빠른 응답을 제공하는 전체 Perovskite 광검출기

결과 및 토론

도 1a에 도시된 바와 같이 광검출기는 게이트 전극, 실리콘 웨이퍼(n ⁺ Si) 300nm 두께의 SiO₂ 레이어(커패시턴스 C _소 11.5nFcm ⁻² ), 활성층(1단계 스핀코팅액 처리로 제조된 유무기 하이브리드 페로브스카이트 박막), 장식층(CsPbBr₃ QD), 소스 및 드레인 전극(마스크를 통해 열 증발). 그림 1b는 장치의 단면 주사 전자 현미경(SEM) 이미지를 설명합니다. SiO₂의 두께 유전층은 300 nm, CH₃ NH₃ PbI_3−x Cl_x 페로브스카이트 활성층은 약 102 nm이고 장식된 CsPbBr₃ QDs 레이어 필름은 약 97 nm입니다. 다이어그램은 CH₃ 간의 인터페이스가 NH₃ PbI_3−x Cl_x 페로브스카이트 및 CsPbBr₃ QD는 투명하고 중간층이 없어 최적화된 광전 특성을 나타냅니다. 앞서 언급했듯이 포토 FET에서 반도체 채널의 두께는 중요한 역할을 합니다. 첫째, 거동을 효과적으로 조정하려면 더 얇은 활성층이 필요합니다. 그러나 더 얇은 페로브스카이트 필름은 핀홀을 생성하는 경향이 있어 채널에서 불균일한 전도를 유발합니다. 한편, 얇은 활성층은 낮은 광자 흡수를 의미하기도 합니다. CH₃의 최적화된 두께 NH₃ PbI_3−x Cl_x 우리 장치의 필름은 약 102 nm입니다. 더 얇은 페로브스카이트 장치에서 광물질 상호작용을 향상시키기 위해 97nm CsPbBr₃ QD층, 강력한 흡수력으로 최적의 증감제를 준비합니다. CsPbBr₃의 TEM 이미지 그림 1c에서 QD는 균일한 입자 크기와 직사각형 모양을 보여줍니다. 그림 1c의 삽입은 X선 회절(XRD) 피크를 보여줍니다. 피크는 TEM 결과와 일치하는 전형적인 입방 구조(JCPDS No. 54-0752)를 보여줍니다. 또한 CH₃의 결정성을 조사하기 위해 NH₃ PbI_3−x Cl_x 필름, 유리 기판에 합성된 페로브스카이트 필름의 X선 회절(XRD) 스펙트럼 초크업. 그림 1d는 XRD 스펙트럼을 나타내며 14.2°, 28.6°, 31.02° 및 43.38°를 중심으로 하는 4개의 특성 피크가 각각 (110), (220), (310) 및 (330) 평면에 할당되어 다음을 나타냅니다. 할로겐화물 페로브스카이트 필름은 보고된 문헌[34,35,36,37,38]과 일치하는 높은 결정도를 가진 예상되는 사방정계 결정 구조를 가지고 있다고 밝혔습니다.

장치 구조 및 관련 특성. 아 CCPD의 개략도. ㄴ 500 nm 규모의 광검출기의 단면 SEM 이미지. ㄷ CsPbBr₃의 TEM 이미지 20 nm 스케일의 QD, 삽입은 CsPbBr₃의 XRD 스펙트럼입니다. 양자점. d CH₃의 XRD 스펙트럼 NH₃ PbI_3−x Cl_x 페로브스카이트 필름. 이 CH₃의 광흡수 스펙트럼 NH₃ PbI_3−x Cl_x CsPbBr₃로 장식된 페로브스카이트(올리브 라인) 및 페로브스카이트 유리 기판의 QD(원점)

CH₃의 광 흡수 곡선에 따르면 NH₃ PbI_3−x Cl_x CsPbBr₃으로 장식된 페로브스카이트(파란색 선) 및 페로브스카이트 그림 1e와 같이 QD(분홍색 선), 장식된 CsPbBr₃ QD는 CH₃에 비해 좁은 범위(400–500 nm)에 대해서만 흡수를 향상시킬 수 있습니다. NH₃ PbI_3−x Cl_x 레이어만. 또한 추가 파일 1:그림 S1과 같이 Tauc 방정식 [39,40,41,42,43,44]에 따라 QD의 밴드갭을 계산했습니다. 밴드갭은 약 2.38 eV입니다. QD의 광발광(PL) 스펙트럼은 추가 파일 1에도 나와 있습니다. 그림 S2에서 PL의 중심 파장은 흡수 가장자리와 거의 같습니다.

