8주기 In0.2Ga0.8N/GaN 청색 양자 우물의 부드러운 구속 가능성을 형성하는 성장 시퀀스에서 양자 장벽의 최적 실리콘 도핑 층 LED
초록
8마침표 In0.2의 특징 Ga0.8 청색 발광 다이오드(LED)의 성장 순서에서 처음 2~5개의 양자 장벽(QB)에 실리콘(Si)이 도핑된 N/GaN 양자 우물(QW)이 탐구됩니다. QW 구조의 표피층은 20쌍의 In0.02에서 성장합니다. GA0.98 저압 금속 유기 화학 기상 증착(LP-MOCVD) 시스템에 의해 패턴화된 사파이어 기판(PSS)에서 변형 완화층(SRL)으로 작용하는 N/GaN 초격자. 온도 의존적 광발광(PL) 스펙트럼, 전류 대 전압(I -V ) 곡선, 광 출력 대 주입 전류(L -나 ) 곡선 및 에피층의 고해상도 투과 전자 현미경(HRTEM)의 이미지를 측정합니다. 결과는 4개의 Si 도핑된 QB가 있는 QW가 더 큰 캐리어 위치 에너지(41 meV), 더 낮은 턴온(3.27 V) 및 항복(- 6.77 V) 전압, 더 높은 주입에서 청색 LED의 더 높은 출력 전력을 갖는다는 것을 보여줍니다. 다른 샘플보다 전류. 4개의 Si 도핑 QB 샘플에서 QB의 낮은 장벽 높이는 QW의 부드러운 구속 전위와 다이오드의 더 낮은 턴온 및 항복 전압을 초래합니다. HRTEM 이미지는 이 샘플이 QW의 비교적 확산 인터페이스를 가지고 있다는 증거를 제공합니다. 8개의 QW 사이에서 캐리어의 균일한 확산과 각 웰에서 캐리어의 우수한 위치화는 특히 4개의 Si 도핑된 QB 샘플에서 높은 주입 전류에 대한 광 출력 전력의 향상을 담당합니다. 결과는 8개의 In0.2의 4개의 QB가 Ga0.8 Si 도핑이 있는 N/GaN QW는 QCSE(quantum-confined Stark effect)를 감소시킬 뿐만 아니라 QW에서 캐리어의 분포 및 위치를 개선하여 청색 LED의 더 나은 광학 성능을 제공합니다.
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배경
GaN 양자 장벽(QB)의 실리콘(Si) 도핑은 편광 필드의 쿨롱 스크리닝을 활성화하고 InGaN/GaN 양자 우물(QW)에서 양자 제한 스타크 효과(QCSE)를 억제할 수 있습니다. InGaN/GaN QW에서 여기자의 복사 재결합은 Si 도핑된 QB를 통해 상당히 향상될 수 있습니다[1,2,3,4]. 인듐(In)의 조성 변동 및 스피노달 상 분리는 GaN과 InN의 고유한 고체상 혼화성 갭으로 인해 삼원 합금 InGaN에서 발생합니다. In-rich 클러스터의 형성은 NRC(nonradiative recombination center)의 트랩을 방지하고 InGaN/GaN QW에서 여기자의 복사 재결합을 촉진하는 강력한 캐리어 위치화로 작용할 수 있습니다[5,6,7,8,9,10]. InGaN/GaN QW에서 인듐 조성의 변동은 내부 양자 효율(IQE), 외부 양자 효율(EQE) 및 전류-전압 특성과 같은 장치의 동작에 상당한 영향을 미칩니다. InGaN/GaN QW의 인듐 변동은 장치의 성능을 더 잘 설명하기 위해 고려되어야 합니다[11]. Si가 도핑된 QB를 포함하는 InGaN/GaN QW는 QW 층의 나선형 성장[12], InGaN/GaN QW의 열적 안정성 촉진[13]으로 인해 물질 나노구조의 변형 및 나노규모 섬의 형성 특성을 보여주었습니다. QB의 도핑 농도가 증가함에 따라 LED의 광 출력 및 정전기 방전(ESD) 거동의 개선[14], p형 GaN(p-GaN) 사이의 우물에서 여기자의 재결합으로 이어지는 정공 캐리어 수송의 용이한 차단 ) 및 도핑된 장벽[15] 등
