인장 응력 공학으로 InGaN/GaN 양자우물 LED의 광발광 향상: 실리콘 기판 위
초록
본 연구는 실리콘 기판 상에 성장한 InGaN/GaN 다중 양자우물(MQW) LED의 광발광 성능을 조사한다. 소자는 n형 GaN 층 내 주기적 실리콘 δ-도핑 또는 InGaN/AlGaN 스페이서 층 삽입과 같은 뚜렷한 인장 응력 제어 아키텍처를 포함하여 변형 매개 재결합 메커니즘을 탐구한다. PL 측정 결과, 인장 응력이 완화된 시료는 기준 구성 대비 7배 증가한 17%의 외부 양자 효율을 보였다. 상세 분석에서는 비복사 재결합 속도가 (2.5~2.8)×10⁻² s⁻¹로 일반 시료의 (3.6~4.7)×10⁻² s⁻¹보다 낮았으며, 복사 재결합 속도도 실온에서 (5.7~5.8)×10⁻³ s⁻¹ 대 (9~7)×10⁻⁴ s⁻¹로 향상되었다. 이러한 개선은 MQW 계면의 얕은 국소 상태가 억제되어 InGaN 층 내 깊은 복사 중심이 재결합 과정을 지배하게 된 데 기인한다.
배경
기존 사파이어 대신 실리콘 기판 위 InGaN/GaN MQW 구조는 저비용 고체 조명, 디스플레이 패널, 실리콘 포토닉스 구현 가능성으로 주목받고 있다[1-5]. 주요 과제는 GaN과 Si 간 56% 열팽창 계수 불일치로 인한 상당한 인장 응력과 GaN 박막 균열 발생이다[6-9]. LED와 레이저 다이오드에는 Si 도핑 n형 GaN 층이 필수적인데, 이는 추가 인장 응력을 가한다. 최근 이를 완화하기 위한 노력으로 적절한 압축 응력을 가진 중간층 사용[10-16], δ-도핑을 통한 변형 완화[17,18], 격자 매칭 버퍼층[19,20] 등이 있다. n형 GaN 층 내 주기적 Si δ-도핑은 균일 도핑 GaN 대비 더 매끄러운 GaN 층, 높은 결정 품질, 낮은 균열 밀도를 보이며, 주로 인장 응력 완화 덕분이다[17]. δ-도핑 GaN의 표면 형태, 전위 밀도, 전기적 특성에 대한 연구는 사파이어나 실리콘 위에서 여럿 보고되었으나[21-23], InGaN/GaN MQW에서 발광 효율과 변형 완화의 직접적 상관관계는 드물며, 이는 소자 최적화에 필수적이다. 간접 변형 측정법(기계적 압력으로 압전장 조절 등)이 표준으로 쓰이는데, 시료 손상 없이 직접 측정하기 어렵기 때문이다[24-27]. 모든 경우 광발광 스펙트럼은 변형 관련 소자 성능 평가에 필수적이다.
본 연구에서는 결정질 실리콘 기판 위에 InGaN/GaN MQW LED 구조를 증착했다. 균일 Si 도핑 n형 GaN 층과 주기적 Si δ-도핑 층을 비교했으며, 추가로 균일 도핑 n형 GaN 위에 얇은 AlGaN(압축) 또는 InGaN(인장) 스페이서 층을 삽입하여 압축/인장 응력이 소자 성능에 미치는 영향을 추가로 탐구했다. 온도 의존 정상 상태(SS) PL과 시간 분해(TR) PL 스펙트럼으로 각 시료의 상대 PL 효율과 재결합 수명을 얻어 변형 제어 재결합 메커니즘을 체계적으로 분석했다.
방법
도 1에 도시된 바와 같이 InGaN/GaN MQW 에피택셜 성장은 금속유기 화학 기상 증착(MOCVD)으로 수행되었으며, Ref.[17] 프로토콜을 따랐다. Si(111) 기판 위 성장 순서는 100nm AlN 핵화층, 660nm 선형 그레이드 AlGaN 버퍼, 200nm 비의도적 비도핑 GaN 버퍼로 각각 1060°C, 1060°C, 1020°C에서 성장했다. 시료 S1, S3, S4에는 1µm Si 균일 도핑 n형 GaN 층(약 10¹⁸ cm⁻³)을 버퍼 위에 증착했다. S3, S4에는 n형 층 후 20nm InGaN 스페이서(약 10 at% In) 또는 20nm AlGaN 스페이서(약 20 at% Al)를 삽입했다. 시료 S2는 20주기 Si δ-도핑 후 50nm 비의도적 비도핑 GaN으로 총 1µm 두께를 이뤘다. 이후 800°C에서 6주기 InGaN/GaN QW를 성장시켰으며, 인듐 조성 약 22 at%, 평균 우물/장벽 두께 2.4nm/10nm였다. 마지막으로 1020°C에서 220nm Mg 도핑 p형 GaN 층을 성장시켰다.
