계면 게이팅을 이용한 인플레인 WSe₂ 호모접합: 고성능 광검출기 구현

요약

이차원(2D) 전이금속 칼코게나이드(TMDC)는 독특한 특성으로 나노 전자공학과 나노 광전자공학 분야에서 광범위하게 연구되고 있습니다. 특히 WSe₂는 양극성 캐리어 수송 능력과 상당한 밴드갭을 가져 미래 광검출기의 유망한 후보입니다. 본 연구에서는 기판의 계면 게이트를 이용해 인플레인 WSe₂ 호모접합을 형성했습니다. 이 구조에서 절연된 h-BN 플레이크를 이용해 WSe₂ 플레이크의 일부만 기판과 직접 접촉하도록 했습니다. 그 결과 WSe₂/기판과 WSe₂/h-BN/기판 구조가 인플레인 호모접합을 구성합니다. 흥미롭게도 이 소자는 바이어스에 따라 광전지(PV) 모드와 광전도(PC) 모드 모두에서 동작합니다. 그 결과 1.07 A/W의 응답도, 10¹² 존스 이상의 우수한 탐지도, 106μs의 빠른 응답 시간을 동시에 달성했습니다. 화학적 도핑이나 추가 바이어스 전압을 이용한 정전기 게이팅 등 기존 방법과 비교해, 본 설계는 고성능 WSe₂ 기반 광검출기 개발을 위한 더 쉽고 효율적인 방법을 제공합니다.

서론

지난 10년간 2D 전이금속 칼코게나이드(TMDC)는 독특한 특성으로 큰 주목을 받아왔습니다. 높은 면내 이동도, 조절 가능한 밴드갭, 기계적 유연성, 강한 빛-물질 상호작용, 쉬운 공정 등은 미래 나노 광전자 소자에 매우 경쟁력 있게 만듭니다[1-20]. 특히 텅스텐 디셀레나이드(WSe₂)는 캐리어 타입 조절이 용이한 양극성 반도체로 접합 기반 광검출기에서 놀라운 잠재력을 보여줍니다[21-28]. 지금까지 WSe₂ 단독으로 접합을 형성하는 주요 전략은 화학적 도핑과 정전기 게이팅이었습니다. 예를 들어, 최근 분자 내 WSe₂ p-n 접합이 보고되었습니다[26]. WSe₂ 내 n 영역과 p 영역은 각각 폴리에틸렌이민 화학적 도핑과 백게이트 제어로 형성되었습니다. 이 p-n 접합은 80mA/W의 응답도와 200μs 응답 시간을 보였습니다. Sun 등은 세틸트리메틸암모늄브로마이드로 WSe₂를 도핑해 분자 내 p-n 접합을 형성했으며, 응답도 30A/W와 약 7ms 응답 시간을 보고했습니다[27]. Baugher 등은 서로 반대 극성의 두 게이트 바이어스를 인가하는 정전기 게이팅으로 측면 WSe₂ p-n 접합을 시연했으며, 210mA/W의 응답도를 얻었습니다[28]. 그러나 필연적인 화학적 불순물과 다중 바이어스 설정의 필요성으로 인해 이러한 방법은 접합 기반 소자의 제작과 응용을 복잡하고 어렵게 만듭니다. WSe₂/MoS₂ 접합[29] 같은 수직 반데르발스 이종구조 조립이 새로운 광검출기 개발에 인기를 끌고 있습니다. 하지만 이 구성에서는 서로 다른 층상 물질 간 캐리어 수송이 계면 결함으로 인해 응답 속도가 제한됩니다. 금속과 2D 물질 사이에 형성되는 쇼트키 접합의 경우, 쇼트키 장벽 높이는 보통 페르미 레벨 피닝에 의해 결정되어 제어 불가능하며 소자 응답도에 큰 영향을 미칩니다. 또한 기존 연구들은 높은 응답도와 빠른 응답 속도를 동시에 갖지 못하는 것으로 보입니다.

