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결합되지 않은 LSPP를 기반으로 한 광학 하위 회절 한계 공간 해상도에서의 광역 및 편광 독립 구조 색상

초록

고해상도 이미징을 위한 디지털 이미지 센서의 픽셀 크기 감소는 컬러 필터를 일치시키는 데 큰 어려움을 안겨줍니다. 현재 수 마이크론의 픽셀 크기를 갖는 기존의 염료 컬러 필터는 이미징 해상도에 대한 근본적인 한계를 설정합니다. 여기에서 우리는 결합되지 않은 국소 표면 플라즈몬 폴라리톤(LSPP)을 기반으로 한 하위 회절 한계 공간 해상도에서 원형 나노홀-나노디스크 하이브리드 나노구조 어레이가 있는 일종의 구조적 컬러 필터를 제시했습니다. 결합되지 않은 LSPP가 적용되기 때문에 단일 요소로 작동하더라도 픽셀이 개별 색상을 생성할 수 있습니다. 최소 색상 필터링을 위한 픽셀 크기는 180 × 180 nm 2 만큼 작습니다. , ~ 141,000dpi(인치당 도트 수)의 해상도에서 인쇄 픽셀로 변환합니다. 또한, 실험 및 수치 조사를 통해 생성된 구조 색상은 넓은 색 영역, 큰 시야각 및 편광 독립성을 나타냅니다. 이러한 결과는 제안된 구조적 색상이 나노 스케일 광학 필터, 보안 목적을 위한 마이크로 스케일 이미지 및 고밀도 광학 데이터 저장에서 다양한 응용 분야에 엄청난 잠재력을 가질 수 있음을 나타냅니다.

소개

사진, 영상, 머신비전 등에 널리 사용되어 온 디지털 이미지 센서는 소형화, 고해상도화 방향으로 나아가고 있다. 공간 해상도를 향상시키기 위해 컬러 필터와 같은 기존 광학 요소에 대한 큰 도전을 가져옵니다[1]. 2015년에 수직 나노로드 어레이에 의한 이미징 단위 크기가 50 nm인 초고해상도 디지털 이미지 센서[2]가 시연된 반면, 주로 유기 염료 폴리머 또는 화학 안료로 제조되는 기존 컬러 필터의 단위 크기는 수 마이크로미터 정도였습니다. 따라서 하나의 컬러 필터 유닛이 여러 이미징 유닛을 덮고 이미징 해상도의 손실을 초래하므로 미래의 고해상도 이미징에 대한 수요를 충족시킬 수 없습니다[3].