청색 LED의 높은 주입 전류(수십 mA 이상)에서 높은 밝기와 높은 EQE를 위한 InGaN/GaN QW의 유리한 기간과 두께가 보고되었습니다[16,17,18]. 보고서에서 패턴화된 사파이어 기판(PSS)에서 성장한 InGaN/GaN QW의 9개 주기는 EQE의 발광 전력 및 처진 특성의 상당한 개선을 보여줍니다[16]. 활성 영역이 주입 전류 42A/cm
2
에서 InGaN/GaN QW의 12주기로 구성된 경우 파란색 LED의 최고의 광학 및 전기적 성능이 입증됩니다. [17]. EQE 드룹의 명백한 감소와 IQE의 향상은 InGaN/GaN LED의 시뮬레이션 결과에서 24.5nm에서 9.1nm로 감소된 QB 두께에 대해 입증되었습니다[18]. InGaN/GaN QW의 적절한 두께와 QB 수의 Si 도핑은 높은 주입 전류에서 작동하는 InGaN 청색 LED의 밝기와 효율성을 더욱 향상시키는 데 중요합니다. 이 보고서에서는 8주기 In0.2의 광학적, 전기적, 물질적 특성을 제시합니다. Ga0.8 청색 LED의 Si 도핑을 포함하는 성장 순서에서 처음 2~5개의 QB가 있는 N/GaN QW. 결과는 높은 주입 전류에서 청색 LED의 발광 거동에 대한 QW의 캐리어 위치, 가둠 전위 및 QCSE의 메커니즘에 대한 더 깊은 통찰력을 제공합니다.
실험 방법
그림 1은 청색 LED 샘플의 재료 층 구조를 개략적으로 나타낸 것입니다. 에피층은 (0001) 방향(c-평면) PSS에 저압 금속-유기 화학 기상 증착(LP-MOCVD) 시스템의 수평 반응기에 의해 증착됩니다. PSS에서 일반 피라미드 구조의 직경, 높이 및 간격은 각각 2, 1.5, 1μm입니다. PSS는 두께가 3μm이며 에피층이 성장하기 전에 수소 분위기에서 1150°C로 예열됩니다. 트리메틸갈륨(TMGa), 트리메틸인듐(TMIn), 트리메틸알루미늄(TMAl) 및 기체 NH3 원소 갈륨(Ga), In, 알루미늄(Al), 질소(N)의 기상 전구체로 각각 활용됩니다. 실란(SiH4 ) 및 비스-시클로펜타디에닐 마그네슘(Cp2 Mg)는 각각 n형 및 p형 물질에서 도펀트 Si 및 마그네슘(Mg)의 전구체이다. 전구체의 캐리어 가스는 수소(H2 ) 및 질소(N2 ) 화학적으로 반응성이 없는 1:1 비율로.
<그림>
제조된 청색 LED 칩의 층 구조의 개략도. 에피택시 층 두께에 대한 이러한 개략도는 명확성을 위해 과장되어 있으며 실제 비율과 일치하지 않습니다.
도핑되지 않은 GaN(u-GaN) 버퍼층과 3 및 3.3μm 두께의 Si가 도핑된 n형 GaN(n-GaN)이 PSS 위에 성장합니다. n-GaN의 도핑 농도는 10
19
입니다. cm
−3
. In0.02 20쌍 GA0.98 두께가 2/2nm인 N/GaN 초격자는 이후에 n-GaN 위에 증착됩니다. 이는 PSS의 에피층에서 변형의 확장을 줄이는 데 사용되는 SRL(Strain Relief Layer)의 역할을 합니다.
파란색 LED의 활성 레이어에는 8주기 In0.2가 포함됩니다. Ga0.8 N/GaN QW. QW 및 QB의 두께는 각각 2.5 및 8nm이며 성장 온도는 각각 750 및 900°C입니다. 약 3 × 10
17
농도의 Si 도핑 cm
−3
처음 2개, 3개, 4개 및 5개의 QB는 성장 순서에서 각각 샘플 A, B, C 및 D로 명명됩니다. p형 Al0.16 Ga0.84 N 전자 차단층(EBL)은 20nm의 두께를 가지며 Mg 도핑으로 950°C에서 성장합니다. p-GaN 창 레이어 및 p
+
-GaN 접촉층은 950°C에서 100 및 20nm의 두께로 성장하고 도핑 농도는 10
19
입니다. 및 10
20
cm
−3
.
