펜타-그래핀의 공학적 결함 및 도핑: 수소 발생 반응용 저비용 2D 전기촉매

초록

수전해는 수소 발생 반응(HER)을 통해 수소 연료를 생산하는 지속 가능하고 깨끗한 방법이다. 비싼 귀금속을 대체하기 위해 안정적이고 효과적이며 저비용인 HER 전기촉매 사용이 강력히 요구된다. 본 논문에서는 제1원리 계산을 사용하여 결함과 N-, S-, P-도핑된 펜타-그래핀(PG)을 HER용 2차원(2D) 전기촉매로 설계하고, 그 안정성, 전자적 특성, 촉매 성능을 조사했다. HER에 대한 최적 기술자인 깁스 자유 에너지(ΔG_H)를 계산하고 최적화한 결과, C2 공공과 C1 활성 부위에서의 P 도핑으로 ΔG_H가 0eV가 될 수 있음을 보였으며, 이는 HER 촉매의 최적 성능이어야 한다. 또한 전자 전하 밀도 차이 계산과 Bader 전하 분석을 통해 PG에서 H로의 전하 이동이 클수록 ΔG_H가 0에 가까워짐을 밝혔다. 더 나아가 본 연구에서 HER 성능은 Volmer-Heyrovsky 메커니즘을 선호함을 입증했다.

배경

화석 연료 사용으로 인한 기후 변화와 환경 오염 때문에 청정 재생 에너지의 개발과 활용이 오늘날 주요한 길이다[1-4]. 청정, 재생 가능, 환경 친화적인 에너지원으로서 수소(H₂)는 인간의 미래 에너지 수요를 충족시키기 위해 상당한 주목을 받아왔다[5, 6]. 수전해는 H₂를 생산하는 지속 가능하고 깨끗한 방법이며, 전기촉매는 물 분해 효율을 현저히 향상시킬 수 있다[7, 8]. 수소 발생 반응(HER)에 대해 백금 기반 나노물질은 작은 타펠 기울기, 낮은 과전압, 약간 음의 깁스 자유 에너지(ΔG_H), 높은 교환 전류 밀도 때문에 최고의 전기촉매로 간주된다[9, 10]. 그러나 희소성과 높은 비용이 산업적 규모 응용을 방해한다[11]. 따라서 효과적이고 매장량이 풍부하며 저비용인 전기촉매 개발이 HER에 필수적이다[12-14].

사실 다양한 풍부한 매장량의 전기촉매가 HER을 위해 연구되고 설계되어 왔다[15-17]. 이 중 2차원(2D) 나노물질은 매력적인 구조적, 전자적 특성 덕분에 HER에 새로운 기회를 제공한다. 현재까지 전이 금속 디칼코게나이드(TMDs)와 그래핀 기반 물질이 HER용 2D 전기촉매의 가장 크고 가장 집중적으로 연구된 두 그룹이다[18-23]. TMDs HER 촉매는 낮은 과전압, 작은 타펠 기울기, 독특한 전자적 특성, 높은 대기 안정성을 가지며 높은 HER 성능을 보이고, 촉매 성능 향상을 위해 다양한 방법이 시도되었다[24, 25]. 그래핀 기반 HER 촉매는 높은 전기 전도도, 큰 표면적, 좋은 화학적 안정성 등 독특한 구조적 장점 덕분에 상당한 관심과 지속적인 연구를 받아왔다[26, 27]. 이종 원소 도핑과 결함 공학 등 촉매 활성 향상을 위한 많은 방법이 시도되었다[28, 29]. 한편 다른 새로운 2D 탄소 동소체에 대한 집중 연구도 개발되었는데, 그래다인[30]과 펜타-그래핀(PG)[31] 등이 있다. 2D 탄소 동소체로서 PG는 탄소 오각형으로만 구성되며, 유한한 전자 밴드갭, 풍부한 활성 부위, 큰 표면적 등 2D 물질의 많은 예외적 특성을 물려받아 다른 2D 그래핀 기반 물질처럼 다용도 소재로 기대된다[32-35]. 현재까지 가스 흡착[36-38], H₂ 저장[39, 40], 양극 소재[41, 42] 등에만 응용 보고가 있으며, HER 응용에 대한 보고는 없다. 따라서 PG를 이용한 HER 연구는 이러한 공백을 메울 뿐만 아니라 그래핀 기반 HER 촉매의 범위를 넓히는 데 큰 의미가 있다. 그러나 원시 PG는 상대적으로 큰 ΔG_H로 HER에 불활성인 것으로 밝혀졌으며, 이는 수소 흡착이 어렵고 HER을 억제함을 의미한다. 이는 원시 그래핀(ΔG_H = 1.85eV[43])에서 마주친 문제와 유사하다. 그래핀 기반 물질에 이종 원소 도핑은 전자적, 촉매적 특성을 조절하여 실용적 응용을 위한 유망한 촉매로 만든다[3]. 따라서 우리는 이종 원소 도핑[44-46]과 결함 공학[47, 48]으로 PG의 촉매 활성을 조절하고자 했다.