여기서 우리는 인플레인 WSe₂ 호모접합을 실현하는 쉽고 효율적인 방법을 시연합니다. 이 구조에서 WSe₂ 채널의 일부는 Si/SiO₂ 기판 위에, 다른 일부는 h-BN 플레이크 위에 위치합니다. 이 방식은 부유/반부유 게이트 메모리에서 흔히 사용되며, h-BN이 게이트 유전체 층으로 쓰입니다[30,31]. h-BN 한쪽에 저장된 전하는 반대쪽 물질의 전도도를 조절할 수 있습니다. 본 연구에서는 h-BN 플레이크를 완벽한 절연체로 이용해 WSe₂ 채널에 대한 계면 게이팅 효과를 차단했습니다. Si/SiO₂ 기판 위에만 놓인 WSe₂ 부분의 극성은 계면 게이트(IG)에 의해 조절됩니다. 그 결과 소자는 영 바이어스에서 광전지(PV) 모드로 잘 동작하는 동시에 높은 바이어스에서 광전도(PC) 특성을 보입니다. 복잡한 소자 설계와 추가 화학적 불순물 도입 위험 없이 1.07A/W의 응답도, 10¹²존스 이상의 탐지도, 106μs의 빠른 응답 시간을 동시에 달성했습니다.

결과 및 논의

그림 1a는 인플레인 WSe₂ 호모접합의 개략도입니다. WSe₂ 플레이크의 일부는 h-BN 플레이크 위에(WSe₂-h), 다른 일부는 Si/SiO₂ 기판과 직접 접촉합니다(WSe₂-S). h-BN의 기능은 Si/SiO₂ 기판의 계면 게이트(IG)가 WSe₂-h에 영향을 주지 않도록 차단하는 것입니다. 따라서 WSe₂-h와 WSe₂-S 사이의 호모접합 형성은 주로 IG가 WSe₂-S의 극성을 조절함에 의존합니다. IG는 SiO₂ 표면에 트랩된 전하에 의해 생성됩니다. 이에 대해서는 아래에서 자세히 논의합니다. 그림 1b는 소자의 광학 이미지입니다. 네 개의 전극(E1-E4, Ti/Au)은 전자빔 리소그래피, 금속 증착, 리프트오프 공정으로 제작되었습니다. 물질 두께는 원자힘현미경(AFM)으로 측정했습니다(그림 1c 참조). Si/SiO₂ 기판과 직접 접촉하는 WSe₂(h-BN) 플레이크의 높이는 65(23)nm로 측정되었습니다(그림 1d, e). WSe₂(h-BN)와 Si/SiO₂ 기판 사이의 높이 프로파일에서 날카로운 계단 대신 경사가 관찰되는데, 이는 물질 가장자리의 잔류 포토레지스트 때문일 수 있습니다. 그림 1f는 WSe₂와 h-BN 플레이크의 라만 스펙트럼입니다. WSe₂의 경우 1차 E₂g와 A₁g 라만 모드가 ~250cm⁻¹에서 명확히 구분되어 WSe₂가 다층 구조임을 나타냅니다[32,33]. h-BN의 경우 ~1370cm⁻¹에서 E₂g 모드의 라만 피크가 관찰됩니다. h-BN의 큰 밴드갭으로 인해 라만 신호는 WSe₂에 비해 약합니다[34].

기판이 WSe₂에 미치는 영향을 탐구하기 위해 WSe₂-S와 WSe₂-h의 전달 특성을 별도로 연구했습니다. 그림 2a에서 두 전달 곡선 모두 양극성 거동을 보이며, WSe₂-S(검정)의 곡선에서 WSe₂-h(빨강)에 비해 뚜렷한 히스테리시스가 관찰됩니다. WSe₂-h의 전류가 WSe₂-S보다 높습니다. WSe₂-h 곡선의 가파른 기울기는 상대적으로 큰 트랜스컨덕턴스를 나타내며, 이는 캐리어 이동도에 비례합니다. WSe₂-S의 히스테리시스는 SiO₂ 표면에서의 전하 트래핑에 기인합니다[35-38]. V_g가 -30V에서 0V로 스윕될 때, 음의 V_g는 WSe₂에 정공을 채우고 일부 정공을 SiO₂로 밀어넣습니다(그림 2b). SiO₂에 트랩된 정공은 양의 국소 게이트, 즉 IG를 생성해 WSe₂ 전도도를 다시 조절합니다(약한 공핍 효과). 따라서 V_g의 전하 중성점이 약 -5V에서 나타납니다. 마찬가지로 V_g가 30V에서 0V로 스윕될 때, 양의 V_g는 WSe₂에 전자를 채우고 일부 전자를 SiO₂로 밀어넣습니다(그림 2c). SiO₂에 트랩된 전자는 음의 IG를 생성해 WSe₂ 전도도를 조절합니다(같은 약한 공핍 효과). 따라서 V_g의 전하 중성점이 약 5V에서 나타납니다. WSe₂-h의 경우 h-BN 플레이크가 V_g 조절 하에서 WSe₂와 SiO₂ 간 캐리어 이동을 억제합니다. 이것이 WSe₂-h 곡선에서 히스테리시스가 뚜렷하지 않은 이유입니다. 따라서 계면 게이트(IG)를 활용해 간단히 인플레인 호모접합을 형성할 수 있습니다.