SSPL 측정은 Zolix-750 시스템으로 10mW 377nm 펄스 레이저 여기와 ANDOR Newton CCD(0.09nm 분해능)를 사용했다. TRPL 감쇠 곡선은 10-300K에서 시간 상관 단일 광자 계수 시스템으로 기록했다.
결과 및 논의
도 2는 10K에서 네 MQW 시료의 SSPL 스펙트럼을 보여준다. 스펙트럼은 GaN LED on Si에서 버퍼/Si 계면의 높은 반사율로 인한 파브리-페로 진동을 보인다[28-30]. 디콘볼루션(가우시안 PL 피크 × 1 + A cos(4πnd/λ)) 후 고유 PL 피크를 추출했다. 시료 S1은 ~22 at% InGaN 밴드갭과 일치하는 531nm의 날카로운 녹색 피크를 보인다. Si δ-도핑 시료 S2는 579nm로 적색 편이, InGaN 스페이서 S3은 517nm로 청색 편이, AlGaN 스페이서 S4는 545nm로 적색 편이되었다. 이 편이는 MQW 계면의 인장 응력이 방출을 청색 편이시키고, 변형 완화 메커니즘(δ-도핑, AlGaN 삽입)이 적색 편이시킴을 확인한다. Si δ-도핑의 변형 완화 효과가 단일 스페이서 층보다 현저히 강하다.
재결합 역학을 탐구하기 위해 각 시료의 피크 파장에서 10-300K TRPL 감쇠를 기록했다. 도 3은 S1의 대표 온도 감쇠 곡선이다. 단일 지수 모델(I(t)=I₀e⁻ᵗ/τ)은 단순화지만(다중 재결합 중심은 다중 지수 피팅 필요), 평균 수명 τ로 전체 PL 역학을 포착한다. S1-S4의 수명을 도 4a에, 재결합 속도 k=1/τ를 도 4b에 도시했다. 인장 응력 완화 시료 S2, S4는 모든 온도에서 낮은 k 값을 보여 총 재결합이 감소함을 나타낸다. 또한 k의 온도 의존성이 더 가파른데, 이는 고온에서 비복사 재결합이 지배적임을 반영한다. k와 상대 PL 효율 η(온도 T에서의 PL 강도를 0K 대비 비율로 정의)를 결합해 복사(kᵣ=kη)와 비복사(kₙᵣ=k(1-η)) 성분을 추출했으며, S2에 대해 도 5b에 예시했다.
도 5a는 상대 PL 효율의 온도 의존성이다. S2, S4는 최대 17% 효율로 일반 S1(2.5%)과 InGaN 스페이서 S3(1.6%)을 크게 상회한다. PL 강도는 복사 재결합만 반영하므로 η는 kᵣ/k 비율을 직접 측정한다. 모든 시료의 추출된 kᵣ, kₙᵣ을 도 6a, 6b에 요약했다. 300K에서 S2, S4의 비복사 속도는 (2.5-2.8)×10⁻² s⁻¹로 S1(3.6×10⁻² s⁻¹), S3(4.7×10⁻² s⁻¹)보다 현저히 낮아 변형 완화가 결함 매개 비복사 경로를 억제함을 확인한다. 반면 S2, S4의 복사 속도는 높고 온도 안정적(300K에서 ≈5.7-5.8×10⁻³ s⁻¹)으로 S1(9×10⁻⁴ s⁻¹), S3(7×10⁻⁴ s⁻¹) 대비 우수하다. kᵣ의 안정성은 InGaN 우물 내 깊은 복사 중심이 재결합을 지배하며, 인장 응력이 촉진하는 얕은 계면 상태가 변형 완화 구조에서 억제됨을 시사한다.
결론
실리콘 위 InGaN/GaN MQW의 온도 의존 SSPL, TRPL 연구에서 Si δ-도핑 또는 AlGaN 스페이서 도입이 총 재결합 속도를 크게 낮추고 PL 효율을 17%까지 높임을 보였다(일반 구조 2.5%, InGaN 스페이서 1.6%). 개선은 주로 낮은 비복사 속도(전위 및 균열 감소 기인)와 더 높고 안정적인 복사 속도(변형 완화 시 InGaN 우물 내 깊은 복사 중심 지배)에서 기인한다. 이러한 발견은 δ-도핑 또는 조성 스페이서를 통한 변형 공학으로 실리콘 위 MQW LED 성능 최적화의 명확한 경로를 제시한다.
약어
- IQE
- 내부 양자 효율
- LD
- 레이저 다이오드
- LED
- 발광 다이오드
- MQW
- 다중 양자 우물
- PL
- 광발광
- SSPL
- 정상 상태 광발광
- TRPL
- 시간 분해 광발광