최근 구조적 색상을 기반으로 한 색상 필터링은 공간적으로 빛을 제어하는 ​​대안을 제공합니다[4,5,6]. 구조적 색상은 주로 물질보다는 빛과 다양한 나노구조 간의 상호작용을 기반으로 하므로 오늘날 이미지 센서에서 구현되는 픽셀보다 훨씬 작은 픽셀 크기를 생성할 수 있습니다[7,8,9,10,11]. Abbe의 고전적인 회절 한계는 밀접하게 이격된 두 물체 사이의 분해 가능한 최소 거리는 가시광선에서 이미징하는 데 사용되는 파장의 기껏해야 절반이라고 말합니다[12]. 1998년 EOT(Extraordinary optical transmission) 현상이 발견된 이후[13] 플라즈몬 효과는 구조적 컬러 필터(SCF) 설계에 널리 사용되어 컬러 필터가 sub-diffraction 한계에 도달하는 공간 해상도를 실현할 수 있는 가능성을 제공했습니다. [14,15,16,17]. 현재, 주기적인 서브파장 나노홀 어레이[19,20,21], 플라즈몬 나노디스크[22,23,24], 하이브리드 나노홀-나노디스크 구조[22,23,24]와 같은 다양한 플라즈몬 나노구조[18]와 함께 많은 종류의 SCF가 보고되었습니다. 25,26,27,28] 및 하위 파장 금속 격자 [29,30,31,32]. 이미지 센서에 SCF를 적용하려면 작은 픽셀 크기, 넓은 색 영역, 큰 시야각, 편광 독립성이 해결해야 할 주요 문제입니다. Burgos et al. 주기적인 금속 하위 파장 홀 어레이를 기반으로 한 일종의 플라즈몬 SCF를 전시했습니다. 색상은 결합 효과로 인해 플라즈몬 빌딩 블록의 주기성에 의해 설정되어 마이크로미터 크기의 픽셀이 생성되었습니다[33]. 높은 굴절률과 낮은 손실을 가진 모든 유전체 메타표면에서 생성된 구조적 색상은 높은 채도와 높은 효율성을 제공합니다[34, 35]. Sun et al. TiO2에서 전기 및 자기 공명에 의해 생성된 일종의 전유전체 구조 색상을 나타냅니다. 메타 서피스. 그러나 메타표면이 약 1.6 μm로 축소되었을 때만 뚜렷한 색상이 관찰될 수 있었습니다[36]. Horieet al. 후면 조명 CMOS 이미지 센서 기술에 사용되는 기존의 염료 기반 컬러 필터를 대체할 수 있는 주기적인 하위 파장 실리콘 나노홀 기반 투과형 컬러 필터의 일종을 보고했습니다. 그럼에도 불구하고 픽셀 크기는 거의 1μm까지 축소될 수 있었고 a ± 20° 각도 범위[37]. Yang et al. 최소 500 nm의 픽셀 크기를 얻을 수 있는 비대칭 Fabry-Perot 공동을 기반으로 하는 일종의 반사 컬러 필터를 도입했습니다[38]. Zeng et al. 단일 광학적으로 얇은 Ag 필름에 패턴화된 1차원(1D) 나노 격자를 기반으로 하는 일종의 플라즈몬 감산형 컬러 필터를 시연하여 표면 플라즈몬 편광자(SPP)의 단거리 상호 작용으로 인해 광학 회절 한계에 가까운 매우 작은 픽셀 크기를 생성합니다. ). 그러나 입사 편광에 민감하였다[39]. Kumar et al. 구멍이 있는 후면 반사판 위에 올려진 Ag/Au 나노 디스크에 색상 정보를 인코딩하여 풀 컬러 인쇄를 위한 접근 방식을 제시했습니다. 이렇게 생성된 색상은 250 × 250 nm 2 의 개별 픽셀로도 보존되었습니다. , 회절 제한 해상도에 가까운 ~ 100,000dpi의 해상도에서 컬러 인쇄가 가능합니다[40]. 작은(수십 나노미터) 절연 반도체 나노구조를 사용하여 산란 색상을 생성할 수 있습니다. 그러나 명시야 반사 현미경으로 볼 수 있을 만큼 충분히 강하게 산란되지는 않습니다[41].

여기에서 우리는 180 × 180 nm의 개별 색상 픽셀 크기를 얻는 LSPP(uncoupled localized surface plasmon polaritons)를 기반으로 하는 원형 나노홀-나노디스크 하이브리드 나노구조 어레이를 갖는 일종의 구조적 색상을 제안합니다. , ~ 141,000dpi의 공간 해상도에 해당합니다. 또한, 이렇게 생성된 구조적 색상은 넓은 시야각과 강한 편광 둔감성을 갖는 넓은 색 영역을 나타냅니다. 시안색, 마젠타색 및 노란색(CMY)의 기본 구성 요소 색상을 포함하여 하이브리드 나노구조의 기하학적 매개변수를 변경하여 예시적인 색상 팔레트를 얻습니다. 시뮬레이션 결과는 실현된 색상이 최대 ± 40°의 큰 각도 불변 특성을 나타냄을 보여줍니다. 더욱이, 나노구조의 원형은 입증된 구조적 색상이 강한 편광 독립성을 나타내도록 한다. 또한 라이트 필드 변조에 영향을 미치는 비결합 LSPP로 인해 단일 요소로 작동하더라도 개별 색상 픽셀을 생성할 수 있어 하위 회절 한계 해상도를 달성할 수 있습니다. 개념 증명 시연으로 제안된 나노구조에 의해 다채로운 글자가 포함된 이미지가 인쇄됩니다.

