실리콘 회절 격자 위 그래핀으로 중적외선에서 초고효율 플라즈모닉 3차 고조파 발생
초록
그래핀의 큰 3차 비선형 감수성과 그래핀 플라즈몬(GP)의 현저히 향상된 전장 강도 덕분에 그래핀은 플라즈모닉 3차 고조파 발생(THG) 변환 효율 향상에 큰 잠재력을 보입니다. 그러나 기본 주파수(FF) GP를 여기하고 생성된 3차 고조파 주파수(THF) GP를 동시에 유도할 효과적 구성이 부족했습니다. 여기서는 그래핀 시트 아래 회절 실리콘 격자를 제안해 THF GP를 생성하고 전송합니다. FF GP는 유도 모드 공진으로 수직 입사 평파로 효율적으로 여기되며, FF GP의 거대한 전장 강도에서 기인해 큰 변환 효율로 THF GP로 변환됩니다. 수치적으로 28.62 µm에서 0.19 MW/cm²의 낮은 입사 전력 밀도로 3.68×10⁻⁷의 큰 THG 변환 효율 실현 입증. 또한 생성된 THF GP는 격자 섹션 양쪽에 연결된 저손실 GP 도파로로 효율적으로 유도될 수 있습니다. 우리 결과는 중-원적외선 실리콘 포토닉스를 위한 그래핀 기반 광원 제작을 촉진할 수 있습니다.
서론
고조파 발생은 N개 동일 주파수 ω 광자가 비선형 물질과 상호작용해 Nω 주파수 새 광자 생성하는 비선형 광학 과정. 파장 단축으로 코히어런트 광원 확장 수단으로 3차 고조파 발생(THG)이 막대한 연구 관심. 관례적으로 고효율 고조파 발생은 이국적 결정에서 실현되나 고밀도 포토닉 집적 저해. 실리콘은 고집적 포토닉 회로에서 광신호 전달 위한 성숙한 물질 선택. 자극 라만 산란, THG 등 비선형 광학 효과가 실리콘 포토닉스 기능 확장 잠재력. 그러나 실리콘의 간접 밴드갭으로 효율적 발광은 난제. THG 등 비선형 광학 상호작용 이용이 실리콘 포토닉스용 코히어런트 광원 제공에 유망. 일반적으로 광도파로에서 THG 변환 효율(CE)은 기본 모드와 3차 고조파 모드 간 위상 정합으로 향상 가능. 이 방식은 통상 복잡한 구성 필요해 실제 구현 난이도 높음. 비선형 물질 내 광강도 증대로 THG CE 강력 향상시키는 효과적 강건한 방법으로 위상정합 조건 완화 가능. 이는 초고품질 인자 느린 빛 실리콘 포토닉 결정, 소형 모달 부피 실리카 마이크로로드, 표면 플라즈몬 등으로 최근 실현. 실리콘 포토닉 결정이 군속도 c/40 감소로 THG CE ~10⁻⁷ 수준 향상. 최근 표면 플라즈몬이 강한 전장 증폭으로 THG CE 10⁻⁵ 차수 달성 입증.
최근 실리콘 포토닉스 작동 파장이 화학/생물 센싱 등 잠재 응용으로 중-원적외선(IR) 영역 확장. 중-원적외선 플라즈모닉스 매력적인 이유는 플라즈모닉 도파로 전파 손실이 장파장에서 급격히 감소하고 모드 단면이 서브파장이라 THG 변환 등 빛-물질 상호작용 크게 증폭. 최근 연구에서 그래핀이 큰 3차 비선형 광학 감수성으로 비선형 효과 강화해 사파 혼합, THG, 전광 스위칭, 광학 바이스테빌리티 등 다양한 응용 선도. 특히 그래핀의 큰 3차 비선형 감수성으로 광학 바이스테빌리티 임계값 크게 감소. 더 흥미롭게는 금속 플라즈몬 모드와 달리 그래핀 플라즈몬(GP)은 훨씬 큰 파동벡터와 높은 빛 한정성으로 THG CE 추가 향상 잠재력 시사. 그러나 GP와 복사파 간 운동량 불일치로 직접 결합 방해돼 실제 구현 난제. 연구자들은 유도 모드 공진 격자로 결합 문제 해결. Ref.[18] 제안은 FF GP 직접 여기해 테라헤르츠 영역 THF 자유공간파 CE 향상 목적.
