전자 토모그래피를 이용한 연필 모양 GaN/(In,Ga)N 코어-쉘 나노와이어의 고해상도 3D 이미징

초록

다면체 연필 모양 꼭대기를 가진 GaN/(In,Ga)N 코어-쉘 나노와이어의 3차원 구조를 주사 투과 전자 현미경의 고각도 환형 암시야(HAADF) 모드를 사용한 전자 토모그래피로 분석했습니다. 패턴 마스크를 사용한 GaN-on-사파이어 템플릿에서의 선택적 영역 성장(SAG)을 분자 빔 에피택시(MBE)로 수행하여 균일한 나노와이어의 정렬된 어레이를 얻었습니다. 토모그래픽 재구성 결과를 통해 내부의 (In,Ga)N 다면체 쉘 구조의 복잡한 형태와 완벽한 육방 대칭으로부터의 편차를 상세히 결정할 수 있었습니다. 토모그램은 나노와이어 꼭대기에서 도트-인-어-와이어(DIW) 구성의 정확한 모양과 크기, 화학적 조성의 공간 분포를 명확히 식별합니다.

서론

광전자 소자의 지속적인 소형화는 복잡한 3차원(3D) 나노구조의 개발을 촉진했습니다. 이와 관련하여 나노와이어(NWs)는 큰 표면적-부피 비율과 축방향 또는 반경향 NW 헤테로구조에서의 효율적인 응력 완화로 인해 고품질 양자 우물 또는 양자점(QD) 구조 실현의 유망한 후보입니다[1-3]. GaN-on-사파이어 템플릿에서 분자 빔 에피택시(MBE)에 의한 선택적 영역 성장(SAG)의 최근 개선으로 평평하거나 연필 모양의 꼭대기를 가진 정렬되고 균일한 GaN NW 어레이 제작이 가능해졌습니다[4, 5]. 후자는 GaN 코어의 다면체 팁에 성장된 (In,Ga)N/GaN 쉘 구조 제작에 사용되어 QD 성장의 대안적 솔루션을 제공합니다. 감소된 NW 직경과 해당하는 저밴드갭 (In,Ga)N 물질의 짧은 섹션을 GaN 장벽에 삽입하여 성장할 수 있는 가능성을 활용함으로써 소위 도트-인-어-와이어(DIW) 구조 형성이 가능해집니다. 실제 치수에 따라 이 DIW 구성은 NW 앙상블 대신 단일 NW만 쉽게 탐침할 수 있다는 주요 이점을 이용하여 선형 편광 단일 광자 방출을 가능하게 했습니다[6-8]. 그러나 NW 형태, 쉘 두께, 국소 화학 조성이 단일 광자 방출 특성에 미치는 영향을 이해하기 위해서는 이러한 DIW 헤테로구조의 상세한 미세 구조 분석이 필요합니다.

투과 전자 현미경(TEM)은 이러한 나노구조의 구조와 화학 조성에 대한 원자 스케일 정보를 얻기 위해 자주 사용되는 강력한 도구입니다[9]. 그러나 이러한 3D 나노구조의 낮은 대칭성은 평면 시스템에 비해 TEM 마이크로그래프 해석을 훨씬 더 어렵게 만듭니다. 주요 특징은 전자 빔에 의한 시료 투과로 구조 정보가 2차원 이미지로 투영된다는 것입니다. 전자 빔 방향과 시료 두께 순서의 시료 구조 변동은 직접 감지하기 매우 어렵거나 불가능합니다. 전자 토모그래피는 이 문제를 우회할 수 있습니다. 단일 투영 대신 서로 다른 틸트 각도에서의 투영 시리즈를 기록하여 시료의 3D 정보를 재구성합니다. 이는 코어-쉘 NWs 같은 복잡한 구조의 형태와 화학 조성을 기술하고 분석하는 새롭고 진보된 가능성을 제공합니다. 지금까지 NW 구조[9-15]나 매립된 QD 구조[16]에 대한 전자 토모그래피 관련 출판물은 몇 개에 불과합니다.