본 논문에서는 제1원리 계산을 사용하여 결함과 N-, S-, P-도핑된 PG를 설계하고 시연했으며, 그들의 안정성과 전자적 특성을 조사하고 HER 전기촉매로서의 성능을 평가했다. 우리 결과는 결함과 도핑된 PG가 원시 PG에 비해 HER을 향한 촉매 활성을 현저히 향상시킬 수 있음을 보여준다. 또한 C2 공공과 C1 활성 부위에서의 P 도핑으로 ΔG_H가 0eV가 될 수 있음을 보였으며, 이는 HER 촉매의 최적 성능이어야 한다. 따라서 P-도핑된 PG는 세 대응물 중 최적의 ΔG_H와 속도 결정 단계의 활성화 에너지 장벽을 가지며, 더 유리한 성능을 보인다. 우리는 또한 촉매 활성이 도핑된 원자에서 기인하며, 전기분해 중 효율적인 전하 수송 경로를 제공하여 ΔG_H 감소를 초래함을 보였다. 또한 결함과 도핑된 PG에서 HER에 Volmer-Heyrovsky 메커니즘이 더 선호됨을 입증했다. 우리 결과를 그래핀에 대한 다른 연구자들의 결과와 비교하면, 결함과 도핑 공학이 PG에서 HER 촉매에 더 효과적임을 알 수 있다. 따라서 결함과 도핑된 PG에 대한 우리의 노력은 이를 HER용 높은 전망의 전기촉매로 만들며, 우리의 발견은 효율적이고 내구성 있는 전기촉매 설계에 대한 깊은 이해를 제공한다. 이 방법은 다른 그래핀 기반 물질에도 적용될 수 있다.

계산 방법

우리의 제1원리 계산은 Vienna Ab initio Simulation Package(VASP)를 사용하여 수행했다[49]. 투영된 증강 파동(PAW) 포텐셜을 사용하여 코어 전자와 원자가 전자 간의 상호작용을 분석했다[50-52]. 전자 교환-상관 상호작용은 일반화된 기울기 근사(GGA) 내에서 Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE) 함수로 기술했다[53]. 구조 최적화에서 반데르발스 상호작용을 고려하기 위해 DFT-D3 교환-상관 함수를 도입했다. z 방향 진공 공간을 20Å로 설정하여 PG와 그 주기적 이미지 간의 상호작용을 제거했다.

평면파 에너지 컷오프를 500eV로 설정했다. 수렴 기준을 총 에너지에 대해 10⁻⁵eV로 설정했다. 모든 원자 위치와 격자 구조는 최대 힘 0.02eV Å⁻¹ 임계값으로 완전히 완화했다. 계산의 정확성과 효율성을 보장하기 위해 수렴 테스트 후 Monkhorst-Pack 방법으로 5×5×1 감마 중심 k-포인트 메쉬를 모든 고려 구조에 사용했다[54]. C 원자와 H 원자 간의 전하 이동량은 Bader 코드로 계산했다[55]. 또한 climbing image-nudged elastic band(CI-NEB) 방법으로 H* 흡착 에너지 장벽을 계산했다[56, 57]. CI-NEB는 주어진 초기 및 최종 위치 사이의 최소 에너지 경로와 안장점을 결정하는 효율적인 방법이다[58-60]. 우리 CI-NEB 계산에서 초기 및 최종 구조는 완전히 최적화되었다.

흡착 에너지(ΔE_H)는 다음과 같이 정의된다:

$$\Delta E_{{\text{H}}} = E(*{\text{H}}) - E(*) - \frac{1}{2}E({\text{H}}_{2} )$$

여기서 E(*H)와 E(*)는 각각 수소 흡착 유무 구조의 총 에너지이고, E(H₂)는 H₂ 분자의 총 에너지이다.

