실리콘 기판의 InGaN/GaN 다중 양자 우물의 변형 제어 재조합

초록

이 논문은 n형 GaN 층에 주기적인 Si δ 도핑과 같은 다른 인장 응력 제어 아키텍처로 설계된 실리콘 기판에서 성장한 InGaN/GaN 다중 양자 우물(MQW) 발광 다이오드의 광발광(PL) 특성을 보고합니다. 시스템에서 변형 제어 재조합 메커니즘을 조사하기 위해 InGaN/AlGaN 층을 삽입합니다. PL 결과, 인장 응력이 해제된 샘플은 외부 양자 효율이 일반 샘플보다 7배 큰 17%로 증가하여 PL 성능이 더 우수한 것으로 나타났습니다. 상세 분석에서 비방사성 재조합 비율이 더 작은 것으로 확인되었습니다((2.5~2.8)×10⁻² s⁻¹ (3.6~4.7)× 10⁻² 에 비해 s⁻¹ ), 더 나은 결정질 품질과 전위 또는 균열의 부재와 관련이 있습니다. 또한, 그들의 복사 재결합 속도는 더 안정적이고 훨씬 더 높은 것으로 나타났습니다((5.7~5.8) ×10^-3 s⁻¹ 비교 [9~7] ×10⁻⁴ s⁻¹ ) 실온에서. 이는 MQW 인터페이스에서 얕은 국부적 상태를 억제하여 InGaN 층 내부에 깊은 복사 국부화 센터를 남기고 복사 재결합을 지배하기 때문입니다.

<섹션 데이터-제목="배경">

배경

기존 사파이어 대신 실리콘 기판에서 성장한 InGaN/GaN 다중 양자 우물(MQW) 구조는 저비용 고체 조명, 패널 디스플레이 및 실리콘 포토닉스에서 잠재적인 응용 분야에 대한 관심이 높아지고 있습니다[1,2,3,4, 5]. Si에 고품질 GaN 필름을 제조하는 데 있어 중요한 장애물은 GaN과 Si 사이의 열팽창 불일치(56%)로, 성장한 GaN 필름에 큰 인장 응력과 균열을 유발합니다[6,7,8,9]. 또한 MQW 층 아래에 Si 도핑된 n형 GaN 층이 발광 다이오드(LED) 또는 레이저 다이오드(LD)에 필요합니다. 이러한 경우 Si 도핑으로 인한 추가 인장 응력이 발생합니다. 최근에는 인장 응력의 균형을 맞추기 위해 적절한 압축 응력을 갖는 중간층을 사용하여 이러한 어려움을 극복하려는 노력이 이루어지고 있습니다[10,11,12,13,14, 15,16], 변형 완화를 위한 델타 도핑 [17, 18] 또는 격자 일치 버퍼층 증착 [19, 20]. 이전 연구[17]에 따르면, n형 GaN 층의 주기적인 Si δ-도핑 아키텍처는 Si 균일하게 도핑된 GaN보다 높은 결정 품질과 낮은 균열 밀도로 더 부드러운 GaN 층을 달성할 수 있습니다. 이것은 인장 응력의 감소에 기인합니다. 사파이어[21, 22] 또는 실리콘 기판[23]에서 결정질 GaN/Si δ-도핑 GaN 층의 표면 형태, 전위 밀도 및 전기적 특성을 조사하기 위한 여러 연구가 수행되었습니다. 불행하게도 Si δ-도핑 GaN 층 위에 있는 InGaN/GaN MQW 구조의 발광 특성을 직접 조사하고 소자에 중요한 박막 구조 개선으로 인한 스트레인 릴리스와 발광 효율 향상 간의 관계를 명확하게 밝혀낸 사람은 거의 없었습니다. 제작. LED 샘플을 분해하지 않고 직접 변형률을 측정하거나 격자 왜곡을 관찰하는 것은 어렵다는 점도 언급할 가치가 있습니다. 내부 변형률을 평가하기 위해 항상 간접 방법이 적용됩니다. 예를 들어, 기계적 압력이 내부 변형을 조절하기 위해 가해졌으며, 이는 MQW 내부의 압전장의 변화와 LED 장치의 광전자 성능으로 이어졌습니다[24,25,26,27]. 이러한 경우에 발광 스펙트럼 측정은 변형 관련 장치 성능을 조사하는 데 필수 불가결한 것으로 밝혀졌습니다.