본 연구는 내장된 (In,Ga)N 쉘을 포함하는 정렬된 GaN NWs의 구조적 특성화를 위한 전자 토모그래피 적용을 설명합니다. 단일 NW를 손상 없이 분리하여 전자 토모그래피에 접근 가능하게 만드는 과제로 인해 시료 준비 과정을 자세히 설명합니다. 3D 표면 표현 분석을 통해 NW의 표면 형태와 결정 패시팅을 연구합니다. NW 내부 구조, 즉 (In,Ga)N 쉘의 형태와 화학 조성의 공간 분포는 재구성된 부피의 2차원 슬라이스와 보완적인 에너지 분산형 X선(EDX) 분광법 측정을 통해 논의합니다.

방법

물질

GaN/(In,Ga)N NWs는 상용 GaN-on-사파이어 (0001) 템플릿(LUMILOG)에 3.3 μm 두께의 GaN 버퍼 층을 가지고 플라즈마 보조 분자 빔 에피택시(PAMBE)로 성장시켰습니다. 첫 단계에서 콜로이드 리소그래피를 사용하여 육방 패턴을 형성하는 Ti 나노홀 마스크를 만들었습니다. 후속 SAG로 연필 모양 꼭대기를 가진 GaN NWs의 주기적 어레이를 생성했습니다. GaN NW 코어는 낮은 성장 온도에서 얇은 (In,Ga)N 층으로 과성장된 후 온도 변경 없이 얇은 GaN 캡핑 층으로 완성되었습니다. 성장 공정의 개략도는 Fig. 1a에 나와 있습니다. 기판 패터닝 절차와 SAG MBE 공정에 대한 자세한 내용은 다른 문헌[6, 7, 17]에서 찾을 수 있습니다. Figure 1은 시료의 두 SEM 이미지를 보여줍니다: 위에서 본 NW 육방 어레이(b)와 더 높은 배율의 45° 틸트 뷰(c). SEM 마이크로그래프는 모양과 길이의 미세한 변동만 있는 비교적 균일한 배열을 보여줍니다. NW의 평균 직경은 약 180 nm, 평균 높이는 약 500 nm입니다.

토모그래피 니들 제조

단일 NW만 포함하는 니들 모양의 토모그래피 시편을 얻기 위해 정교한 제조 기술이 필요합니다. 둥근 모양의 니들은 최대 180° 틸트 범위를 허용하며, 모든 틸트 각도에서 시료 두께가 거의 일정합니다. 집속 갈륨 이온 빔(FIB) 현미경은 이 부위 특이적 시료 제조를 가능하게 합니다. 이중 빔 현미경 시스템(JEOL JIB-4501)을 사용했습니다. 다음 제조 단계는 후속 박막화로 니들 모양 시편을 얻기 위한 표준 FIB 리프트아웃 기술에 기반합니다[18-20].

다양한 제조 단계는 Fig. 2에 요약되어 있습니다. 처음에는 관심 영역을 선택합니다. 이는 방해받지 않고 거의 완벽한 육방 배열의 몇 개 NWs로 식별됩니다(Fig. 2a의 흰색 상자 표시). 이 선택된 탐침 부피는 FIB 밀링 공정 중 NW를 보호하기 위해 탄소로 채워져야 합니다[21]. 탄소 증착은 Ga 오염을 줄이기 위해 두 단계로 수행했습니다: (i) 먼저 전자 빔 유도 탄소 증착으로 NW 사이의 부피를 채움(Fig. 2b), (ii) 이후 갈륨 빔 유도 탄소 증착으로 선택된 영역 위에 약 1-μm 두께의 보호층 생성(Fig. 2c). 추가 탄소 마커를 만들어 후속 제조 단계 중 방향 설정을 단순화했습니다.

탄소 증착 후 FIB 밀링을 도입하여 보호 영역을 분리(Fig. 2d)하고 여러 NWs를 포함하는 직사각형 니들을 제작했습니다. 마이크로 매니퓰레이터(Kleindiek Nanotechnik GmbH)를 사용하여 니들을 토모그래피 홀더로 옮겼습니다. 이때 니들 축을 고니오미터 회전 축과 평행하게 조심스럽게 조정하여 넓은 시료 영역에 동일한 초점을 적용할 수 있게 했습니다. 또한 NW [0001] c-축이 기판에 수직이므로 니들 축과 평행합니다. 이 관계는 토모그램 축에 대한 결정 방향을 결정하는 데 사용되었습니다. 후속 측정 선택 영역 회절(SAD) 패턴은 NW [0001] c-축이 토모그램 회전 축에 대해 2.2°만 기울어짐을 보였습니다.