깁스 자유 에너지(ΔG_H)는 다음과 같이 정의된다:

$$\Delta G_{{\text{H}}} = \Delta E_{{\text{H}}} + \Delta E_{{{\text{ZPE}}}} - T\Delta S_{{\text{H}}}$$

여기서 ΔE_H는 흡착 에너지, ΔE_ZPE는 영점 에너지 차이, T는 온도(298.15K), ΔS_H는 흡착된 H와 기체 상 H의 엔트로피 차이이다. 수소 흡착 엔트로피를 \(\Delta S_{{\text{H}}} \approx \frac{1}{2}(S_{{{\text{H}}_{2} }}^{ \circ } )\)로 근사했으며, 여기서 \(S_{{{\text{H}}_{2} }}^{ \circ }\)는 표준 조건에서 기체 상 H₂의 엔트로피이다. 본 연구에서 계산 후 TΔS_H를 -0.202eV로 설정했다.

결과 및 논의

결함 및 도핑 PG의 구조와 촉매 활성

최적화된 PG 구조는 그림 1에 나와 있다. 논의 편의를 위해 sp³⁻ 및 sp²⁻ 혼성화된 C 원자를 각각 C1과 C2로 그룹화한다. C1과 C2 사이 거리는 1.55Å, C2-C2 결합 길이는 1.34Å로 실험 결과와 일치한다[31].

먼저 원시 PG의 기저면에서 C1과 C2 부위를 HER에 대해 조사했으며, 계산된 ΔG_H 값은 각각 2.43eV와 2.72eV였다. 따라서 계산 결과 원시 PG가 상대적으로 큰 ΔG_H로 HER에 불활성임이 밝혀졌으며, 이는 수소 흡착이 어렵고 HER이 억제됨을 의미한다. 따라서 PG의 촉매 활성을 조절하기 위해 몇 가지 방법을 사용했다. 도핑 가능한 활성 부위를 연구했으며, C1과 C2에 N, S, P 도핑 시 활성 부위도 조사했다. 계산 결과 도핑 공학만 도입해서는 HER의 뚜렷한 개선을 얻을 수 없었다. P-도핑 구조의 경우 C1과 C2 부위의 계산된 ΔG_H 값은 각각 1.24eV와 1.40eV였다. 더 나아가 C 공공 부위가 있는 결함 PG를 조사했다. 계산 결과 C1 공공 구조는 HER 성능을 개선할 수 없지만 C2 공공 구조는 ΔG_H를 현저히 감소시킬 수 있으므로 본 연구에서는 C2 공공 구조를 사용했다. V_C-UP와 V_C-DOWN C2 공공 부위를 가진 최적화 구조는 그림 2에 나와 있으며, 공공 결함은 24원자 슈퍼셀에서 C_2-UP 또는 C_2-DOWN 부위의 C2 원자를 제거하여 구축했다. 계산된 ΔG_H 값은 표 1에 나와 있으며, C1과 C2는 수소 흡착을 위한 활성 부위이다.

계산 결과 C2 공공이 HER 활성 향상에 효율적임이 확인되었으나, C2 공공 구조를 가진 PG는 아직 HER 촉매로서 최적은 아니다. 따라서 결함과 도핑된 PG를 HER에 대해 추가로 조사했다. 그림 2에 나와 있는 C2 공공이 있는 PG를 초기 구조로 사용하고, N, S, P 도핑으로 C1, C_2-UP, C_2-DOWN을 포함한 모든 가능한 활성 부위를 조사했다. 그 결과 C2 공공과 이종 원소 도핑의 조합으로 더 나은 HER 성능을 달성할 수 있음을 발견했다. 모든 가능한 구조를 조사한 결과, 두 구조가 더 나은 HER 성능을 달성할 수 있었는데, 하나는 C_2-UP 공공과 C_2-DOWN 부위에서의 이종 원소 도핑 조합이고, 다른 하나는 C_2-DOWN 공공과 C_2-UP 부위에서의 이종 원소 도핑 조합이다. 따라서 이 두 구조에 초점을 맞추고 ΔG_H 값을 0에 가깝게 이동시킬 수 있음을 발견했다. 최적화 구조는 그림 3에 나와 있으며, 계산된 결합 길이는 표 2에 요약되어 있다.

N-도핑 PG의 해당 결합 길이가 원시 PG와 약간 차이가 있음을 볼 수 있다. S와 P 원자의 큰 반지름 때문에 이 두 구조는 훨씬 더 큰 왜곡을 겪지만, 둘 다 PG 구조를 유지할 수 있다.