방법

제안된 플라즈몬 구조 색상은 그림 1a와 같이 실리콘 기판에 반사된 정사각형-격자 원형 나노디스크-나노홀 하이브리드 나노구조 어레이입니다. 접착층으로 1 nm Cr을 사용하여 25nm Ag를 120nm 폴리메틸 메타크릴레이트(PMMA) 기둥에 직접 증발시켰다. 여기에서 실리콘은 전도성이 높아 EBL(전자빔 리소그래피) 제조에 편리한 기판으로 선택되었습니다. Ag는 낮은 흡광 계수로 인해 금속층으로 특별히 선택되었습니다. 또한 얇은(~ 2–3 nm) 산화물 층(Ag2 O) 스펙트럼에 약간의 이동이 발생하지만 구조적 색상 성능에 약간의 영향을 미칩니다[17].

<그림>

실리콘 기판의 원형 나노디스크-나노홀 하이브리드 나노구조 어레이의 그림. 설계된 나노구조의 제조 공정의 개략도. P로 제작된 나노구조 어레이의 SEM 이미지 =200 nm 및 D =130 nm. 삽입은 확대된 보기를 제공합니다. 눈금 막대는 1 μm(왼쪽) 및 200 nm(오른쪽)입니다.

그림 1b는 제안된 나노구조의 제조 공정의 개략도를 보여줍니다. 먼저, 120 nm 두께의 전자빔 레지스트 PMMA를 실리콘 기판에 스핀 코팅했습니다(그림 1b-i). 그런 다음 100 kV의 가속 전압과 100pA의 빔 전류로 NanoBeam Limited nB5 시스템에 의해 PMMA 나노 기둥 템플릿을 노출했습니다. 현상 공정은 샘플을 25℃의 메틸 이소부틸 케톤(MIBK) 용액에 2분 동안 담그고 이소프로필 알코올(IPA)로 2분 동안 헹구어 수행했습니다. 마지막으로, 샘플은 N2의 일정한 흐름 하에서 불어 건조되었습니다. (그림 1b-ii). 그런 다음, 전자빔 증발기 시스템을 사용하여 Cr(1 nm)의 접착층과 Ag 필름(25 nm)을 증착했습니다(그림 1b-iii). 그림 1c는 궁극적으로 달성된 원형 나노디스크-나노홀 하이브리드 구조 어레이의 SEM 이미지를 보여줍니다.

결과 및 토론

광색 영역

그림 2a는 직경 D를 변경하여 얻은 실험적으로 반사된 색상 팔레트를 표시합니다. 마침표 P 나노구조 어레이의 그림 2b와 같이 이러한 색상의 해당 위치가 CIE 1931 색상 공간에 표시되어 있으며, 이는 시안에서 마젠타, 노란색에 이르는 주요 CMY 색상을 달성할 수 있는 능력을 확인시켜줍니다. 그런 다음 400~800 nm 범위의 조명 파장을 가진 현미경 시스템(Olympus-BX53)에 설치된 NOVA-EX 분광계를 사용하여 반사율을 특성화합니다. 반사 신호는 대물 렌즈(MPlanFL N, NA =0.9, 100×)에 의해 수집됩니다. 그림 2c는 샘플의 실험적 반사 스펙트럼을 나타내며, 계곡은 D로 적색편이합니다. 70에서 110 nm까지 다양합니다. 또한, 동일한 구조에 대해 그림 2d에 표시된 유한 차분 시간 영역(FDTD) 방법으로 얻은 시뮬레이션된 반사 스펙트럼은 해당 실험 결과와 정성적으로 일치합니다. 여기서 계곡은 D . 그러나 나노 가공에 따른 모양과 크기 편차로 인해 여전히 약간의 차이가 존재하며, 실험에서 사용한 굴절률과 두께는 시뮬레이션에서 사용된 것과 약간 다를 수 있습니다. 그림 2e, f에 표시된 실험 반사 스펙트럼의 등고선 맵은 기간 P의 영향을 보여줍니다. 스펙트럼 변조에서 직경 D는 상당히 작습니다. 다른 일반 문헌[19, 20, 21, 33, 36, 37]에서 보고된 주기가 주 요인인 상황과 다른 점은 스펙트럼 제어에서 지배적인 역할을 한다. 그리고 이 속성은 단 하나의 나노구조로 색상을 정의하는 것을 가능하게 합니다.