그림 3a는 V_g=0V에서 어두운 조건과 빛 조건 하의 소자 I_d-V_d 곡선을 보여줍니다. 소스-드레인 전압은 전극 E2와 E3에 인가되었습니다(인셋 참조). 단락 전류(V_d=0V)가 입사 광파워에 따라 증가해 광전지 효과를 나타냅니다. 흥미롭게도 V_d=±1V에서 광전도 특성도 보입니다. 전자의 경우 광전류는 호모접합에 기인합니다. 그림 3b에서 V_d와 V_g가 0V일 때, SiO₂에 이미 트랩된 일부 정공이 작은 양의 IG를 형성해 WSe₂-S를 조절합니다. 따라서 n⁻-타입 WSe₂-S와 본질적 WSe₂-h(h-BN 플레이크의 차단으로 IG 효과 없음)가 인플레인 호모접합을 이룹니다. 조명 하에서 광여기된 전자-정공 쌍은 호모접합의 내장 전기장에 의해 분리됩니다. I_d-V_d 곡선이 영 바이어스에서 PV 특성을 잘 보이지만, 외부 인가 V_d에 비해 상대적으로 약한 내장 전기장 때문에 정류 거동은 보이지 않을 수 있습니다. 후자의 경우 높은 바이어스에서 전체 WSe₂ 플레이크가 광도체로 동작해 빛 신호에 응답합니다. 광여기된 캐리어는 V_d에 의해 전극으로 이동합니다. 따라서 그림 3a의 광응답은 PV와 PC 모드의 시너지 효과 결과입니다. 다양한 V_d에 대한 광파워 함수 응답도는 그림 3c에 요약되어 있으며, R = I_ph/(P·A)로 주어집니다. 여기서 I_ph는 광전류, P는 광파워 밀도, A는 검출기의 유효 감광 면적입니다[39,40]. 계산 시 유효 감광 면적(E2와 E3 사이의 WSe₂ 부분)은 115.75μm²입니다. V_d 0V와 1V에서 각각 1.07A/W와 2.96A/W의 응답도를 얻었습니다. 특정 탐지도(D*)는 약한 빛 신호에 대한 광검출기 응답 능력을 결정하는 중요한 파라미터입니다. 어두운 전류에서 기인한 쇼트 노이즈가 주요 기여라고 가정하면, D* = R·A¹ᐟ²/(2e·I_dark)¹ᐟ²로 정의됩니다[41,42]. 여기에서 R은 응답도, A는 유효 감광 면적, e는 전자 전하, I_dark는 어두운 전류입니다. 극도로 낮은 I_dark 덕분에 V_d 0V와 1V에서 각각 3.3×10¹²존스와 1.78×10¹¹존스의 D*를 달성했습니다. 또한 핵심 지표인 응답 시간을 연구했습니다. 그림 3d에서 V_d=0V에서 빛 변조로 높은 전류 상태와 낮은 전류 상태를 얻었습니다. 과도 광응답은 매우 안정된 재현성을 보입니다. 그림 3e는 단일 변조 주기의 시간 응답을 보여줍니다. 상승 시간(t_r, 전류가 10% I_peak에서 90% I_peak로 증가하는 시간)은 ~106μs, 하강 시간(t_f)은 ~91μs로 나타났습니다. 그림 S1은 V_d=1V에서 획득한 시간 응답으로, t_r과 t_f가 각각 ~105μs와 ~101μs였습니다. 표 1은 다양한 방법으로 형성된 보고된 WSe₂ 호모접합을 요약합니다. 본 연구의 소자는 높은 D*, 비교 가능한 R, 상대적으로 빠른 응답 속도를 가집니다. 또한 그림 S2는 다른 세 소자의 광응답 특성을 보여줍니다. 영 바이어스에서 뚜렷한 PV 전류와 높은 바이어스에서 PC 전류가 관찰됩니다. 모든 WSe₂ 호모접합의 탐지도는 10¹²존스 이상, 응답 시간은 100μs 초과로 본 소자가 고성능 광검출을 잘 재현함을 입증합니다.

