SnxPy Monolayers:높은 안정성, 캐리어 이동성 및 자기적 특성을 가진 새로운 유형의 2차원 재료
초록
강자성(ferromagnetism), 탄성 이방성(elastic anisotropy), 캐리어 이동도(carrier mobility) 및 조정 가능한 밴드 구조를 갖는 2차원(2D) V족 물질을 찾는 것은 지속적으로 개발되는 나노 장치를 개발하는 하나의 열쇠입니다. 2D 단층 Snx Pyx /와 (1/1, 1/2, 1/3 등) 배위수는 밀도 함수 이론 최적화와 결합된 입자 군집 최적화 기술을 기반으로 연구됩니다. 열적 안정성은 70K와 300K에서 분자 역학으로 확인할 수 있으며, 이는 새로운 2D 물질이 안정적으로 존재함을 나타냅니다. 4개의 안정적인 구조의 전자 밴드 구조는 Snx의 모든 단층이 Py 이축 변형 하에서 완전히 조정 가능하고 유연한 조정 가능한 밴드 갭 반도체입니다. P\( \overline{4}{2}_1 \)m-SnP2의 단층 고유한 가전자대 구조로 "Stoner 기준" 및 Pmc21 때문에 정공 도핑에 의해 비자성에서 강자성으로 이동할 수 있습니다. -SnP2 는 800 cm
2
의 높은 전자 이동도를 갖는 평면 내 탄성 이방성을 갖는 직접형 갭 반도체입니다. V
−1
s
−1k를 따라 b MoS2보다 훨씬 높은 방향 (∼ 200 cm
2
V
−1
s
−1
). 재료의 광흡수 피크는 자외선 영역에 있습니다. 이러한 발견은 2D Snx의 새로운 분야의 잠재적인 응용을 확장합니다. Py 나노전자공학의 구조.
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소개
2차원(2D) 이원 화합물은 고유한 특성으로 인해 최근 몇 년 동안 광범위한 관심을 끌었으며 나노전자 및 광전자 장치의 잠재적 응용에 대한 신뢰할 수 있는 지침을 제공할 수 있습니다[1]. 예를 들어 그래핀은 특성과 잠재적 응용으로 인해 발견 이후 큰 관심을 끌었지만 [2,3,4,5,6], 그래핀은 실온에서 감지할 수 없는 작은 밴드 갭을 가지고 있어 광전자 나노 장치에 사용하기 어렵습니다. 따라서 이러한 어려움은 연구원들이 이상적인 밴드 갭을 갖는 2D 물질을 찾기 위해 결의하도록 장려했습니다. 다음 해에는 질화붕소(BN)[7], MoS2 또는 다른 전이 금속 디칼코게나이드[8,9,10,11,12,13] 및 전이 금속 트리칼코게나이드[14, 15]가 나오고 있습니다. 최근 몇 년 동안 그래핀 및 기타 IV족 2차원 물질(실리콘, 스타넨, 게르마넨[16])은 과학 연구에서 좋은 진전을 이뤘습니다. 다만, 그룹 V에 속하는 2차원 반도체 재료, 특히 포스포렌[17,18,19]과 아르세넨[20]은 광전자소자 분야에서 차세대 경쟁자로 부상하고 있다. Phosphene은 전계효과 트랜지스터, 광전자소자, 스핀트로닉스, 가스센서, 태양전지 등에 폭넓게 응용될 수 있으며, 2차원 벌집모양의 구조인 stanene은 그래핀에 이어 우수한 물성을 지닌 새로운 유형의 재료로 각광받고 있습니다. 강력한 전자 스핀-궤도 결합으로 인해.
다기능 신규 2D 재료를 얻기 위해서는 두 가지 요소를 합성하는 것이 시급하다. 2D 재료의 특성을 개선하여 적용 가능성을 확장하기 위해 합금이 자주 사용되는 것으로 보고됩니다. 예:2D MoS2x Se2(1 − x ) 및 WS2x Se2(1 − x ) 나노시트[21, 22]는 조정 가능한 전자, 광학 속성 및 x의 평면 내 음의 푸아송 비율과 같은 이상한 속성을 목격합니다. /와 (1/1, 1/2, 1/3 등) 좌표 번호입니다. 다른 예로, 2D 합금 재료 Six Cy [23], Bx Cy [24] 및 Bx 시y [25] 순수한 바닥 상태와는 다른 제1원리 계산에 의해 많은 새로운 특성(새로운 구조, 전자적, 기계적 성질)을 보여준다. 2D 포스포렌과 스테넨 단분자막은 새로운 성질을 가지고 있기 때문에 Sn과 P 원소는 다양한 화학양론을 가진 화합물이다.