본 논문에서도 격자 유도 모드 공진으로 FF GP 효율적 여기. Ref.[18]과 달리 GP로 중-원적외선 실리콘 칩 위 THF GP 생성. FF GP 거대 전장 강도와 그래핀 큰 3차 비선형 감수성 결합으로 중-원적외선 영역 그래핀 시트 위 THF GP CE 현저히 향상. 준위상정합 조건으로 그래핀 표면 THF GP CE 개선 연구 존재(Ref.[13]). 그러나 높은 CE 달성 가능하나 복사파와 GP 직접 결합 부재. 반면 제안 방식은 공간 FF 파와 직접 결합 가능할 뿐 아니라 THF GP 고효율 생성으로 실리콘 포토닉 플랫폼 통합 적합. 또한 입증된 플라즈모닉 주파수 변환기는 소형, 고CE, 소입사 전력 필요 장점.
방법
그래핀 표면 전도도는 화학적 포텐셜(페르미 에너지) μc 가정 하 Kubo 공식으로 추정. 적외선 및 테라헤르츠 주파수에서 |μc| ≫ kBT(kB 볼츠만 상수, T 온도)일 때 그래핀 표면 전도도 근사:
σg = i(e²kBT)/(πℏ²(ω+iτ⁻¹))[μc/(kBT)+2ln(exp(-μc/(kBT))+1)] + i(e²/(4πℏ))ln[(2|μc|-ℏ(ω+iτ⁻¹))/(2|μc|+ℏ(ω+iτ⁻¹))] (1)
e 전자전하, ℏ 디랙 상수, ω 각주파수, τ 운동량 완화 시간(손실 메커니즘). 본 연구 T=300 K 가정. 개별 그래핀 시트 비상호작용 단일층으로 모델링, 소층 그래핀 광전도도 nσg[24], n 그래핀 층수(n<6). 그래핀을 이방성 물질로 모델링, 유효 면내 유전율:
εx=εz=1+inσgη0/(k0dg) (2)
η0(=377 Ω) 공기 임피던스, k0 공기 중 파동벡터, dg n층 그래핀 총 두께. 면외 유전율 εy는 페르미 준위 무관하게 2.5로 고정[27,28].
결과 및 고찰
실리콘 격자로 FF GP 여기
먼저 그림 1과 같이 유전체 격자 위 그래핀 시트(GSSDG)에서 FF GP 여기와 THF GP 생성 고려. 그래핀 면적이 격자 섹션보다 수백 배 클 수 있는 실용 상황 고려해 그래핀 시트가 격자 위에서 평평하고 격자에 순응하지 않음 가정. 그래핀 시트가 격자 위에서 평평하다고 가정한 GP 지지 연구 존재[12,13]. 특히 그래핀 시트 평평 가정 모델링에서 실험 결과와 시뮬레이션 결과 잘 일치[12]. GSSDG는 x방향 무한, z방향 주기적. 그래핀 시트 아래 실리콘 격자층 두께 2 µm 가정. 이 경우 격자층 아래 실리콘 기판이 공기-그래핀-격자 모델에서 GP 전장 분포 영향 없으므로 모델링상 무한 두께 간주. 이 구성 지지 GP 분산 관계:
εr1/√(β²-εr1k0²) + εr2/√(β²-εr2k0²) = -inσg/(ωε0) (3)
β GP z축 전파상수, ε0 공기 유전율, εr1(=1), εr2 그래핀 층 위아래 유전체 매질 유전상수. 격자 주기 공기 중 빛 파장보다 훨씬 작아 실리콘 격자 등가 유전율로 유효 매질 근사[30]:
εr2 = fεsilicon + (1-f)ε0 (4)
εsilicon(=11.9) 적외선/테라헤르츠 주파수 실리콘 유전율[31], f(=w/p) 실리콘 충진비(본 연구 f=0.5 고정).