단일 NW를 분리하고 니들을 둥글게 만들며 최종적으로 전자 투명도를 얻기 위해 추가 박막화 단계를 수행했습니다(Fig. 2e, f 참조). Figure 2g는 최종 토모그래피 니들을 보여줍니다.

전자 토모그래피

토모그래픽 획득과 미세 구조 분석은 200 kV로 작동하는 TEM(JEOL JEM-2100F)으로 수행했습니다. 현미경은 밝은 필드(BF) 및 고각도 환형 암시야(HAADF) 검출기와 EDX 분광법용 50-mm² X선 검출기(JEOL EX-24065)를 포함한 스캐닝 유닛을 장착했습니다. 주로 화학적 대비를 위해 HAADF 주사 투과 전자 현미경(STEM) 모드를 선택했습니다[22]. 강도가 물체의 질량 밀도와 두께에 단조롭게 의존하는 것은 전자 토모그래피의 전제 조건이며 '투영 요구 사항'으로 알려져 있습니다[23].

2° 간격으로 89장의 HAADF 마이크로그래프 시리즈를 기록했습니다. 준비된 시편 니들 지오메트리를 지원하는 특수 토모그래피 홀더(Model 2050, E.A. Fischione Instruments Inc.) 덕분에 전체 180° 범위를 커버하는 이 틸트 시리즈가 가능했습니다. 각 STEM 마이크로그래프는 2048 × 2048 픽셀 해상도로 캡처되었으며, 픽셀 체류 시간 30 μs(이미지당 전체 스캔 시간 127 s), 스팟 크기 0.5 nm, 제조사 매뉴얼에 따른 70~180 mrad 전자 수용 각도를 가집니다. 마이크로그래프는 4 × 4 비닝(512 × 512 최종 해상도)으로 처리하여 신호 대 잡음비와 3D 재구성 계산 속도를 개선했습니다. 모든 마이크로그래프는 니들 축이 라돈 변환의 회전 축으로 선택되도록 수동으로 정렬했습니다. 토모그램은 토모그래피 소프트웨어 패키지(IMOD)[24]로 계산 및 시각화했습니다. 3D 구조의 고급 렌더링은 자유 오픈소스 컴퓨터 그래픽 소프트웨어 Blender(Blender Foundation)로 수행했습니다.

본 연구에서는 두 가지 다른 시각화 방법을 적용했습니다. 3D 재구성된 부피에서 2차원 슬라이스를 추출했습니다. 이러한 슬라이스는 복셀(3D 픽셀) 강도가 적분되어 신호 대 잡음비를 개선하는 최종 두께를 가집니다. 이상적인 슬라이스 너비는 노이즈 감소와 슬라이스에 수직인 시료 변동 평균화로 인한 대비 흐림 사이의 타협입니다. 다른 시각화 방법은 등가면 표현입니다. 두 인접 물질 간 충분한 대비가 있는 경우 사용됩니다. 일반적으로 등가면은 일정한 강도를 가진 복셀의 3D 표면 표현입니다. 인접한 두 물질 사이의 중간 강도를 선택하여 인접 물질의 인터페이스를 재현하는 등가면을 구성합니다.

HAADF 마이크로그래프를 토모그램 계산의 기초로 사용하지만, 재구성된 강도 분포는 시료의 화학 조성뿐만 아니라 결정 결함[25], 마이크로그래프의 정렬 오류, 시료 드리프트나 자기장 교란으로 인한 마이크로그래프 왜곡도 재구성된 강도에 영향을 미쳐 최종 해상도에 영향을 줍니다. 이는 컵핑 아티팩트[26]나 크라우더 기준[27]에 의한 토모그램 공간 해상도 제한(제한된 샘플링) 같은 고유한 재구성 오류에도 적용됩니다. 후자는 수백 나노미터 두께의 두꺼운 토모그래피 니들에 특히 고려해야 합니다. 재구성할 객체 크기가 증가하면 마이크로그래프 수가 고정되어 있을 때 토모그램 해상도가 나빠집니다.