<그림>

기간 P의 함수로 반사 감산 색상의 기록된 색상 팔레트 (10 nm 단위로 150에서 240 nm까지 다양함) 및 직경 D (70에서 140 nm까지 10 nm씩 증가). 각 팔레트 사각형의 크기는 8 × 8 μm 2 입니다. , 전체 어레이는 편광되지 않은 백색광에 의해 조명을 받고 있습니다. CIE1931 색도 다이어그램은 a에서 추출한 색상에 해당하는 검은색 점이 겹쳐집니다. . 실험적(c ) 및 시뮬레이션(d ) 다른 기하학적 매개변수를 갖는 나노구조 어레이의 반사 스펙트럼. 예를 들어, "70–240"은 D를 의미합니다. =70 nm, P =240 nm. 입사 파장 및 기간의 함수로 실험 반사 스펙트럼의 등고선 맵. 마침표 P D를 유지하면서 180에서 240 nm로 변경 =상수로 100 nm. 230 nm의 일정한 주기에서 70에서 140 nm로 변하는 다양한 직경을 갖는 나노구조 어레이에 대한 실험적으로 반사 등고선 맵. 흰색 별표는 계곡의 위치를 ​​나타냅니다(λ ), 흰색 점선은 해당 골이 있는 맞춤 직선을 나타냅니다.

물리적 메커니즘

주기적 나노구조체의 광학적 특성은 나노구조체 사이의 거리, 특히 거리가 비교적 작은 경우에 크게 좌우되는 것으로 알려져 있다. 이는 나노구조 사이의 쌍극자 이상의 다극성 플라즈몬의 혼성화와 관련된 결합 효과가 집합적 플라즈몬 에너지의 변동을 일으키기 때문이다[26, 42, 43]. 그러나 결합 효과는 픽셀 크기를 제한하고 때로는 무시할 수 없는 공진 피크 이동 또는 피크 분할을 일으켜 예기치 않은 색상 생성을 초래합니다[17]. 단거리 표면 플라즈몬 폴라리톤(SRSPP)의 짧은 전파 거리와 LSPP의 작은 붕괴 길이로 인해 분리가 증가함에 따라 결합 효과가 약해지고 인접 나노구조 사이의 상호 작용은 무시할 수 있습니다[23]. 따라서 결합 효과를 피하고 하위 회절 한계 해상도에 도달하는 일종의 구조적 색상을 얻기 위해서는 나노 입자 사이의 공간이 충분히 커야하고 단위 셀의 크기가 회절 한계 크기보다 작아야합니다. .