따라서 이 작업에서 InGaN/GaN MQW LED 구조가 결정질 실리콘 기판에 증착되었습니다. Si 균일 도핑 GaN 또는 n형 GaN 층으로 작동하는 주기적 Si δ 도핑 GaN이 비교를 위해 성장되었습니다. 또한, AlGaN 또는 InGaN의 얇은 층으로 각각 삽입된 Si 균일하게 도핑된 n형 GaN 층을 기반으로 하는 2개의 추가 대조군 샘플도 AlGaN과 같은 장치 성능에 대한 압축 응력 또는 인장 응력의 영향 분석을 지원하기 위해 준비되었습니다. GaN보다 격자 상수가 작아 표면의 인장 응력을 부분적으로 해제하고 InGaN 삽입층은 반대로 인장 응력을 악화시킵니다. 온도 변화 정상 상태(SS) PL 스펙트럼과 시간 분해(TR) PL 스펙트럼에서 각 샘플의 상대 광발광(PL) 효율과 재조합 수명(속도)을 추출한 다음 체계적으로 분석했습니다. 결과는 인장 응력 해제 샘플이 구조 결함과 관련된 비방사성 재결합이 억제되고 복사성 재결합이 InGaN 우물 층 내부의 깊은 재결합 상태에 더 많이 연결되어 온도에 따라 더 안정적인 복사성 재결합으로 이어지기 때문에 PL 성능이 더 좋은 것으로 나타났습니다. .

방법

그림 1의 개략도에서 볼 수 있듯이 InGaN/GaN MQW의 에피택셜 성장은 이전 연구[17]에서 보고된 금속 유기 화학 기상 증착에 의해 수행되었습니다. nm 명목상 도핑되지 않은 GaN 층은 각각 1060, 1060 및 1020°C에서 버퍼로 Si(111) 기판 위에 성장되었습니다. 샘플 S1, S3, S4의 경우 1μm Si가 균일하게 도핑된 GaN 층이 약 10¹⁸ 의 추정된 Si 원자 농도로 버퍼에 증착되었습니다. cm⁻³ . 샘플 S3 및 S4의 경우, n형 Si가 균일하게 도핑된 GaN 층 후에 In%~10at%가 포함된 20nm InGaN 삽입층 또는 Al%~20%가 포함된 20nm AlGaN 삽입층이 증착되었습니다. 샘플 S2의 경우, Si δ-도핑된 평면의 20 주기 각각에 이어 Si 균일하게 도핑된 GaN 층 대신 총 두께가 1μm인 50nm 공칭 도핑되지 않은 GaN이 버퍼에서 성장되었습니다. 그 후, S1-S4의 각 샘플에서 6주기의 InGaN/GaN QW가 800°C에서 성장했으며, 여기서 인듐 조성은 약 22.0at%입니다. 평균 우물/장벽 두께는 2.4nm/10nm로 추정되었습니다. 그 후, 220nm Mg 도핑된 p형 GaN 층이 1020°C에서 성장했습니다. PL 스펙트럼 테스트의 경우 10mW, 377nm 펄스 레이저가 있는 Zolix-750 PL 시스템이 여기광 자원으로 사용되었고 0.09nm 해상도의 ANDOR Newton CCD가 광검출기로 사용되었습니다. TRPL 측정에서 PL 붕괴는 10–300K의 시간 상관 단일 광자 계수 시스템에 의해 기록되었습니다.