결과 및 논의

표면 형태와 결정 패시팅

Figure 3a, b는 전체 NW와 NW 꼭대기의 등가면 표현을 원근도(중심)와 저위 지수 방향을 따라 30° 단계로 다양한 뷰로 보여줍니다. 이 그림은 외부 결정 모양과 표면 패시팅을 각각 보여줍니다. 재구성의 하부 섹션은 예상된 NW의 육방 기둥을 보여주며, 규칙적인 비극성 {1-100} m-평면 표면 패싯을 가집니다. 결정 패싯과 평면은 HAADF 이미지와 동시에 취한 해당 전자 회절 패턴을 기반으로 결정되었습니다. 그러한 SAD 패턴의 예는 -90° 방향, 즉 [1-100] 존 축을 따라 주어집니다(cf. Fig. 3b). NW 꼭대기는 {1-101} s-평면과 {1-102} r-평면 패싯으로 구성된 피라미드 모양을 반영하지만, 이들은 서로 완벽하게 대칭적으로 위치하지 않습니다. NW 팁 가까이에 매우 작은 삼각형 표면 패싯(Fig. 3b의 녹색 화살표 표시)이 위치하며, 이는 {2-201}-타입 패싯을 가장 가능성이 높게 나타냅니다. 이러한 피라미드 팁 모양의 약간의 비대칭성은 시료에서 자주 발견됩니다(cf. Fig. 1). 이 편차의 원인은 다음 단락에서 논의할 결함 상호작용과 관련이 있습니다.

표시된 r-평면 패싯과 {2-201} 패싯 위, 맨 위에 불규칙한 NW '모자'가 형성됩니다. 동일 웨이퍼의 여러 NWs를 포함하는 라멜라 TEM 시편에 대한 고분해능(HR) TEM 측정은 NW 상단 영역에서 적층 결함의 존재와 결정 격자의 육방에서 입방으로의 변화를 보여줍니다(여기서는 표시하지 않음). 이러한 구조적 변화는 GaN 외부 쉘 성장 온도(약 625 °C)가 GaN 코어(약 850 °C)보다 현저히 낮아 결정 상의 불안정성에 기인한다는 이전 관찰과 일치합니다[5, 7].

내부 (In,Ga)N 쉘 구조

NW의 토모그램을 사용하여 (In,Ga)N 쉘의 내부 구조, 화학 조성, 공간 분포에 대한 정보를 추출했습니다. (In,Ga)N 쉘과 GaN 모재 물질 사이의 낮은 복셀 대비로 인해 쉘 구조의 3D 등가면 표현에 쉽게 접근할 수 없습니다. 따라서 대안으로 재구성된 3D 토모그램에서 잘라낸 얇은 슬라이스를 추출하여 내부 쉘 구조를 시각화했습니다.

Figure 4는 NW 팁을 관통하고 [0001] 와이어 축을 따라 다섯 개의 단면 슬라이스를 예로 보여줍니다. 각 슬라이스 두께는 약 7 nm입니다. 슬라이스 방향은 육방 6중 대칭을 고려하여 선택되었습니다. 따라서 Fig. 3b에서 도입된 레이블링에 대응하여 슬라이스들은 서로 30° 회전되어 있습니다. 이 점을 더 설명하기 위해 NW의 3D 렌더링 이미지와 -60° 틸트된 슬라이스(즉, (2-110) 격자 평면에 평행한 슬라이스)의 공간적 위치를 그림에 추가로 제공했습니다.

