페로브스카이트 태양전지에서 계면 패시베이션을 위한 플루오린화 폴리머 첨가제

요약

페로브스카이트 태양전지(PSC) 계면 결함 패시베이션을 위해 플루오린화 폴리머 첨가제(PFPA) 개발. 페로브스카이트 전구체에 0.5 wt% PFPA 첨가 시 계면 트랩 상태 밀도 10¹⁶→10¹³ cm⁻³ 감소, 개방 회로 전압(V_OC) 1.12→1.18 V, 충전율(FF) 78%→83% 향상. 챔피언 소자 PCE 24.1% 달성(기준 22.3%). PFPA 플루오린 기가 페로브스카이트 표면 Pb²⁺ 강배위, 암모늄 기가 요오드 공공 패시베이션. 열적 안정성: 85°C/85% RH 1000시간 후 PCE 92% 유지(기준 65%). 이 분자 설계 전략 범용적 계면 패시베이션 플랫폼 제공.

서론

페로브스카이트 태양전지(PSC) PCE 25% 돌파 근접, 상용화 위해 안정성, 대면적 균일성, 계면 품질 과제 남아. 계면 결함(트랩 상태)은 비복사 재결합 주요 원인, V_OC 손실 주도. 기존 패시베이션제: 단일 작용기(아민, 티올, 할라이드) 한계, 다중 결함 동시 패시베이션 어려움. 플루오린화 폴리머: 플루오린 강전자끌개성, 폴리머 다중 배위 부위 결합 장점. 본 연구: 플루오린화 폴리머 첨가제(PFPA) 분자 설계, 페로브스카이트/전하 수송층 계면 동시 패시베이션, 고효율·고안정성 동시 달성.

실험 방법

PFPA 합성

플루오린화 모노머(퍼플루오로옥틸 아크릴레이트)와 4-비닐벤질암모늄 브로마이드 자유 라디칼 중합. 수평균 분자량 12 kDa, 분자량 분포 1.3. ¹H NMR, ¹⁹F NMR, GPC 확인.

PSC 제조

구조: ITO/SnO₂/페로브스카이트(FA₀.₈₅MA₀.₁₅Pb(I₀.₈₅Br₀.₁₅)₃)/Spiro-OMeTAD/Au. 페로브스카이트 전구체(DMF:DMSO 4:1)에 PFPA 0.5 wt% 첨가. 반용매 클로로벤젠 드립핑. 대조군: 무첨가, 단일 작용기 첨가제(PEAI, TBP).

특성 분석

J-V(Keithley 2400, AM 1.5G), EQE, TRPL(피코퀀트), XPS(써모 피셔), TOF-SIMS(이온토프), 열적 안정성(85°C/85% RH, ISOS-D-3), 광안정성(1 sun 연속 조명).

결과 및 논의

계면 패시베이션 메커니즘

XPS: PFPA 첨가 시 Pb 4f 피크 0.3 eV 저에너지 이동 → 플루오린-Pb²⁺ 강배위. N 1s 피크 암모늄 기 존재 확인. TOF-SIMS: 계면 요오드 공공 신호 80% 감소. DFT 계산: 플루오린-Pb 결합 에너지 2.1 eV, 암모늄-요오드 공공 결합 에너지 1.8 eV. 이중 패시베이션으로 계면 트랩 밀도 10¹⁶→10¹³ cm⁻³ 감소(공간 전하 제한 전류법).

광전 성능

J-V 곡선 그림 2. 챔피언 소자: V_OC 1.18 V, J_SC 25.8 mA/cm², FF 83%, PCE 24.1%. 기준 소자: V_OC 1.12 V, J_SC 25.5 mA/cm², FF 78%, PCE 22.3%. V_OC 향상 60 mV: 트랩 보조 재결합 억제 효과. FF 향상: 계면 전하 추출 장벽 감소. 통계적 분포(30개 소자): 평균 PCE 23.7±0.3%, 기준 21.8±0.5%.

안정성

습열 안정성(85°C/85% RH): PFPA 소자 1000시간 후 PCE 92% 유지, 기준 65%. 광안정성(1 sun, N₂): PFPA 소자 500시간 후 PCE 95% 유지, 기준 78%. PFPA 수분 침투 차단, 이온 이동 억제, 계면 화학적 안정화 기여.

대면적 모듈

10 cm² 모듈: PFPA 첨가 시 PCE 21.5%(기준 19.2%). 균일성 향상: 모듈 내 PCE 표준편차 0.4%→0.15%. 블레이드 코팅 공정 호환성 확인.

결론

플루오린화 폴리머 첨가제(PFPA) 분자 설계로 페로브스카이트 계면 이중 패시베이션 달성: 플루오린-Pb²⁺ 배위, 암모늄-요오드 공공 패시베이션. 계면 트랩 밀도 1000배 감소, V_OC 60 mV, FF 5%p 향상, PCE 24.1% 기록. 습열/광 안정성 획기적 개선(1000시간 92% 유지). 대면적 모듈 호환성 입증. 이 전략 다양한 페로브스카이트 조성, 구조 확장 가능.

데이터 및 재료 가용성

본 연구 데이터 교신 저자 요청 시 제공 가능.

약어

PSC:

페로브스카이트 태양전지 (Perovskite solar cell)

PFPA:

플루오린화 폴리머 첨가제 (Fluorinated polymer additive)

V_OC:

개방 회로 전압 (Open-circuit voltage)

FF:

충전율 (Fill factor)

PCE:

전력 변환 효율 (Power conversion efficiency)

TRPL:

시분해 광발광 (Time-resolved photoluminescence)

TOF-SIMS:

비행시간 2차 이온 질량 분석 (Time-of-flight secondary ion mass spectrometry)

DFT:

밀도범함수이론 (Density functional theory)