<그림>

Si 기판에서 성장한 MQW LED 샘플의 구조. S1, S3, S4는 1μm Si가 균일하게 도핑된 n형 GaN 층을 포함합니다. S3에는 20nm InGaN 삽입층이 포함되어 있습니다. S4에는 20nm의 AlGaN 삽입층이 포함되어 있습니다. S2는 Si-δ가 도핑된 평면의 20주기를 포함하고 각각 Si 균일하게 도핑된 n형 GaN 층 대신 총 두께가 1μm인 50nm 공칭 도핑되지 않은 GaN이 뒤따릅니다.

결과 및 토론

10K에서 테스트된 각 MQW 샘플에 대한 SSPL 속성의 개요는 그림 2에 나와 있습니다. 삽입물에서 볼 수 있듯이 Si-구조화된 S1의 원래 MQW는 Fabry-Perot 진동과 함께 약 500–650nm에서 방출 피크를 나타냅니다. 4개의 샘플 모두에 대한 PL 스펙트럼은 동일한 특성을 갖습니다. 이 현상은 버퍼/Si 계면이 큰 반사율을 가지기 때문에 Si 기판에서 성장한 GaN 기반 LED에서 일반적으로 관찰됩니다[28,29,30]. 분수. 이러한 진동 피크는 가우스 PL 신호에 진동 항목(1 + Acos(4πnd)을 곱한 값으로 간단히 설명할 수 있습니다. /λ )) (그림 1의 삽입에서 빨간색 곡선으로 표시됨), 여기서 A 진동 강도를 나타냅니다. n MQW 필름의 평균 굴절률, d 는 MQW 필름의 전체 두께이며, λ 는 PL 파장입니다. 위의 모델에 따르면 원래 가우시안 PL 피크를 피팅하고 복잡한 진동 피크에서 추출할 수 있습니다(그림 1의 삽입에서 파란색 곡선으로 표시됨). SSPL 결과, In%~22at%인 InGaN 결정의 밴드갭 에너지에 따라 S1은 531nm에서 날카로운 녹색 PL 피크를 갖는 것으로 나타났습니다. 비교하자면, Si δ가 도핑된 n형 GaN 층이 있는 S2는 579nm에서 현저하게 적색 편이된 PL 피크를 갖고, InGaN이 삽입된 층이 있는 S3은 517nm에서 약간 청색 편이된 PL 피크를 가지며, AlGaN이 삽입된 층이 있는 S4는 약간 적색 편이된 PL을 나타냅니다. 545nm에서 피크 AlGaN 삽입층이 Si δ-도핑 기능에 익숙한 인장 응력을 해제하는 역할을 하는 반면, InGaN 삽입층은 인장 응력을 악화시키는 역할을 한다는 점을 고려할 때, 이러한 결과는 기판의 인장 응력이 MQW PL 위치의 청색 편이로 이어질 것임을 시사한다. 또는 InGaN 우물의 평균 밴드갭의 확대. Si δ 도핑된 GaN 층의 변형 방출 효과는 삽입된 층의 도입보다 훨씬 강합니다.

<그림>

10K에서 377nm 레이저로 여기된 S1–S4에 대한 SSPL 개요. 원래 PL 신호에는 인서트에 검은색 곡선으로 표시되는 Fabry-Perot 진동이 포함되어 있습니다(예:S1). 발진 항목(빨간색 대시 곡선)과 가우스 PL 피크(파란색 곡선)는 원래 신호를 피팅하여 분할됩니다. S1~S4에 대한 모든 PL 데이터는 동일한 방법으로 처리되며 분할된 Gaussian PL은 그림과 같습니다.