에피층은 ICP(유도 결합 플라즈마) 시스템에 의해 n-GaN 층에 선택적으로 에칭되어 메사 구조 LED를 형성합니다. 인듐 주석 산화물(ITO) 투명 접촉층(TCL)이 p
+
위에 증착됩니다. -전자빔 증발기에 의한 GaN 표면. 크롬/백금/금(Cr/Pt/Au) 다중 금속 접촉 전극 층이 이후에 p
+
위로 증발됩니다. - 우수한 저항성 접촉을 위한 GaN 및 n-GaN 층. LED 웨이퍼는 칩 다이싱을 위해 랩핑되고 약 120μm까지 연마됩니다. 정사각형 칩 크기가 1mm
2
인 표준 메사형 LED 기기 생산됩니다.
전류 대 전압(I -V ) 곡선 및 광 출력(P밖 ) 대 주입 전류(L -나 ) 다이오드의 실온(RT)에서 20~300mA의 곡선이 측정됩니다. 8주기 In0.2의 온도 의존적 광발광(PL) 스펙트럼 Ga0.8 N/GaN QW가 검사됩니다. PL의 여기 광원은 평균 전력이 45mW인 He-Cd 레이저(325nm)입니다. 고해상도 투과 전자 현미경(HRTEM) 이미지는 가속 전압이 300kV이고 해상도가 0.14nm인 EM-3000F 전계 방출 투과 전자 현미경(FE-TEM)에서 가져온 것입니다.
결과 및 토론
그림 2는 10~300K의 다양한 온도에서 샘플의 PL 스펙트럼을 표시합니다. 온도 증가에 따른 PL 피크 강도의 단조 감소를 관찰할 수 있습니다. 이는 온도 상승에 따른 비방사성 재결합 과정의 상승에 기인한다. 모든 PL 스펙트럼 프로필은 그림 3에 나와 있는 것처럼 온도에 따른 피크 최대 에너지의 변화를 찾기 위해 가우스 선 모양 함수에 의해 적합합니다. 도핑되지 않은 In0.2에 대한 PL의 방출 피크 최대 에너지 Ga0.8 N/GaN QW는 실온에서 2.68eV입니다. 이것은 Si 도핑이 있는 처음 2~5개의 QB가 있는 샘플의 PL 피크 에너지가 도핑되지 않은 것과 비교할 때 청색 편이를 나타낸다는 것을 의미합니다. Si 도핑이 있는 처음 2~5개의 QB는 QW의 QCSE를 효과적으로 낮출 수 있습니다. 에피층 구조에서 PSS와 SRL을 사용하면 In0.2에서 QCSE뿐만 아니라 PZ(piezoelectric field)의 일부를 줄일 수 있다는 점을 지적해야 합니다. Ga0.8 N/GaN QW.
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10~300K의 다양한 온도에서 샘플의 온도 의존적 PL 스펙트럼
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샘플의 온도에 대한 PL 피크 최대 에너지의 변화. Varshni 방정식을 사용하여 가장 잘 맞는 곡선은 굵은 실선과 검은색 실선으로 표시됩니다.
그림 3에서는 모든 샘플의 S자형 곡선을 나타내는 PL 피크 최대 에너지 대 온도의 변화를 표시할 수 있습니다. S자형 곡선은 초기에 빨간색을 표시한 다음 파란색으로 표시한 다음 온도가 증가함에 따라 빨간색으로 이동합니다. 이 동작은 QW에서 강한 국소 엑시톤의 온도 의존적 집단 발광에 기인합니다. 아래에 표시된 Varshni 경험 방정식을 사용하여 S자 변형의 파란색에서 빨간색으로의 이동 범위를 맞출 수 있습니다[19,20,21].