다음으로 장치의 전기적 특성을 조사했습니다. 그림 2a는 I–V를 설명합니다. 어둠 속에서 다양한 게이트 전압(0 V, ±0.2 V, ±0.4 V, ±0.6 V, ±0.8 V, ±1.0 V)을 갖는 광검출기의 특성. 그림 2a에 따르면 검출기에는 두 가지 상태가 있습니다. OFF 상태(|V _GS | =0), 스펙트럼 라인은 선형이고 I _DS V가 증가함에 따라 급격히 증가합니다. _DS , 쇼트키 장벽이 장치에 형성됨을 나타냅니다. ON 상태(|V _GS | ≥ 0.4 V), 선형-포화 전류-전압 특성은 기존 FET와 유사하게 전압이 증가함에 따라 나타납니다. 여기자는 광전류로 전환될 수 없는 페로브스카이트의 트랩 상태[45]에 남아 광전류의 포화를 초래합니다.

페로브스카이트 광검출기의 전기적 특성. 아 다른 V에서의 출력 특성 _GS 어둠 속에서. ㄴ 전달 특성(I _DS 대 V _GS ) V에서 _DS =0.1 V 조명(빨간색 선) 및 어둠 속에서(검정색 선). ㄷ V에서 음의 게이트-소스 전압의 함수로서의 광검출기의 전달 곡선 _DS =1, 다양한 입사광 파워로. d 반응성(R ) 여기광(E)의 관계 _e )

양극성 성능은 어둡고 밝은 조명, 즉 음의 V _GS 및 V _DS , 장치는 정공 강화 모드로 작동하고 반대로 장치는 양의 V _GS 및 V _DS . 전자 전위의 차이로 인해 이종 접합에서 생성된 광여기자로부터 분리된 정공이 페로브스카이트 층에 잔류하는 경향이 있다. 입사 전력 밀도를 높이면 정공의 전달 속도가 전자보다 높아집니다. 곡선이 양의 V 쪽으로 이동합니다. _GS 그림 2b에서 이종접합은 p 경향이 있음을 나타냅니다. -이 장치에 입력하십시오. 한편, 선형 영역에서 전계 효과 이동도와 게이트 전압 사이의 관계는

여기서 L 그리고 W 각각 채널의 길이와 너비, C _소 면적당 커패시턴스입니다. 따라서 정공과 전자의 이동도는 172 cm ² 로 계산할 수 있습니다. V ⁻¹ s ⁻¹ 및 216 cm ² V ⁻¹ s ⁻¹ . 이 균형 잡힌 정공 및 전자 이동성은 조명 조명 하에서 장치의 양극성 동작을 추가로 설명합니다.

그림 2c 및 d는 제작된 장치의 광전 특성을 설명합니다. 그림 2c는 V에서 음의 게이트-소스 전압의 함수로서 광검출기의 곡선을 보여줍니다. _DS =− 1 V, 다양한 입사광 파워. 장치가 n - 유형 도핑 행위. 이종 접합에 내장된 필드는 더 많은 전자-정공 쌍 분리를 촉진하고 음의 V에 대해 페로브스카이트 채널로의 정공 주입을 가속화합니다. _GS 및 V _DS .

그림 2d는 R을 나타냅니다. 조도(E)의 관계와 장치의 _e ), 입사광의 파장은 405 nm입니다. 보시다시피 R E로 선형 감소 _e 200 mW/cm ² 미만의 복사 전력에서 , 200 mW/cm ² 이상의 전력 조사에서 선형성에서 벗어남 .

CCPD의 우수한 성능을 파악하기 위해. 일련의 비교가 필요합니다. 그림 3a는 R의 비교를 보여줍니다. 조도(E)의 관계가 있는 장치에 대해 _e ), 여기서 CH₃ NH₃ PbI_3−x Cl_x 페로브스카이트 광검출기(CPD)와 CCPD는 상호 함수 피팅을 설명합니다. R , 광검출기의 성능 지수로서

CCPD의 주요 매개변수. 아 R 채널₃ NH₃ PbI_3−x Cl_x CsPbBr₃으로 장식된 페로브스카이트 장치(파란색 선) 및 페로브스카이트 QD 장치(분홍색 선). ㄴ 디 * 조도의 함수로서 E _e . 405nm 연속 레이저가 테스트에 사용되었으며 전압 V가 인가되었습니다. _DS =V _GS =1, 조도 E _e =0, 166, 335, 492, 648 mW/cm ²

여기서 L 채널 길이(0.1 mm), W 는 채널 너비(2.5 mm)이고 I _p V에서 측정된 밝은 광전류와 어두운 광전류의 차이 값입니다. _DS =출력 곡선에서 1 V. 최대 R 0.39A/W(CCPD)로 계산되어 0.22A/W(CPD)보다 분명히 큽니다. CCPD의 향상된 반응성은 CsPbBr₃에 기인합니다. 페로브스카이트 층에 높은 광 흡수 및 효율적인 캐리어 주입을 갖는 QDs sensitizer.