MQW의 재결합 특성을 이해하려면 복사/비방사 재결합 속도와 관련된 PL 수명이 붕괴 곡선에서 직접 추출될 수 있기 때문에 PL 붕괴 특성을 테스트하는 것이 중요합니다. 여기에서 PL 감쇠는 감지된 파장을 S1~S4의 피크 값에서 고정하여 측정했으며 측정은 10~300K 범위의 서로 다른 온도에서 수행되었습니다. 그림 3은 10, 100에서 테스트된 S1에 대한 세 가지 일반적인 PL 감쇠 곡선을 보여줍니다. , 및 300K입니다. 모든 S1–S4에 대한 PL 감쇠는 온도에 따라 변하는 경향이 있는 것으로 나타났습니다. 이 현상은 샘플에서 복사 재결합 속도와 비방사 재결합 속도 모두의 온도 의존성을 반영합니다. 다음 단일 지수 감쇠 함수가 모든 감쇠 곡선에 맞게 사용되었습니다.

$$ I(t)={I}_0{e}^{-t/\tau } $$ (1) <그림>

10K, 100K 및 300K에서 377nm 펄스 레이저로 여기된 S1의 PL 감쇠 곡선

나 ₀ t에서의 PL 강도를 나타냅니다. =0 및 τ PL 수명을 나타냅니다. 모든 감쇠 곡선이 위의 단일 지수 감쇠 함수로 완벽하게 적합할 수 있는 것은 아닙니다. 이것은 여러 그룹에서 광범위하게 논의되었습니다[31,32,33,34]. 합리적인 가정은 시스템에 여러 재조합 센터가 있다는 것입니다. 때로는 다중 지수 감쇠 함수를 사용하여 곡선을 맞추었습니다. 여기서 마지막으로 확인하기 어려운 가정을 너무 많이 도입하거나 전체 PL 속성의 사소한 부분에만 분석이 잘못 반영되는 것을 피하기 위해 가장 간단한 모델을 사용하여 각 샘플의 평균 PL 수명을 추출했습니다. 전체 PL 동적 속성을 반영할 수 있습니다. S1-S4에 대해 얻은 수명은 그림 4a에 정리되어 있습니다. PL 동적 결과를 재조합 확률에 연결하려면, 재조합 비율 k k로 정의되었습니다. =1/τ . k의 명소 S1–S4에 대한 대 온도도 그림 4b에 나와 있습니다. 결과는 k의 두 가지 다양한 진화를 명확하게 보여줍니다. 인장 응력 해제 샘플 S2 및 S4에 대한 재결합 속도는 전체 온도 범위에 걸쳐 원래 샘플 S1 또는 인장 응력 악화 샘플 S3에 대한 것보다 작고 온도가 증가함에 따라 더 심하게 증가합니다. k =k _r + k _nr , 여기서 k _r 복사 재결합 속도 및 k를 나타냅니다. _nr 비방사성 재조합율을 나타냅니다. k _nr 온도가 상승하면 증가하고, k를 지배합니다. 이는 항상 열과의 에너지 교환 과정과 관련이 있기 때문에 실온에서 [35]. 그래서 k 그림 4b의 고온 측 결과는 Si δ-도핑 및 AlGaN 삽입과 같은 변형 해제 공정이 k에 큰 영향을 미치는 전위 결함 또는 균열을 줄이는 동안 MQW에서 비방사성 재결합을 억제하는 데 긍정적인 영향을 미친다는 확실한 증거를 보여줍니다. _nr . 하지만 k _r 저온 조건에서는 무시할 수 없습니다. 따라서 k의 행동을 설명하려면 추가 정보와 추가 분석이 필요합니다. 저온 측에서.

<그림>

아 PL 수명 대 S1–S4의 온도. 감지된 파장은 그림 2의 SSPL 결과에 따라 각 피크 위치에서 유지됩니다. b k로 얻은 S1–S4에 대한 해당 재조합 비율 =1/τ

따라서 k 분할의 경우 _r 그리고 k _nr 각 k에서 값, 각 샘플에 대한 다양한 온도 조건에서 SSPL 스펙트럼을 측정했습니다. 그런 다음 이전 TRPL 테스트에서 감지된 파장에 해당하는 각 PL 피크의 강도를 I로 기록했습니다. (T ). 그 후, 상대 PL 효율은 η로 정의되었습니다. =나 (T )/나 ₀ , 여기서 나 ₀ 는 0K에서 PL 강도를 나타냅니다. S1-S4에 대해 얻은 PL 효율을 그림 5a에 정리했습니다. S2와 S4에 대한 PL 효율은 모두 약 17%로 S1보다 7배 더 큰 것을 알 수 있습니다. 복사 재결합만이 PL 강도에 기여하는 것으로 알려져 있습니다. 따라서 이 상대 PL 효율은 총 재결합 비율에서 복사 재결합 비율의 비율을 반영합니다.

