영역 총 두께이다. 그림 5에서 메사 가장자리에서 R_SRH/R_rad 비율이 양자 장벽 두께 증가에 따라 감소함을 볼 수 있으며, 이는 이상적 μLED 구조에서 전류 확산 효과 개선으로 복사 재결합률이 향상될 수 있음을 의미한다. 이는 μLED가 현저히 감소된 칩 크기[21, 22]로 인해 우수한 전류 확산 효과를 가질 수 있음을 의미한다. 그림 5에서는 아직 표면 재결합을 고려하지 않았다. 따라서 현실적 μLED에서 훨씬 더 좋은 전류 확산 효과가 표면 결함을 고려하여 모델링할 수 있는 캐리어 복사 재결합을 희생시킬 수 있음을 추측할 수 있으며, 자세한 논의는 이후에 다룬다.

얇은 양자 장벽을 가진 MQW로 표면 재결합 감소

양자 장벽 두께가 다른 μLED에서 표면 재결합이 정공 주입에 미치는 영향을 조사하기 위해 μLED I, II, III를 추가 설계하였다. μLED I, II, III의 MQW 구조 정보는 μLED A, B, C와 각각 동일하다(표 1 참조). 단 μLED I, II, III는 표면 결함을 고려하며, 결함 영역 폭을 식각된 메사 가장자리에서 0.5 μm로 설정하였다.

주입 전류 밀도에 따른 수치 계산된 EQE와 광 출력을 그림 6에 나타내었다. 그림 6에서 표면 비복사 재결합 고려 시 광 강도가 현저히 감소함을 볼 수 있다. 이는 μLED에서 표면 비복사 재결합을 무시할 수 없음을 추가로 확인시켜준다[10, 17, 18]. 동시에 그림 1의 관찰과 잘 일치하게, 양자 장벽 두께 감소 시 EQE와 광 출력이 향상되어 가장 얇은 양자 장벽을 가진 μLED I이 가장 큰 EQE와 광 출력을 보인다. 실험적으로 측정된 μLED I과 III의 EQE를 그림 6a 인셋에 나타내었으며, 수치 계산 결과와 같은 경향을 보인다. 또한 그림 6b, c에 μLED I과 III의 정규화된 전계 발광(EL) 스펙트럼을 측정하여 나타내었다. 모든 테스트 μLED의 피크 발광 파장은 ~450 nm이다. 측정된 EL은 우리 모델로 재현 가능하며, 이는 우리가 사용한 물리적 매개변수가 올바르게 설정되었음을 나타낸다(예: MQW 내 편극 수준과 InN 조성이 발광 파장을 결정하며 적절히 설정됨).

μLED I, II, III에서 측면 결함이 정공 주입 효율에 미치는 영향을 밝히기 위해 정공 농도를 그림 7에 나타내었다. 그림 7a의 정공 농도는 소자 중앙 영역에서 탐침한 값이다[그림 7a 인셋의 빨간 화살표 표시]. 그림 7b는 소자 결함 영역에서의 정공 농도이다[그림 7b 인셋의 빨간 화살표 표시]. 그림 7a, b에서 볼 수 있듯 비결함 영역과 측면 영역 모두에서 양자 장벽 두께 감소가 MQW 전체 정공 수송을 촉진한다. 이 결과는 그림 2와 일치한다. 그림 7a와 b 비교 시 결함 측면 영역의 정공 주입 효율이 비결함 영역보다 현저히 낮음이다. 이 관찰은 Kou 등[18]과 잘 일치하며, 적절히 양자 장벽 두께를 감소시켜 전류가 결함 측면으로 덜 확산되게 하는 것이 본질적으로 필요함을 추가로 입증한다(그림 3a, b 참조).

그림 5에서 수행한 분석을 반복하여 얻은 값들을 그림 8에 나타내었다. 양자 장벽이 두꺼워질수록 메사 가장자리에서 R_SRH/R_rad 비율이 증가함을 볼 수 있으며, 이는 현저히 강화된 표면 비복사 재결합률에 고유하게 기인한다. 우리가 제안했듯 두꺼운 양자 장벽은 전류가 메사 가장자리에 도달하게 하여 표면 비복사 재결합을 유발한다. 그 결과 인셋 그림 a-c 또한 메사 가장자리에서 표면 비복사 재결합이 극도로 강해짐을 보여준다. 측면에서의 비복사 재결합률이 복사 재결합률을 압도하기도 한다.

결론

요약하면, InGaN 기반 μLED에서 다양한 양자 장벽 두께가 정공 주입과 전류 확산에 미치는 영향을 수치적으로 조사하고 입증하였다. 결과는 양자 장벽 두께를 얇게 함으로써 메사 영역 내 더 나은 전류 가둠이 가능함을 나타낸다. 이에 따라 전류 확산을 잘 관리하여 메사 가장자리에서 멀어지게 할 수 있으며, 이는 표면 비복사 재결합을 억제한다. 수치적으로나 실험적으로나 적절히 얇은 양자 장벽을 가진 InGaN 기반 μLED에서 향상된 외부 양자 효율을 관찰하였다. 제안된 접근법이 고성능 μLED 개발을 제한하는 병목 현상을 제거하는 데 유망하다고 믿는다. 또한 본 연구에서 제시된 소자 물리학은 InGaN 기반 μLED에 대한 이해를 높일 것이다.

데이터 및 재료 가용성

현재 작업의 데이터와 분석은 합리적 요청 시 교신 저자로부터 이용 가능하다.

약어

μLEDs:: 마이크로 발광 다이오드 (Micro-light-emitting diodes)
EQE:: 외부 양자 효율 (External quantum efficiency)
LEDs:: 발광 다이오드 (Light-emitting diodes)
InGaN:: 인듐 갈륨 질화물 (Indium gallium nitride)
GaN:: 갈륨 질화물 (Gallium nitride)
VLC:: 가시광 통신 (Visible light communication)
IQE:: 내부 양자 효율 (Internal quantum efficiency)
PECVD:: 플라즈마 강화 화학 기상 증착 (Plasma-enhanced chemical vapor deposition)
ALD:: 원자층 증착 (Atomic layer deposition)
MQWs:: 다중 양자 우물 (Multiple quantum wells)
MOCVD:: 금속 유기 화학 기상 증착 (Metal-organic chemical vapor deposition)
p-EBL:: p형 전자 차단층 (p-Type electron blocking layer)
APSYS:: 반도체 소자 고급 물리 모델 (Advanced Physical Models of Semiconductor Devices)
SRH:: 쇼클리-리드-홀 (Shockley-Read-Hall)

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