그림 2는 τ, μc, dg 다른 값에서 GSSDG 위 GP 분산 관계. 전체 작업에서 2차원 유한차분 시간영역(FDTD) 상용 소프트웨어 Lumerical FDTD Solutions로 수치 모델링. y방향 완전정합층 경계, z방향 주기적 경계, 전체 구조 x방향 무한 가정. y방향 0.1 nm, z방향 10 nm 메쉬로 그래핀 기술, 그래핀 외 영역 y방향 최대 20 nm 비균일 메쉬, z방향 10 nm 균일 메쉬 사용. 그림 2a,d,g에서 고려 파장 범위 내 GP 파동벡터 공기 중 것 수십 배 커 GP 광학장이 그래핀 표면에 강하게 한정됨 확인. 그러나 GP와 복사파 간 위상 불일치로 직접 결합 방해. 그림 1 실리콘 회절 격자가 추가 운동량 제공해 파동벡터 차이 극복, FF GP를 수직 입사 평파로 효율적 여기 가능. 격자 주기 p는 위상정합 방정식 만족해야:
Re(βFF) = j2π/p + k0sinθ (5)
βFF FF GP z축 전파상수, j 회절차수, θ 입사각. 기본 회절차수 j=1, 수직 입사 θ=0 조건에서 FF GP 유효파장 λFF 여기는 다음 식 만족:
λFF = Re(neff)p (6)
그림 2는 τ, μc, dg 다른 값에서 유효 굴절률 실수부[Re(neff)], 허수부[Im(neff)], 흡수율 파장 의존성. 격자 주기 4 µm 고정. 수직 입사 x편광 FF 평파 조명 하에서 그래핀 매개변수가 여기 FF GP에 미치는 영향 설명. Re(neff)와 Im(neff) 모두 고려 파장 범위 내 파장 증가에 따라 감소(그림 2a,b,d,e,g,h). 즉 짧은 파장 빛에서 GP가 그래핀 시트 주변 더 강하게 한정돼 더 큰 전파상수와 높은 전파 손실. 흡수율은 파장에 고도로 민감, 입사 파장이 공진 파장 접근할 때 급격히 증가(그림 2c,f,i). 캐리어 산란 시간 τ가 그래핀 캐리어 이동도 μ 결정(τ = μμc/eνF², νF=9.5×10⁴ m/s 페르미 속도). 고품질 현수 그래핀에서 μ>10 m²V⁻¹s⁻¹ 실험적 달성[32]로 τ>1.5 ps, 본 연구 τ≤0.5 ps 설정은 그래핀 실용적 수송 손실 보수적 반영. τ(이동도 μ 연관)는 Re(neff)와 FF GP 여기 파장엔 완만 영향, Im(neff)와 흡수엔 큰 영향(그림 2a-c). 증가된 μc는 Re(neff)와 Im(neff) 동시 감소, FF GP 공진 파장 감소(그림 2d-f). Re(neff), Im(neff), FF GP 공진 파장 그래핀 두께 증가(층수 증가)에 따라 감소(그림 2g-i).
이후 τ=0.5 ps, μc=0.65 eV, dg=1 nm 예시. GSSDG 위 GP 분산 관계 그림 3a, 계산 분산 곡선 Lumerical FDTD Solutions 시뮬레이션 결과와 잘 일치. 그림 3b 격자 유무에 따른 그래핀 시트 광학 응답. 격자 관여 시(p=4 µm) λ=28.62 µm에서 흡수 효율(20% 이상) 현저히 향상. 격자 없으면 전체 스펙트럴 범위 흡수 효율 2% 미만 저수준 유지. 전자 흡수 향상은 λ=28.62 µm에서 GP 여기 기인. λ=28.62 µm |E| 분포(그림 3c)에서 여기 GP가 기본 유도파 공진 모드(j=1) 확인. 그림 3d 기본 모드 공진 파장 격자 주기 의존성 수치 시뮬레이션 결과가 식(6) 이론 예측과 잘 일치.