이 작업에서 우리는 PSO(Particle Swarm Optimization) 알고리즘을 사용하여 몇 가지 구조를 구축했습니다. 그런 다음 2D Snx의 가장 안정적인 4가지 구조를 선별했습니다. Py 다른 배위 수를 가진 단층을 분석하고 밀도 기능 이론(DFT) 최적화를 기반으로 전자 특성을 조사했습니다. 계산된 전자 밴드 구조는 다른 배위 번호를 가진 모든 안정하거나 준안정한 단층이 간접 밴드 갭을 갖는 반도체임을 시사합니다. 더 중요한 것은 Pmc21 -SnP2 단층은 적외선 영역에서 0.92 eV의 유한 밴드 갭을 갖는 직접형 갭 반도체입니다. 하지만 그 이상으로 Pmc21 -SnP2 구조는 ~ 800 cm
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의 높은 전자 이동도를 갖는 직접형 갭 반도체입니다. V
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s
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, MoS2보다 훨씬 높습니다. (∼ 200 cm
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V
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s
−1
). P\( \overline{4}{2}_1 \)m-SnP2의 단층 독특한 가전자대 구조를 가진 구조는 "Stoner 기준" 때문에 홀 도핑에 의해 비자성에서 강자성으로 갈 수 있습니다. 계산된 전자 밴드 구조는 Snx의 모든 단층이 Py 거의 전체 가시광선 범위 내에서 4개의 구조 밴드 갭의 변형 엔지니어링을 허용하는 이축 변형 하에서 유연하게 조정 가능한 밴드 갭을 갖는 반도체입니다.
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계산 방법
구조적 다양성의 철저한 검색을 보장하기 위해 다양한 x 그리고 y PSO(Particle-Swarm Optimization) 알고리즘을 기반으로 1에서 6까지의 선택이 고려됩니다[26]. 단층 구조를 제공한 검색 결과는 y에 대해서만 상대적으로 꾸준히 나타납니다. /x ≧ 1.
2D Snx의 전자 구조 연구 Py 배위수가 다른 단층의 경우, 우리의 계산은 VASP(Vienna Ab-initio Simulation Package) [29,30,31]에서 실현하기 위해 평면파 밀도 기능 이론(DFT) [27, 28] 방법을 사용하여 수행되었습니다. Per-dew-Burke-Ernzerhof(PBE) [32,33,34,35]의 형태로 교환 상관 에너지를 설명하기 위한 GGA(Generalized Gradient Approximation)를 통해 전자 이온 전위는 투영 증폭으로 설명됩니다. 파동법[33]. 평면파의 차단 에너지는 Snx에 대해 500 eV 에너지로 선택되었습니다. Py 시스템, 각각. 상호 공간의 충분히 조밀한 k 포인트(9 × 9 × 1)는 Brillouin 영역에서 샘플링되었습니다. 인접한 슈퍼 셀 사이의 평면에 수직인 진공 공간은 25 Å보다 커서 복제 간의 상호 작용을 제거합니다. 연속 2단계 계산에서는 10
5
으로 설정됩니다. 에너지 수렴 값으로 eV. 기하학적 최적화 동안 모든 구조의 원자력은 0.02 eV Å
−1
미만입니다. 원자가 최적의 위치에 도달할 때까지 conjugate gradient 방법을 사용합니다. 또한 Nosé 알고리즘[36]이 300K일 때 AIMD(초기 분자 역학) 계산을 위해 4 × 4 × 1 슈퍼셀을 사용할 것입니다.
캐리어 이동성은 주로 음향 측파 산란, 광학 측파 산란 및 이온화된 불순물 산란에 의해 영향을 받습니다. 후자의 두 가지는 첫 번째 것만큼 영향력이 없기 때문에 우리가 계산한 이동도에는 음향 측파 산란 하에서의 이동도가 포함됩니다. 이동성은 주로 트랜지스터의 두 가지 성능에 영향을 줍니다. 하나는 캐리어 농도가 함께 반도체 재료의 전도도(저항의 역수)를 결정한다는 것입니다. 둘째, 장치의 작동 주파수에 영향을 미칩니다. 바이폴라 트랜지스터의 주파수 응답 특성의 주요 한계는 소수 캐리어가 베이스 영역을 통과하는 시간입니다. 이동성은 2차원 반도체 재료의 전도도를 측정하는 중요한 매개변수입니다. 반도체 재료의 전도도를 결정하고 장치의 작동 속도에 영향을 미칩니다. 따라서 캐리어 이동도는 포논 분산에 의해 제어되며 Bardeen과 Shockley[37]가 제안한 변형 전위(DP) 이론으로 설명할 수 있습니다. 따라서 2D 물질에서의 캐리어 이동도는 [38, 39]
로 표현될 수 있습니다. $$ {\mu}_{2D}=\frac{2e{\mathrm{\hslash}}^3{C}^{2D}}{3{k}_BT{\left|{m}^{\ast }\right|}^2{E}_1^2} $$
여기서 e , ℏ 및 k나 전자 전하 감소 플랑크 및 볼츠만 상수는 각각입니다. 그리고 T 300K로 설정한 온도입니다. m* 위치 유효 질량은 E입니다. 1 는 변형 전위 상수이고 C2D
는 면내 강성입니다.