재구성된 (In,Ga)N의 복셀은 GaN보다 약간 높은 강도를 가집니다. 결과적으로 Fig. 4의 색상 코드를 참조하면 GaN은 녹색으로, In 함유 층은 붉은색으로 표시되어 명확히 구분됩니다. 단면 슬라이스는 NW의 코어-쉘 구조를 보여줍니다. (In,Ga)N 과성장 성장 온도 감소로 인해 GaN 코어 형태가 변하지 않고 (In,Ga)N 성장이 순응적으로 진행된다고 가정하는 것이 합리적입니다. 따라서 (In,Ga)N 내부 쉘과 GaN 외부 쉘은 대략 GaN NW 코어의 형태를 복제합니다. 구체적으로, (In,Ga)N 층은 와이어 주위에 완전한 m-평면 쉘을 형성하며 NW 팁에서 s- 및 r-평면 패싯된 피라미드 쉘로 변합니다. 내부 쉘의 팁은 역 잘린 피라미드 모양의 소위 (In,Ga)N DIW 구성을 형성하며, 상하 경계로 c-평면 패싯으로 구성된 육방 기저를 가집니다(다음 단락 참조).

또한 Fig. 4는 다양한 (In,Ga)N 층 두께의 개요를 제공합니다. m-평면 쉘은 HAADF STEM 마이크로그래프(<11-20> 방향, 추가 파일 1: Figure S1 참조)와 일치하게 1 nm 두께에 불과한 반면, s- 및 r-평면 패싯은 8~14 nm 범위의 두께를 가집니다. 이 두께 차이는 서로 다른 패싯의 이질적 성장 속도[28, 29]와 MBE 성장 중 낮은 인듐 확산으로 인한 섀도잉 효과[30]의 결과입니다. 또한 인듐 원자가 쉘 구조를 따라 균일하게 분포하지 않는데, 인듐 도입률이 패싯 방향에 의존하여 c-평면 층에서 가장 높기 때문입니다[31]. 또한 쉘의 일부 영역에서는 계면 근처에서 농도가 더 높은 것으로 보입니다. m-평면 쉘은 재구성에서 잘 해결되지 않음을 언급해야 합니다. 라돈 변환의 회전 축이 NW 팁을 관통하도록 선택되어 크라우더 기준에 따라 NW 중심에서 최상의 토모그래피 해상도를 달성했습니다.

-60° 방향 슬라이스는 10 nm 폭의 높은 강도 스트립을 보여줍니다. 이 스트립은 틸트 시리즈의 HAADF 이미지에서 밝은 대비로도 보였습니다. 암시야 g₀₀₀₂ 측정은 반전 영역 경계의 존재를 나타내며, 이는 Kong et al.[32]의 유사한 구조 관찰과 일치합니다. 반전 영역이 기판과 NW 사이에 위치한 의도치 않은 티타늄 원자 층(마스크 잔류물)에 의해 유도되었음이 밝혀졌습니다. 이 반전 영역의 전자 토모그래피는 타원형 실린더 모양임을 다음에서 보여줍니다.

단면 섹션 외에도 NW 축에 수직인 평면도 슬라이스 시리즈를 토모그램에서 만들어 쉘 구조의 완전한 3D 이미지를 얻었습니다. 첫 번째 슬라이스의 공간적 위치를 묘사한 그림과 다른 높이 위치를 나타내는 단면과 함께 아홉 개의 서로 다른 높이의 슬라이스를 Fig. 5에 보여줍니다. 모든 평면도 슬라이스 너비는 3.6 nm입니다.

Fig. 5의 고려는 이전에는 전자 토모그래피 없이는 실험적으로 접근할 수 없었던 내부 NW 구조에 대한 두 가지 새로운 통찰을 제공합니다. 첫째, NW 직경과 따라서 평면도 슬라이스 면적이 바닥에서 위로 감소함이 직접적으로 명확해지며, 이는 NW의 연필 모양 결과입니다. 그러나 타원형 실린더 같은 반전 영역에 가까운 측벽이 위치를 유지하고 다른 측벽보다 느리게 치수가 변하는 것이 주목할 만합니다. 등가면 표현(Fig. 3 참조)과 비교하면 이 측벽은 매우 길쭉한 m-평면 패싯을 가진 외부 GaN 쉘에 해당하며 삼각형 모양의 {2-201}-유사 패싯으로 변합니다(Fig. 3의 녹색 화살표). 따라서 반전 영역의 존재가 전체 성장 동역학에 영향을 미쳐 가장 가까운 측벽을 고정시키는 결과를 낳음을 결론지을 수 있습니다. 결과적으로 NW 팁의 중심이 반전 영역 쪽으로 이동하고, 반대쪽 패싯은 더 낮은 높이에서 m-평면에서 s- 및 r-평면 패싯으로 변하여 변위된 NW 팁을 형성해야 합니다.