$$ {E}_{\mathrm{g}}(T)={E}_{\mathrm{g}}(0)-\frac{\alpha {T}^2}{\left(T-\ 베타 \right)}-\frac{\sigma^2}{k_{\mathrm{B}}T} $$ (1)
여기서 Eg (0), α , β , 및 σ 피팅 매개변수입니다. 이g (0)은 절대 온도 0K에서 QW의 밴드 갭 에너지입니다. α 및 β 재료에 따라 달라지는 매개변수인 열 계수입니다. σ 는 가우스 확장 매개변수이며 밴드 꼬리 국부 상태 내에서 캐리어의 열 분포 정도를 물리적으로 반영합니다. 식의 두 번째 항. (1)은 반도체의 밴드 갭 에너지가 온도가 증가함에 따라 감소하는 경향이 있음을 나타내며, 이는 원자 진동의 진폭 증가로 인한 에너지 갭 수축으로 알려져 있습니다. 세 번째 항은 비축퇴 캐리어 분포 및 가우시안과 같은 국부 상태 밀도를 가정할 때 온도에 따른 캐리어 국재화 정도를 특성화하는 데 사용됩니다. 강한 캐리어 국재화는 전자와 정공파 기능 간의 중첩 개선으로 인해 InGaN QW에서 복사 재결합 및 IQE의 상승을 실현하는 데 중요한 측면입니다. Varshni 방정식은 캐리어 분포의 강한 축퇴로 인해 저온에서 PL 피크 에너지의 적색 편이 범위에 적용할 수 없습니다. 샘플의 가장 적합한 결과는 그림 3의 두꺼운 실선과 검은색 실선으로 표시됩니다. 샘플 A, B, C, D의 국부화 에너지는 각각 24, 28, 41, 13meV입니다. 샘플 C는 가장 큰 국소화 에너지, σ를 보유합니다. (41meV). 4개의 Si 도핑된 QB가 있는 QW의 캐리어 위치화는 다른 것보다 더 강력합니다. 가장 작은 현지화 에너지(σ ) 값이 13meV인 샘플 D에서 발생합니다.
전류-전압(I -V ) 청색 LED의 순방향 및 역방향 바이어스 특성은 그림 4에 나와 있습니다. 이 그림에서 샘플 A, B, C, D의 턴온 전압은 순방향 전류에서 3.41, 3.47, 3.27, 4.03V입니다. 각각 20mA입니다. 샘플 A, B, C 및 D의 항복 전압은 역전류 1μA에서 각각 − 8.85, − 9.99, − 6.77 및 − 11.55V입니다. 샘플 C는 켜짐 및 항복 전압이 가장 작습니다. 샘플 D는 가장 큰 턴온 및 항복 전압을 가지고 있습니다. 따라서 QB의 낮은 장벽 높이는 샘플 C에서 제안됩니다. QW의 부드러운(부드러운) 제한 가능성은 처음 4개의 QB에 Si 도핑이 있는 샘플에서 예상됩니다. 부드러운 구속 전위 프로파일은 QW의 전도 및 가전자대 오프셋이 직사각형 구속 전위가 아닌 예리한 계단 함수로 간주되지 않음을 의미합니다. 부드러운 가둠 전위는 오제 재결합을 크게 억제하고 InGaN/GaN QW의 주입 방향으로 처음 몇 개의 우물에서 많은 캐리어가 축적되는 것을 방지할 수 있습니다[22,23,24]. 부드러운 가둠 전위는 InGaN/GaN QW의 성장 방향을 따라 In 조성의 선형 감소를 통해 만들 수도 있습니다. 이것은 QW 사이에 캐리어의 더 나은 확산과 홀의 수송을 가질 수 있어 EQE 및 광 출력 전력의 빠른 저하를 개선합니다[25,26,27,28,29,30].
<그림>
전류-전압(I -V ) 다이오드의 순방향 및 역방향 바이어스에서 곡선
그림 5는 광출력(P밖 ) LED 대 주입 전류(L -나 ) 칩 테스터로 0~300mA 곡선 P 증가 밖L의 주입 전류 상승으로 -나 곡선을 관찰할 수 있다. 최고 및 최저 P밖 높은 주입 전류에 대한 샘플 C 및 D에 각각 표시됩니다. P의 채도 밖 주입 전류에서 300mA는 샘플 C를 제외한 모든 샘플에 표시됩니다. P의 포화 효과 밖 이것은 QW에 넘쳐 흐르는 전류를 말합니다. QW를 오버플로하는 더 적은 전류는 QW의 부드러운 구속 전위와 QW 샘플 내부의 강한 캐리어 위치에서 발생합니다. 8개의 QW 사이에 캐리어의 더 나은 확산과 QW 내부의 캐리어의 강한 복사 재결합이 Si 도핑을 포함하는 4개의 QB가 있는 샘플에서 표시됩니다.