탐정(D* )는 광검출기의 성능을 평가하기 위한 또 다른 핵심 매개변수입니다. 기존의 반응도 수치를 기준으로 D * 대 조도(E _e )는 다음 방정식으로 추정할 수 있습니다.

R , A , e , 그리고 나 _DS 는 각각 반응성, 소자의 가용 채널 면적, 전자의 전하, 암전류이다. 그림 3b에서 볼 수 있듯이 D* CCPD의 (5.43 × 10 ⁹ Jones)는 CPD(1.25 × 10 ⁹ )보다 현저히 높습니다. 존스). CsPbBr₃을 강력하게 흡수하여 과민한 채널 물질을 추가로 입증 QD는 기기 성능을 향상시킬 수 있습니다.

노이즈 등가 전력(NEP)과 같은 기타 주요 매개변수는 광검출기의 성능을 나타냅니다. ) 및 게인(G )는 [46]

여기서 R , A , e , 그리고 나 _DS 이전과 같은 의미입니다. 특히, 최대 R CCPD의 0.39 A/W, D* 5.43 × 10 ⁹ 에 도달했습니다. 존스. 이 조건에서 NEP 그리고 G 이 기기의 9.21 × 10 ⁻¹² 이라는 엄청나게 높은 값으로 수신할 수 있습니다. W/Hz 및 1.197 각각.

광 신호에 대한 책임은 효율적인 캐리어 전송 및 수집에 대한 중요한 지표입니다. 그림 4a는 20 ms의 시간 간격에서 온-오프 라이트 사이클과 바이어스된 V 드레인 전류를 보여줍니다. _DS =1 V, V _GS =1 V. 보시는 바와 같이 전류는 조명이 켜지면 빠르게 상승하고 조명이 꺼지는 동안에는 급격히 감소하여 648 mW/의 조도에서 온-오프 사이클 진행 시 우수한 안정성과 재현성을 나타냅니다. cm ² 405 nm에서. 그러나 20 ms의 시간 간격은 소자의 광전류 응답을 표현하기에는 너무 길다. 장치의 응답 시간을 계산하기 위해 4000Hz 펄스 광원을 사용하여 장치를 조사합니다. 그림 4b는 이미지의 시간적 광전류 응답을 보여줍니다. 광전류의 상승 및 하강 시간은 각각 ~121 및 ~107 μs로 표 1과 같이 이전 보고서보다 초고속 응답 속도를 나타냅니다.

CCPD의 광반응 특성. 아 조사 중인 장치의 전류 응답(λ =405 nm) V에서 _DS =1 V 및 V _GS =1 V. b 648 mW/cm ² 조사에서 CCPD의 시간적 광전류 응답

CCPD의 작동 원리와 계면 프로세스는 그림 5에 개략적으로 나와 있습니다. 제작된 검출기는 405 nm(3.06 eV) 레이저로 여기되었으며 광자 에너지는 하이브리드 페로브스카이트(1.5 eV) 및 CsPbBr_{3보다 큽니다.} (2.4 eV) 두 층 모두에서 여기자의 생성을 보장합니다. 페르미 에너지의 불일치(E _F )의 CsPbBr₃ 및 하이브리드 페로브스카이트의 경우 이종 접합이 두 층의 계면에서 형성되어 캐리어의 확산을 매개하거나 억제합니다. 다행히 E _F CsPbBr₃ 는 하이브리드 페로브스카이트보다 높으며 그림 5와 같은 에너지 구성으로 이어집니다. 이 에너지 준위 구성에 따르면 계면은 증감제 층에서 활성층으로의 두 캐리어의 수송을 중재할 수 있으며, 이는 성능을 향상시킬 것입니다. 장치. 반면에, 순수한 페로브스카이트는 낮은 밀도의 표면 상태를 갖고[49], 이는 두 층이 이종 접합을 형성할 때 광 흡수층으로 밴드가 쉽게 구부러지게 합니다. 이러한 에너지 준위 정렬은 증감제 흡수층에서 페로브스카이트 수송층으로 전자의 확산에 중요한 역할을 합니다. 에너지 레벨 구성은 CsPbBr₃에서 주입되는 구멍을 가속화할 수 있습니다. - V의 상당한 전류 증가와 일치하는 하이브리드 페로브스카이트 전달층에 대한 감응된 흡수층 _GS 빛 조명 시(그림 2b 참조). 한편, 하이브리드 페로브스카이트/CsPbBr₃의 이종접합 공핍층은 전자-정공 쌍의 분리 속도를 가속화하고 분리 시간을 줄여 100마이크로초 단위의 빠른 응답을 유도합니다.

하이브리드 페로브스카이트/CsPbBr₃의 밴드 다이어그램 도식 이종구조