둘째, (In,Ga)N 쉘이 항상 m-, r-, s-평면 패싯된 GaN 측벽과 평행하지는 않습니다. NW 하부에서 (In,Ga)N 쉘은 GaN 외부 쉘처럼 m-평면 패싯으로 GaN 코어의 모양을 1:1로 복제합니다. 반면 NW 피라미드 팁에서 내부 (In,Ga)N 쉘은 외부 GaN 쉘의 육방 모양에서 벗어납니다. 예를 들어 Fig. 5의 슬라이스 4는 GaN 외부 패싯과 (In,Ga)N 쉘이 대칭성 이유로 예상되는 방향에서 30° 회전된 패싯을 가짐을 보여줍니다. 이 패싯들은 반극성 {11-2l} 패싯에 해당합니다. 슬라이스 1과 2에 대해 (In,Ga)N 쉘은 팁 방향으로 육방 모양으로 돌아가며 6개 패싯 중 두 개만 약간 돌출됩니다. 이 육방 모양으로부터의 편차는 예상치 못한 것이며 전자 토모그래피로만 드러낼 수 있습니다. 주목할 점은 외부 GaN 쉘이 내부 (In,Ga)N 쉘의 모양을 완전히 복제하지 않고 대신 GaN NW의 예상된 육방 대칭으로 변환된다는 것입니다.

도트-인-어-와이어 구조

Figs. 4와 5에서 이전에 보인 바와 같이 (In,Ga)N 쉘 팁에 증가된 인듐 함량의 삽입이 위치합니다. 이 DIW 구조에 대한 더 자세한 뷰는 Fig. 6에 묘사되어 있습니다. 이 그림은 토모그래픽 재구성의 평면도 및 단면 슬라이스의 확대 버전과 도트의 3D 모양의 등가면 표현, EDX로 측정된 인듐 분포를 추가로 보여줍니다. EDX 분석은 동일 웨이퍼의 유사한 NW 꼭대기에서 수행되었습니다.

Fig. 6a-c의 세 슬라이스는 도트의 모양과 치수를 보여줍니다. (a)의 평면도 슬라이스에 기반하면 도트는 육각형 대신 두 개의 덜 돌출된 측벽을 가진 평행사변형에 가까운 기하학을 거의 표시합니다. 두 더 큰 측벽 쌍의 길이는 각각 32 nm와 24 nm입니다. 도트의 높이는 (b)와 (c)의 두 단면 슬라이스에 의해 약 14 nm로 주어집니다. 또한 단면 슬라이스는 r- 및 s-평면 측면 패싯의 형성을 동반한 상단을 향한 도트의 측면 확장을 보여주며, 바닥과 상단은 c-평면 패싯을 형성합니다. 이로써 도트 구조는 왜곡된 육방 기저를 가진 역 잘린 피라미드와 유사합니다. 이 나노도트의 3D 형태는 Fig. 6d의 등가면 표현으로 추가 설명되며, 도트의 패싯 모양을 확인하고 하부 c-평면 패싯이 더 높은 거칠기를 보임을 추가로 보여줍니다.

Figure 6e, f는 인듐 맵과 (In,Ga)N 도트(I), 쉘(II), GaN 외부 쉘(III) 내부의 세 가지 다른 위치에서 추출한 스펙트라 형태로 EDX 측정 결과를 보여줍니다. GaN 영역(III)에서는 In-Lα₁ 선의 강도가 감지되지 않습니다. 반면 쉘과 도트 사이에 선 강도의 엄청난 차이가 있어 인듐 농도의 큰 차이를 검증합니다[7]. 도트의 인듐 함량은 대략 (24 ± 6)%로 추정됩니다(자세한 내용은 추가 파일 1: Figure S2 참조). EDX 맵은 (In,Ga)N 쉘과 도트 사이의 명확한 공간적 분리를 허용하며 동시에 도트의 패싯 모양을 증명합니다. 또한 EDX 맵은 NW 팁에 매우 가까운 토모그램의 고강도 복셀이 인듐 도입에서 발생하지 않음을 보여줍니다. 이 강도 증가는 교란된 '모자' 영역에서 형성되는 적층 결함에서 발생하는 HAADF 대비에 기인할 수 있습니다[25]. 또한 팁은 NW의 다른 부분에 비해 훨씬 작은 두께를 가지므로 팁 영역의 질량 밀도가 과대평가됩니다[26].