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광출력(P밖 ) 대 주입 전류(L -나 ) 0~300mA의 다이오드 곡선
샘플의 단면 고해상도 투과 전자 현미경(HRTEM)의 암시야, 명시야 및 확대된 명시야 이미지가 그림 6, 7, 8. 그림 6에서 명암 대비는 InGaN 및 GaN 에피층에 해당합니다. 8개의 QW 주기와 20쌍의 초격자를 관찰할 수 있습니다. 그림 7에서 어두운 대비 변화는 QW에서 로컬 In 함량의 변동과 인듐이 풍부한 클러스터의 형성을 나타냅니다[31,32,33,34]. 인듐이 풍부한 클러스터는 높은 복사 여기자 재결합으로 이어지는 상대적으로 깊은 국부 캐리어 상태로 작용합니다. 격자 왜곡과 적층 결함 결함은 인듐이 풍부한 클러스터 주변에 나타나며, 이는 그림 8a의 빨간색 사각형 확대 사진에서 볼 수 있듯이 InGaN 층에서 변형 에너지가 부분적으로 완화되었음을 나타냅니다. 확대된 명시야 이미지와 비교하여 그림 8c, d에 표시된 것처럼 샘플 C와 D에서 QW의 더 확산된(급격하지 않은) 인터페이스가 표시됩니다. 에이전트는 우물/장벽 인터페이스에서 잘 알려진 In 및 Ga 원자의 상호확산에서 비롯됩니다. 이 샘플의 최악의 광전자 동작에 따라 샘플 D에서 QW의 매우 약한 구속 및 캐리어 위치화가 발생했습니다. 이미지에서 TD(threading dislocation)는 모든 샘플에서 형성되지 않습니다. NRC는 주로 TD 사이트에서 발생합니다. PSS와 SRL을 사용하기 때문에 예상대로 이 샘플에서 더 나은 품질의 에피층을 볼 수 있습니다[35,36,37]. 8주기 QW에 Si 도핑된 4개의 QB는 InGaN/GaN QW의 부드러운 감금 전위를 얻기 위해 감금 전위를 수정하여 청색 LED의 최고의 광전자 성능으로 이어지는 유리한 조건입니다.
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샘플의 암시야 이미지. 아 샘플 A. b 샘플 B. c 샘플 C. d 샘플 D
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샘플의 명시야 이미지. 아 샘플 A. b 샘플 B. c 샘플 C. d 샘플 D
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샘플의 확대된 명시야 이미지. 아 샘플 A. b 샘플 B. c 샘플 C. d 샘플 D
결론
온도 의존적 PL 스펙트럼, I -V 곡선, L -나 곡선 및 8주기 In0.2이 있는 파란색 LED의 HRTEM 이미지 Ga0.8 Si 도핑을 포함하는 증착 시퀀스에서 처음 2개에서 5개의 QB를 갖는 N/GaN QW를 조사했습니다. 결과는 Si 도핑을 포함하는 처음 4개의 QB가 있는 샘플이 HRTEM 이미지에서 QW의 확산 인터페이스에 의해 입증되는 캐리어의 상대적으로 더 낮은 장벽 높이와 더 큰 국소화 에너지를 갖는다는 것을 보여줍니다. QW 내부의 더 강한 캐리어 위치와 함께 QW의 부드러운 구속 가능성은 이 샘플에서 8개의 QW 간에 캐리어의 더 균일한 분포와 QW 내부의 캐리어의 더 높은 복사 재결합을 발생시킵니다. 높은 주입 전류에서 4개의 Si 도핑 QB가 있는 청색 LED에서 오제 프로세스의 감소 및 캐리어 누출 및 QW의 복사 재결합 증가가 발생했습니다. 결과는 In0.2의 발광 특성에 대한 캐리어 국재화, 구속 전위, PZ 필드 및 재료 나노구조의 영향 분석을 통해 Si 도핑이 있는 QB의 최적 조건을 제공합니다. Ga0.8 청색 LED의 N/GaN QW.