작은 파동 벡터 아래의 라이트 필드에 대한 시스템의 선형 효과는 복소 유전 상수의 허수 부분과 다음으로 계산할 수 있는 유전 함수에 의해 결정됩니다.
여기서 C 전도대, V 는 가전자대 상태, Ω 단위 셀 부피, m 자유 전자의 질량, e 는 자유 전자의 전하이고 ω 는 입사 광자의 빈도입니다.
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결과 및 토론
안정성
첫째, 4개의 2D Snx Py 단층은 에너지 안정성을 결정하기 위해 고려되었습니다. 지층 에너지는 열역학 시스템에서 시스템의 안정성을 확인하는 핵심 포인트인 에너지 파라미터입니다. Snx의 상대적 안정성 Py 단층은 형성 에너지를 계산하여 확인할 수 있으며 다음과 같이 계산됩니다.
여기서 E 특정 압력에서 화합물 또는 구성 요소의 에너지입니다. 아니 단위 셀의 원자 수입니다. 계산된 시스템의 음의 형성 에너지는 구성이 안정적이거나 준안정적임을 나타냅니다[41]. Snx의 계산된 형성 에너지 Py 단층은 각각 -0.235, -0.223, -0.159, -0.016 eV/원자(표 1 참조)입니다. 정의에 따르면 값이 작을수록 안정성이 높음을 나타냅니다. 분명히 P\( \overline{6} \)m2-SnP는 이 네 가지 구조 중 가장 안정적입니다. 특히, 반도체 재료의 높은 열적 안정성은 전자 장치의 응용에서 특히 중요합니다. 여기서 Snx의 열적 안정성은 Py AIMD(초기 분자 역학) 시뮬레이션을 사용하여 검사한 단층. 공간 그룹의 대칭을 기반으로 유사한 구조 P\( \overline{6} \)m2-SnP 및 Pmc21에 대한 P\( \overline{6} \)m2-SnP의 안정성을 계산합니다. -SnP2 및 Pmc21 -SnP2 Pmc21용 -SnP2 및 P\( \overline{4}{2}_1 \)m-SnP2 구조. 결과는 구조의 총 에너지의 평균 값이 거의 변하지 않고 유지되고 구조가 1 ps, 3 ps 및 5 ps 후에도 변하지 않음을 나타냅니다. Snx Py 단층은 열적으로 안정적입니다(그림 S1 참조). 그런 다음 포논 분산 곡선을 계산했으며 가상의 진동 주파수가 없다는 것은 구조가 동적으로 안정적임을 의미합니다(그림 S1 참조). 미세기계적 절단[2], 에피택시 성장[42], 화학 기상 증착[43], 액체 박리[44]를 포함하여 적층 재료를 합성하는 여러 방법이 문헌에 보고되었습니다. 유사한 구조를 가진 일부 재료가 실험적으로 성공적으로 준비되었습니다. 우리는 실험에서 몇 층의 GaSe 나노시트가 고성능 광검출기로 만들어졌다는 관련 보고서를 발견했습니다[45]. 또한, MoS2의 대형 초박막 층의 준비, 분리 및 신속하고 명확한 특성화 , GaS 및 GaSe는 SiO2에 증착됨 /Si 기질이 보고됩니다[46].
그림>
그림 1a, b에 도시된 바와 같이, P\( \overline{3} \)m1-SnP의 구조는 P\( \overline{6} \)m2-SnP 육각상과 유사한 구조를 나타낸다. Pmc21 -SN피2 삼각 위상(그림 1c)은 x /와 구성이 1/2로 추가로 증가합니다. P\( \overline{4} \)21와 유사한 구조의 재료 m-SnP2 이론 계산에 의해 안정적임이 증명되었다[47]. 또한 새로운 연구에서는 XY2의 구조를 찾습니다. (그림 1d)는 간접 밴드갭 반도체이며 전기장과 스트레스에 취약할 수 있습니다. 우리가 예측하는 재료는 기술의 발전과 함께 미래에 성공적으로 준비될 것이라고 믿습니다.