$$ \eta ={k}_r/\left({k}_r+{k}_{nr}\right)={k}_r/k $$ (2)

아 S1–S4에 대한 상대 PL 효율 대 온도. 감지된 파장은 그림 2의 SSPL 결과에 따라 각 피크 위치에서 유지됩니다. b S1에 대한 총 재결합율, 복사성 재결합율 및 비방사성 재결합율 대 온도

따라서 k를 해결할 수 있습니다. _r =km 그리고 k _nr =k (1 − η ) η와 결합된 TRPL 결과 . k에 대한 각각의 계산 _r 그리고 k _nr 의 S2는 그림 5b에 예시로 나와 있습니다. 결과는 Si δ-도핑 수정이 있는 S2의 경우에도 50K의 매우 낮은 온도에 도달할 때까지 비방사성 재결합율이 복사성 재결합율보다 큰 것으로 나타났습니다. 이것이 k k에서 지배적이기 때문에 온도가 증가할 때 계속 증가합니다. _nr . 이는 또한 Si 구조의 MQW에 대한 추가 결정질 품질 개선에 대한 높은 요구를 나타냅니다. 복사 재결합율 k _r k 자유 전자-정공 쌍 재결합에서 비롯된 전형적인 PL 특성과 일치하지 않는 성장 온도와 함께 단조롭게 감소하는 것으로 나타났습니다. _r 온도가 없습니다. 그러나 엑시톤 위치 파악에서 PL 프로세스가 지배적이라면 합리적입니다. 여기자는 더 높은 온도 범위에서 비편재화되는 경향이 있습니다. 결과적으로 온도의 증가는 국부화율의 감소로 이어질 것이다[32]. ㅋ _nr 그리고 k _r S1–S4에 대한 대 온도는 각각 그림 6a, b에 요약되어 있습니다. 그림과 같이 k의 결과는 _nr 300K에서 S2 및 S4는 2.5×10⁻² 입니다. s⁻¹ 및 2.8 ×10⁻² s⁻¹ , 각각 S1보다 낮습니다(3.6×10⁻² s⁻¹ ) 및 S4(4.7 ×10⁻² s⁻¹ ). 이는 변형 해제 과정이 MQW에서 전위 및 균열의 형성을 억제하여 결과적으로 비방사성 재결합 중심의 밀도를 감소시킨다는 것을 추가로 확인합니다. 이 억제 효과는 온도가 내려가면 더 민감해집니다. 얻은 k _r 결과는 더 복잡합니다. 표시된 대로 k _r S1 및 S3의 경우 온도 상승 후 S2 및 S4의 경우보다 훨씬 더 심하게 감소합니다. 그 결과 k _r S2의 경우 300K에서(5.7×10⁻³ s⁻¹ ) 및 S4(5.8 ×10⁻³ s⁻¹ )는 S1(9×10⁻⁴ )보다 훨씬 높습니다. s⁻¹ ) 및 S3(7 ×10⁻⁴ s⁻¹ ). 이 현상을 변형 방출 과정으로 돌리는 것이 합리적입니다. 위의 논의에 따르면 이러한 MQW 샘플의 복사 과정은 주로 국부적 상태에서 엑시톤 재결합과 관련이 있습니다. 여기, k _r 엑시톤 현지화 속도 k에 의해 주로 결정됩니다. _위치 . k의 급격한 감소 _위치 온도가 증가함에 따라 시스템에서 국소 상태의 평균 깊이가 상대적으로 작아 고온에서 엑시톤이 쉽게 비편재화됨을 나타냅니다. 즉, S1 및 S3으로 변형 해제가 있는 샘플에서 국부 상태의 평균 깊이는 변형 해제가 없는 샘플보다 작습니다. 이전 연구[36]에 기초하여, InGaN/GaN MQW의 국부적 복사 재결합 센터는 우물 두께 변화 및 인듐 풍부 클러스터와 같은 InGaN 우물 층의 구조적 결함에 의해 종종 제공되며, 우물 두께 변화는 얕은 상태뿐만 아니라 인듐이 풍부한 클러스터는 훨씬 더 깊은 깊이의 상태를 제공합니다[33]. 여기서 k의 결과는 _r Si 기판과 Si 도핑된 GaN이 이끄는 MQW 인터페이스의 강한 인장 응력이 방사형 얕은 구조적 결함의 형성을 개선할 수 있으므로 S1 및 S3에 대한 국부 상태의 깊이가 더 작고 두께 변화가 여기자 국부화 프로세스에서 지배적임을 나타냅니다. . S2 및 S4의 경우 웰 두께 변동이 억제되어 InGaN 웰 내부의 깊은 상태에서 여기자 국부화 프로세스가 지배적이며 국부화 상태의 평균 깊이가 훨씬 더 크고 안정적 k를 나타냅니다. _r 대 온도. 결과적으로 샘플 S1과 S3은 더 높은 k _r 여기자 비편재화 효과가 약한 저온 측에서 S2 및 S4보다 훨씬 작지만 k _r 실온에서.