주목할 점은 FF GP 군속도 현저 감소(공기 중 빛속도 수십 분의 1)로 그래핀 표면 플라즈모닉 장 크게 증강. 플라즈모닉 장이 입사 평파 대비 5배 전기장 증강 겪어 그래핀 큰 3차 광비선형성과 결합 시 THF GP 생성 CE 현저 향상 기대. 그래핀 비선형 반응은 비선형 전도도 계수로 기술[17]:
σ3(ω) = i(3e²(evF²)²)/(32πℏ²μcω³) (7)
페르미 속도 νF=9.5×10⁴ m/s.
THF GP 생성
그래핀 시트가 격자 유무 하에서 유지될 때 THF GP 전기장 강도 비교. FDTD 시뮬레이션 경계조건 그림 2,3과 동일. 정규화 전기장 강도(NEFI) 파장 함수 그림 4a, 그래핀 시트 0.11 MW/cm² 전력밀도, 중심파장 28.62 µm CW광 정상 입사 조명. NEFI는 격자 구조 하 28.62 µm(FF) 값으로 전기장 강도 정규화해 얻음. 격자 구조(GSSDG) NEFI 스펙트럼에서 THF 피크 뚜렷, 격자 없는 NEFI 스펙트럼과 대조. CE를 ∫₀ᵖ PyTHF dz / (PFFp)로 정의, PyTHF THF에서 포인팅 벡터 y성분, PFF 입사광 전력밀도. GSSDG CE 최대 5.71×10⁻⁷ 도달. FF GP 여기가 THF GP CE 향상 기여 추론 용이. THF에서 실수부 Ey 장 분포(그림 4b) 그래핀 표면 THF GP 생성 검증.
중적외선 실리콘 포토닉스 광원으로서 GSSDG
GSSDG 플라즈모닉 파장 변환기 직접 실리콘 집적 포토닉 회로 광원 제공 고려. 그림 5a 예시처럼 두 그래핀-실리콘 플라즈모닉 도파로(GSPW) GSSDG 양쪽에 부착. GSPW는 FF와 THF GP 넓은 스펙트럴 대역 커버 가능 선택. GSSDG 내 FF, THF GP 모드 장 분포(그래핀 표면 비대칭)가 GSPW 지지 GP 모드와 강한 유사성 보여, 격자 섹션 정상 입사 FF 파 조명 시 격자 위 생성된 FF, THF GP가 양쪽 GSPW로 효율적 결합 가능 추론. FDTD 시뮬레이션 예측 검증. y,z 방향 완전정합층 경계 사용. 정상 입사 FF 광파 격자 섹션 조사 시뮬레이션, FF, THF GP 전기장 분포 표시(그림 5b,c). 전체장/산란장 광원 사용해 격자 섹션만 입사광 조명 보장[33]. 완전정합 흡수 경계로 계산 영역 경계 도달 광파 완전 흡수. 그림 5b 격자 위 그래핀 표면 FF GP 여기 후 양쪽 GSPW 따라 전파. 그림 5c 격자 섹션과 GSPW 내 THF GP 출현 추가 확인. CE 정의:
CE = ∫PzTHFdz / (PFFNpp) (8)
PzTHF THF에서 포인팅 벡터 z성분, ∫PzTHFdz GSPW 내 THF GP 출력 전력밀도, PFF 입사 FF 광파 전력밀도, Np 격자 주기 수. 그림 5d 격자 경계에서 THG CE 최대 3.68×10⁻⁷(-64.3 dB) 도달 후 그래핀 옴 흡수 손실로 전파 방향 따라 지수 감쇠.