C2 공공과 이종 원소 도핑을 가진 PG의 안정성을 조사하기 위해 생성 에너지를 계산했다. 생성 에너지는 다음과 같이 정의된다:

$$E_{{\text{f}}} = \left( {E_{{\text{t}}} - E_{{\text{V}}} + E_{{\text{C}}} - E_{{\text{d}}} - \frac{1}{2}\mu_{{\text{H}}} } \right)$$

여기서 E_t는 결함 및 도핑 시스템의 총 에너지, E_V는 C2 공공 PG의 에너지, E_C는 원시 PG의 C 원자당 평균 에너지, E_d는 도핑 원자의 에너지, μ_H는 H₂ 분자의 총 에너지에서 취한다. C1 활성 부위를 가진 앞의 두 구조에 대한 생성 에너지 계산 결과 중 하나는 그림 4에 나와 있다. 음의 생성 에너지가 에너지적으로 유리하고 실행 가능한 결함 및 S-, P-도핑 PG임을 나타낸다. 마찬가지로 C1 활성 부위를 가진 N-도핑 구조의 E_f 값은 모두 양수이다. 모든 가능한 활성 부위를 조사하여 그림 4와 유사한 결과를 얻었으므로(표시하지 않음), S-와 P-도핑 PG만 조사할 것이다. 정의에 따르면 더 음수인 E_f 값은 구조의 더 높은 안정성을 나타내므로, P-도핑 PG는 우수한 안정성과 함께 좋은 HER 성능을 가진다.

HER 촉매 활성의 기원

DOS 및 밴드 구조

C2 공공과 도핑 공학이 HER 활성에서 차지하는 본질을 깊이 이해하기 위해 결함 및 S-, P-도핑 PG의 총 및 투영 DOS, 전자 밴드 구조를 조사했다. 그림 5는 원시 PG, V_C-UP, V_C-UPS-도핑, V_C-UPP-도핑 PG의 전자 밴드 구조, 총 및 투영 DOS에 대한 계산 결과 중 하나이다.

그림에서 볼 수 있듯이 C2 공공이 도입되면 페르미 준위 근처 밴드갭에 빨간 곡선으로 강조된 새로운 결함 상태가 나타난다. 분명히 이 새로운 상태들은 C2 공공에서 기인한다. 또한 S, P 이종 원소 도핑이 도입되면 밴드갭이 좁아지고(2.22eV[31]에서 0.37eV로) 페르미 준위 근처 새로운 결함 상태 수가 증가하여 H* 흡착 강도를 향상시킬 수 있다.

그러나 V_C-UP의 페르미 준위 근처 DOS가 원시 PG보다 훨씬 크다는 것을 발견했다. 또한 C2 공공과 S-, P-도핑 PG의 페르미 준위 근처 전자 밀도가 원시 PG에 비해 더욱 증가함을 발견했다. 또한 S 3p와 P 3p 오비탈이 C1과 C2 상태와 상당한 혼성화를 거쳐 이종 원소와 C 간의 강한 상호작용과 S-C, P-C 결합 형성을 이끎을 발견했다. 이 결과들은 C2 공공과 S, P 이종 원소 도핑의 조합이 HER 활성 향상을 위한 더 나은 공학일 수 있음을 입증한다.

전자 밀도 차이 및 전하 이동

또한 H 원자와 PG 간의 결합 상호작용을 연구하기 위해 수소 발생을 위한 다양한 활성 부위를 가진 결함 및 S-, P-도핑 PG의 전자 전하 밀도 차이를 계산했다. C_2-DOWN 공공과 P-도핑 PG에서 다양한 수소 흡착 활성 부위에 H*가 흡착된 경우의 전자 전하 밀도 차이와 Bader 전하 분석 결과 중 하나는 그림 6에 나와 있다. 노란색과 파란색은 각각 전하 축적과 감소를 나타낸다. H 원자 주위에 전자가 축적되고 H 원자와 결합된 C 원자 주위에서 전자가 감소함이 보이며, 이는 PG에서 H*로의 전하 이동을 나타낸다. 전하 이동은 Bader 전하 분석으로도 확인된다. 계산 결과 C1, C_2-DOWN, C_2-DOWN(n), C_2-UP 부위에서 각각 0.18, 0.04, 0.02, 0.01 전자가 H*로 이동함을 보였다. PG에서 H*로의 전하 이동이 클수록 ΔG_H가 0에 가까워짐을 추가로 보였으며, 이는 HER 촉매의 최적 성능을 의미한다(그림 7). 그림 6에서 전자가 PG에서 H*로 이동하여 결합의 전하 밀도가 증가함이 보이며, 이는 HER 성능에서 H* 종의 안정화가 P-도핑된 C 원자의 향상된 전하 밀도에서 기인할 수 있음을 의미한다. 이는 P 원자가 C 원자보다 H 원자와 상호작용하는 데 본질적으로 더 유리함을 나타낸다. 또한 H*가 P 대신 C에 흡착됨을 알 수 있는데, 이는 증가된 전하 밀도가 H 원자에 대한 전기촉매에 기여할 수 있음을 의미한다. 따라서 우리 계산은 PG에 P 도핑이 C 원자에서의 H* 흡착 향상을 이끌 수 있음을 보여준다. 앞서 언급했듯이 DFT 계산도 P 도핑이 S-도핑보다 HER 활성 향상에 훨씬 더 효율적임을 시사한다.