<그림>

아 S1–S4에 대한 비방사성 재결합 속도 대 온도. ㄴ S1–S4의 복사 재결합 속도 대 온도

결론

요약하면, 인장 응력 해제 처리가 있거나 없는 Si 구조의 다양한 InGaN/GaN MQW에 대해 온도 변화 SSPL 및 TRPL 스펙트럼이 연구되었습니다. Si δ-도핑 GaN 층 또는 AlGaN 삽입 층이 있는 샘플은 일반 샘플(2.5%) 또는 InGaN 삽입 층(1.6%)보다 낮은 재결합율과 높은 PL 효율(최대 17%)을 갖는 것으로 나타났습니다. 추가 분석은 더 작은 재결합 비율이 주로 더 작은 우성 비방사성 재결합 비율(2.5 ×10⁻² s⁻¹ δ-도핑 샘플의 경우, 3.6×10⁻² s⁻¹ AlGaN 삽입 샘플의 경우 3.6×10⁻² 과 비교 s⁻¹ 일반 샘플 및 4.7 ×10⁻² 의 경우 s⁻¹ InGaN 삽입 샘플의 경우), 전위 또는 균열 형성 억제에 기인합니다. 더 작은 비방사성 재결합율 외에도 더 나은 PL 성능은 실온(5.7 ×10⁻³ )에서 더 안정적이고 더 높은 복사성 재결합율에 의해 주도되었습니다. s⁻¹ δ-도핑 샘플의 경우, 5.8 ×10⁻³ s⁻¹ 9 ×10⁻⁴ 와 비교하여 AlGaN 삽입 샘플의 경우 s⁻¹ 일반 샘플 및 7 ×10⁻⁴ 의 경우 s⁻¹ InGaN 삽입 샘플의 경우). 또한 MQW 인터페이스에서 우물 두께 변화를 억제하여 InGaN 층 내부의 깊은 복사 국부화 센터가 복사 재결합 프로세스를 지배하게 했기 때문입니다. 위의 결과는 실리콘 기판에서 InGaN/GaN MQW LED 장치의 재결합 프로세스에 대한 명확한 그림을 보여 주었으며, 이는 향후 장치 제조를 안내할 수 있습니다.

약어

IQE:: 내부 양자 효율
LD:: 레이저 다이오드
LED:: 발광 다이오드
MQW:: 다중 양자 우물
PL:: 광발광
SSPL:: 정상 상태 광발광
TRPL:: 시간 분해 광발광

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