(In,Ga)N 도트의 3D 등가면 표현은 상단의 매끄러운 c-평면 인터페이스에 비해 하부 인터페이스의 현저한 화학적 거칠기를 보여줍니다(cf. Fig. 6d). 이 거칠기의 기원은 GaN NW 코어의 다면체 꼭대기에서 (In,Ga)N의 핵생성 메커니즘과 연결될 수 있습니다. m-, r-, s-평면에서 (In,Ga)N 성장은 작은 인듐 농도로 인해 2D 모드로 발생하는 반면, c-평면에서 훨씬 높은 인듐 함량의 (In,Ga)N은 긴장된 3D 핵의 성장을 초래합니다. 이러한 핵들은 주변에 응력을 생성하여 인터페이스를 변형시키고 최종적으로 측정된 거칠기로 이어집니다.

결론

(In,Ga)N/GaN 코어-쉘 NW를 전자 토모그래피로 조사했습니다. 등가면 표현과 토모그래픽 슬라이스로 GaN 외부 쉘과 (In,Ga)N 내부 쉘의 패시팅을 결정할 수 있었습니다. 원통형 반전 영역의 존재로 인해 NW의 대칭이 교란됨이 밝혀졌습니다. 특히 전자 토모그래피로만 해결될 수 있는 내부 (In,Ga)N 쉘의 예상된 육방 대칭으로부터의 편차가 명확해졌습니다. 또한 다양한 패싯의 (In,Ga)N 쉘 두께 차이와 인듐 도입 차이가 분석되었습니다. 더불어 (In,Ga)N DIW 구조의 형태가 상세히 특성화되었습니다. 도트가 패싯되어 있으며 쉘에 비해 현저히 높은 인듐 함량을 가짐이 밝혀졌습니다. 보완적인 EDX 맵은 토모그램 복셀 강도를 확인하는 데 사용되었으며, 이는 예를 들어 GaN 외부 쉘의 저온 성장으로 인해 맨 NW 팁에서 형성될 수 있는 적층 결함에 의해 영향을 받았습니다.

토모그래피 분석은 조사된 NW의 복잡한 코어-쉘 구조의 완전한 그림을 제공합니다. GaN 코어는 반전 영역의 영향으로 약간의 편차가 있는 피라미드 팁을 포함한 육방 모양을 가지며, (In,Ga)N 쉘은 코어의 모양을 1:1로 복제합니다. 예상치 못하게 외부 GaN 쉘은 내부 (In,Ga)N 쉘과 GaN 코어의 모양을 복제하지 않고 대신 육방 대칭에 기반한 예상 모양으로 변환됩니다. 결과는 전자 토모그래피가 성장 중 코어-쉘 구조 형성의 진화에 대한 통찰을 허용함을 보여줍니다.

이 분야의 미래 연구는 나노미터 스케일의 합금 안정성과 잠재적 합금 변동 및 그들의 공간 분포 문제를 가리키며, 이들은 방출 특성과 광학적 특성에 강하게 영향을 미칩니다. 따라서 (In,Ga)N DIW 구조의 3D 재구성에서 공간 해상도와 화학적 감도를 개선하여 인듐 합금 불균일성과 나노클러스터를 검출할 수 있도록 시도할 수 있습니다.

약어

(S)TEM:

(주사) 투과 전자 현미경

BF:

밝은 필드

DIW:

도트-인-어-와이어

EDX:

에너지 분산형 X선

FIB:

집속 이온 빔

HAADF:

고각도 환형 암시야

ID:

반전 영역

MBE:

분자 빔 에피택시

NW:

나노와이어

PAMBE:

플라즈마 보조 MBE

QD:

양자점

SAD:

선택 영역 회절

SAG:

선택적 영역 성장

SEM:

주사 전자 현미경

SF:

적층 결함

ZA:

존 축