색상 필터링 효과의 기본 물리적 메커니즘을 분석하기 위해 FDTD 방법을 사용하여 입자 간 거리가 크고 작은 나노구조 어레이를 분석했습니다. 그림 3은 시뮬레이션된 전기장(|E| 2 ) 분포는 반사 계곡과 600 nm의 긴 입사 파장에서 각각 결과를 나타냅니다. 입자간 거리가 큰 구조의 경우 짧은 입사 파장(그림 3a) 또는 긴 입사 파장(그림 3b)에 관계없이 강한 전계 강도 분포는 모두 나노 디스크와 나노 홀의 가장자리에 국한되어 있습니다. 커플링 LSPP가 거의 없음을 보여줍니다. 이에 비해, 입자간 거리가 작은 구조의 경우, Fig. 3c와 같이 Ag/Air 계면에 국한된 전계 강도는 짧은 입사 파장에서 SRSPP 커플링 효과가 존재함을 보여준다. 그리고 그림 3d에서 나노디스크 사이의 간격에 제한된 전계 강도는 긴 입사 파장에서 강한 LSPP 결합 효과가 있음을 보여줍니다. 따라서 거리가 가까울 경우 LSPP와 SRSPP의 결합 효과가 모두 라이트 필드 변조를 담당하고 거리가 먼 구조의 경우 결합 효과가 거의 없습니다.

<그림>

전기장의 분포(|E| 2 ) XZ a가 있는 구조의 평면 , b =80 nm, P =180 nm 및 c , d =160 nm, P =180 nm. , 반사 계곡에서 조명. , d 둘 다 600 nm의 긴 입사 파장에서 조명됩니다. 흰색 점선은 Ag 층의 경계입니다.

우리의 설계에서 입자 간 거리는 결합 효과를 피하기에 충분히 크므로 그림 2a에서 관찰된 색상은 주로 결합되지 않은 LSPP 모드에 의해 변조됩니다. LSPP 모드의 속성은 나노입자의 모양과 크기와 관련이 있습니다[44,45,46]. 따라서 설계된 구조의 공진 파장은 주로 나노 구조의 직경에 의해 제어됩니다(그림 2f 참조). 그리고 커플링 해제 효과로 인해 반사 밸리는 기간이 증가함에 따라 거의 변하지 않고 유지되며, 이는 그림 2e에 표시된 실험 결과에 해당합니다.

편광 독립성 및 넓은 시야각

이미지 감지 애플리케이션의 컬러 필터에는 편광 독립성과 큰 시야각이 모두 필요합니다. 나노구조의 원형 모양이 x를 따라 대칭임을 고려하면 그리고 y 방향에 따라 제안된 구조적 색상이 편광 독립적이라는 결론을 내릴 수 있습니다. 시야각 효과를 조사하기 위해 다양한 입사광 각도에서 반사 스펙트럼을 FDTD 방법으로 분석했습니다. 시뮬레이션 모델은 그림 1a에 표시된 개략도를 기반으로 구축되었습니다. 그리고 BFAST(Broadband Fixed Angle Source Technique)가 사용됩니다. 시뮬레이션을 위한 재료의 복잡한 굴절률은 소프트웨어의 재료 라이브러리에 있는 Palik의 데이터를 기반으로 합니다. p에 대한 시뮬레이션 결과 -극화 및 s -그림 4a, b에 표시된 편광은 반사 스펙트럼이 최대 ± 40°의 입사각에서 거의 변하지 않음을 보여주므로 큰 시야각을 나타냅니다.

<그림>

P가 있는 구조에 대해 시뮬레이션된 각도 분해 반사 스펙트럼의 등고선 맵 =180 nm, D =a에서 80 nm -극화 및 b s -편광 조명

초고해상도

결합되지 않은 LSPP로 인해 우리의 디자인은 광학 하위 회절 한계에서 픽셀 크기를 가진 일종의 높은 공간 해상도 구조 색상을 제공합니다. 초고해상도 달성을 검증하기 위해 분해능 테스트 구조 세트가 제작된다. P 크기의 5 × 5, 5 × 4, … , 2 × 1, 1 × 1 어레이의 나노 구조로 구성된 체크 무늬 패턴 =180 nm 및 D =80 nm가 도 5a에 도시된다(명시야 현미경 광학 이미지(좌) 및 SEM 이미지(우)). 예상대로 그림 5a-i에서 단 하나의 나노구조를 가진 어레이는 주기성이 없는 단일 픽셀임에도 불구하고 여전히 마젠타 색상을 생성할 수 있습니다. 180 × 180 nm 2 단위 셀 면적의 개별 마젠타 픽셀 이 구조가 180nm 피치 그리드에서 색상 픽셀을 형성하고 ~141,000dpi의 초고해상도에 도달할 수 있음을 보여줍니다.