THG CE 영향 인자 논의, THG 파장 변환기 소자 성능 평가 핵심. THG 과정서 상대적으로 작은 펌프 전력으로 최대 CE 기대. 선행 연구서 3차 비선형 물질 국소 전장 강도 증대가 펌프 전력 현저 감소로 THG CE 현저 개선 입증[3,4,7]. 그림 6a 입사광 전력밀도 최대 CE 영향. 전력밀도 증가에 따라 최대 CE 증가. 입사광 전력밀도 0.19 MW/cm² 낮은 수준에서도 최대 CE 3.68×10⁻⁷ 도달, 동일 스펙트럴 대역 내 6-7 자릿수 더 작은 펌프 전력[22,23]. 그림 6b 사용 격자 주기 수 Np GSPW 내 CE 영향. Np 증가 시 그래핀 흡수 유도 전파 손실 증대로 격자 중심 생성 THF GP 중 GSPW 도달 부분 감소. 그러나 Np 연관 입력 전력 선형 증대. 따라서 THF GP 최대 CE는 Np 증가에 따라 감소. 실제 THG 파장 변환기 설계 시 입사 전력밀도 고정 후 THF GP 절대 출력 전력밀도 더 의미. 우리 경우 최대 CE Np=2이나 Np≥3 시 THG 출력 전력밀도 최대 근사(그림 6b). 따라서 GSPW 내 THF GP 생성 시연에 3 주기 격자 사용. 향후 현재 설계 실험 구현 시 입력 FF 소스 영역 격자 영역 초과 일정 유지. 이 경우 CE 식 (9)로 작성:
CE = ∫PzTHFdz / (PFFS) (9)
FF 소스 영역 S 상수. 출력 전력밀도 CE에 비례, 최적 격자 주기 수 적절 선택해 THF GP 출력 전력밀도 최대화 필요.
그림 5a 구조 완성 후 그래핀 물리적 특성도 소자 성능 영향. 페르미 에너지 μc, 그래핀 층수 FF GP 공진 파장 크게 변화(그림 2f,i)해 THF GP 생성 파장도 영향. 반면 τ(이동도 μ 연관) FF GP 공진 파장과 THF GP 생성 파장엔 거의 영향 없음(그림 2c). 그러나 훨씬 큰 τ 사용 시 FF GP, THF GP 전파 손실 감소(그림 2b)로 THF GP CE 현저 증가. μ>10 m²V⁻¹s⁻¹(τ>1.5 ps) 실험 달성 가능[32] 고려 시 우리 시뮬레이션 결과(τ=0.5 ps, 그림 3-6)는 그림 5a THF GP 생성기 소자 성능 보수적 제시.
마지막으로 그래핀 시트 표면 거칠기 소자 성능 영향 논의. 그래핀 표면 거칠기 플라즈몬 산란 가능성, 플라즈몬 손실 증대[34]. 그림 5 제안 THF GP 생성기 현재 미세/나노 가공 기술로 제작 가능. 실리콘 기판에 270 nm 두께 폴리메틸메타크릴레이트(PMMA) 스핀 코팅. 전자빔 리소그래피 후 MIKE/IPA로 PMMA 현상. 60 nm 두께 Cr 층 전자빔 증착으로 레지스트 증착. 유도결합플라즈마 기계 등 에칭 기술로 실리콘 격자 기판 형성. 습식 에칭으로 잔여 Cr 층 제거. 최종 그래핀 시트 전사해 그림 5 구조 형성.
결론
중-원적외선 영역에서 실리콘 격자 위 그래핀 시트 수직 입사 평파로 THF GP 생성 수치적 입증. THF GP가 그래핀 표면 생성 및 전송되며, 여기 FF GP 현저 전장 강도 증대와 그래핀 큰 3차 비선형 감수성 결합으로 CE 극적 향상. 생성된 THF GP가 GSPW 편리하게 결합돼 그래핀 기반 파장 변환기 실리콘 플랫폼 통합 크게 용이. 우리 제안 중-원적외선 포토닉스용 그래핀 기반 광원 제작 자극, 신호 처리, 분광학, 센싱 등 실리콘 포토닉스 기능 확장.
약어
- CE:
- 변환 효율
- CW:
- 연속파
- FDTD:
- 유한차분 시간영역
- FF:
- 기본 주파수
- GP:
- 그래핀 플라즈몬
- GSPW:
- 그래핀-실리콘 플라즈모닉 도파로
- GSSDG:
- 유전체 격자 지지 그래핀 시트
- PMMA:
- 폴리메틸메타크릴레이트
- THF:
- 3차 고조파 주파수
- THG:
- 3차 고조파 발생