WSe₂-h와 WSe₂-S의 I_d-V_d 특성을 별도로 측정해 영 바이어스에서의 광응답이 호모접합에 기인함을 추가로 입증했습니다(그림 4a, b). 두 곡선 모두 PC 특성을 보이며 영 바이어스에서 광전류는 없습니다. 실제로 Ti/WSe₂/Ti는 금속/반도체/금속 구조로 반대 방향 내장 전기장을 가진 두 쇼트키 접합을 포함해야 하므로 I_d-V_d 곡선은 영점을 지나며 PC 거동을 보여야 합니다. 본 경우 WSe₂-h와 WSe₂-S의 다른 일함수로 인해 두 비대칭 쇼트키 콘택트, 즉 E2/WSe₂-S와 E3/WSe₂-h가 형성됩니다(그림 4c). 영 바이어스에서 쇼트키 접합에서 기인한 순 광전류 방향은 호모접합에서의 방향과 반대이며, 그림 3a의 실험 결과는 후자와 일치합니다. 따라서 WSe₂-h와 WSe₂-S 사이에 형성된 호모접합이 단락 광전류의 원인입니다.

영 바이어스에서의 광응답이 호모접합 때문임을 추가로 입증하기 위해 전극 E1과 E4에 소스-드레인 전압을 인가해 소자의 출력 특성을 조사했습니다(그림 S3a). 그림 3a와 마찬가지로 PV와 PC 특성을 모두 보입니다. 위 논의대로 PV 광전류는 WSe₂-S와 WSe₂-h 사이에 형성된 인플레인 호모접합의 내장 전기장에 기인하며, PC 광전류는 외부 인가 V_d에 의한 광여기 캐리어 수집에 기인합니다. 다양한 V_d에 대한 응답도는 그림 S3b에 요약되어 있습니다. 유효 감광 면적(E1과 E4 사이의 WSe₂ 부분)을 519.4μm²로 계산했을 때, V_d 0V와 1V에서 각각 0.51A/W(2.21×10¹²존스)와 3.55A/W(5.54×10¹²존스)의 응답도(탐지도)를 얻었습니다. 영 바이어스에서 측정된 응답 시간은 그림 S3c, d에 나타나며 상승 시간 289μs, 하강 시간 281μs입니다. V_d=1V(그림 S3e, f)에서는 상승 및 하강 시간이 각각 278μs와 250μs입니다. 전극 E2-E3 간 측정보다 응답 속도가 약간 느린데, 이는 상대적으로 긴 전도 채널이 광캐리어 전송 거리를 늘리고 광캐리어와 결함 간 상호작용 확률을 높이기 때문입니다.

결론

요약하자면, 계면 게이트를 통해 WSe₂ 플레이크의 일부를 전기적으로 조절함으로써 인플레인 WSe₂ 호모접합을 시연했습니다. 화학적 도핑이나 두 게이트 바이어스를 이용한 정전기 게이팅 같은 기존 접근법과 비교해, 이 설계는 WSe₂ 호모접합을 실현하는 더 쉬운 경로를 제공합니다. 빛 조명 시 소자는 3.3×10¹²존스의 탐지도를 가진 뚜렷한 단락 광전류를 생성합니다. 높은 바이어스에서는 광전도 특성을 보이며 1.78×10¹¹존스 탐지도의 광전류를 생성합니다. 106μs의 빠른 응답 시간도 동시에 달성했습니다. 본 연구는 고성능 WSe₂ 기반 광검출기 개발을 위한 효율적이고 신뢰할 수 있는 방법을 제공합니다.