<그림>

컬러 인쇄 해상도 테스트 패턴입니다. 6 μm × 9 μm 크기의 "자연"과 "과학"의 하위 파장 컬러 인쇄. 눈금 막대는 a입니다. -i 1 μm, a -ii 500 nm, b -i 200 nm, b -ii 1 μm 및 b -iii 500 nm

하위 파장 인쇄 응용 프로그램을 위해 설계된 컬러 픽셀은 하위 회절 한계 픽셀 해상도로 미세한 다채로운 글자를 보여줌으로써 시연됩니다. 그림 5b-ii와 같이 해당 구조 색상으로 "Nature, Science"라는 글자를 인쇄했습니다. 그림 5b-i, b-iii는 그림 5b-ii에 설명된 영역의 SEM 이미지를 보여줍니다. 그림 5b-ii에서 문자 "i"의 상단 점이 명확하게 보일 수 있으며 단일 나노 구조조차도 색상 요소로 작용할 수 있음을 다시 한 번 증명합니다. 이 기능은 단일 나노구조 수준에서 인쇄 해상도를 제공하여 고밀도 광학 데이터 저장 및 보안 목적을 위한 마이크로스케일 이미지 애플리케이션에 매우 높은 공간 해상도를 제공할 수 있습니다.

결론

결론적으로, 원형 나노홀-나노디스크 하이브리드 구조 어레이에 의해 생성된 광학 하위 회절 한계 공간 해상도에서의 구조적 색상이 도입되었으며, 이는 넓은 색 영역, 큰 시야각 및 강한 편광 독립성을 나타냅니다. 비결합 LSPP가 적용되어 색상 픽셀 크기가 180 × 180 nm 2 에 도달할 수 있습니다. , 최대 141,000dpi의 고해상도를 나타냅니다. 그리고 단순히 나노구조의 기하학적 매개변수를 변경함으로써 시연된 구조적 색상이 전체 CMY 색상 시스템에 걸쳐 있을 수 있습니다. 또한 시뮬레이션 결과는 구조 색상이 최대 ± 40°의 높은 각도 허용 오차를 나타냄을 보여줍니다. 또한, 이 구조는 sub-diffraction-limit 픽셀에서 개별 색상 생성의 이점이 있습니다. 개념 증명 시연으로 이 구조로 다채로운 문자 이미지를 획득했습니다. 이렇게 생성된 제안된 플라즈몬 구조 색상은 초고해상도 이미징에 대한 요구를 충족시키기 위해 나노 스케일 컬러 필터에 응용 가능성이 있으며 보안 목적 및 고밀도 광학 데이터 저장에 사용할 수 있습니다.

데이터 및 자료의 가용성

이 기사의 결론을 뒷받침하는 데이터 세트가 기사에 포함되어 있습니다.

약어

BFAST:

광대역 고정 각도 소스 기술

CMY:

시안, 마젠타, 옐로우

dpi:

인치당 도트 수

EBL:

전자빔 리소그래피

EOT:

탁월한 광 전송

FDTD:

유한 차분 시간 영역

IPA:

이소프로필 알코올

LSPP:

국부적인 표면 플라즈몬 극성

MIBK:

메틸이소부틸케톤

PMMA:

폴리메틸메타크릴레이트

SCF:

구조적 컬러 필터

SPP:

표면 플라즈몬 극성

SRSPP:

단거리 표면 플라즈몬 폴라리톤


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