결함 및 도핑 PG의 HER 활성

HER의 깁스 자유 에너지

ΔG_H는 다양한 전기촉매에 대한 HER의 핵심 기술자이며, 전기촉매의 최적 ΔG_H 값은 0으로, H* 흡착과 탈착이 활성화 에너지 장벽 없이 자발적으로 일어날 수 있다[61, 62]. PG의 HER 활성을 평가하고 결함 및 도핑 공학을 조사하기 위해 HER의 ΔG_H를 계산했다. PG에 대한 HER의 ΔG_H 대 반응 좌표 계산 결과 중 하나는 그림 8에 나와 있으며, 대괄호 안의 C1과 C2는 수소 흡착을 위한 활성 부위이다.

계산 결과 원시 PG는 상대적으로 큰 H*의 깁스 자유 에너지(ΔG_H = 2.72eV(C2), ΔG_H = 2.43eV(C1))로 HER에 불활성임이 밝혀졌다. 공공이 도입되면 C1 공공 부위와 C2 공공 부위 두 가지 다른 C 공공 부위가 있다. 두 부위에서 ΔG_H를 계산한 결과 C2 공공이 ΔG_H를 현저히 감소시킬 수 있음(ΔG_H = 0.24eV)을 발견했는데, 이는 H*가 C2 공공 구조에 우선적으로 흡착됨을 나타낸다. C2 공공 부위를 가진 최적화 구조(V_C-UP와 V_C-DOWN)는 그림 2에 나와 있다. C2 공공이 원시 PG에 비해 현저한 개선을 보이지만, 여전히 수소 흡착에 최적은 아니므로 도핑 공학으로 HER 성능을 개선하고자 했다. C2 공공과 S, P 이종 원소 도핑이 HER 활성에 미치는 영향을 보이고 HER 성능을 최적화했다. ΔG_H 값은 표 3에 요약되어 있으며, 수소 발생을 위한 활성 부위는 그림 3에 나와 있다.

계산 결과 ΔG_H가 현저히 감소함이 밝혀져, 결함 및 도핑 공학이 ΔG_H 감소에 매우 효과적임이 입증되었다. 주목할 만하게도 V_C-UP의 활성 부위 C1, C_2-UP, C_2-UP(n)과 V_C-DOWN의 활성 부위 C1, C_2-DOWN, C_2-DOWN(n)의 ΔG_H 값이 0에 매우 가까움 특히 두 C1 부위에서 최적 조건을 달성할 수 있음을 발견했는데, 이는 원시 PG에 비해 현저히 우수하다. 그리고 우리 결과를 그래핀에 대한 다른 연구자들의 이전 연구와 비교했다. 예를 들어 C 공공이 있는 그래핀(ΔG_H = -2.108eV)[28], N-도핑 그래핀(ΔG_H = -0.693eV)[28], C 공공 및 N-도핑 그래핀(ΔG_H = -0.595eV)[28], S-도핑 그래핀(ΔG_H = -0.30eV)[29], N/S 공동 도핑 그래핀(ΔG_H = -0.12eV)[29]. 결함 및 도핑 공학이 PG에서 더 효과적임을 알 수 있다. 따라서 우리 결과는 PG의 ΔG_H가 결함 및 도핑 공학 적용을 통해 조작되어 최적 HER 활성을 달성할 수 있음을 명확히 시사한다.

결함 및 도핑 PG의 반응 경로

HER은 두 가지 경로 중 하나로 진행되는 다단계 전기화학적 과정으로, Volmer-Tafel 메커니즘과 Volmer-Heyrovsky 메커니즘으로 알려져 있다. HER의 첫 단계는 전기촉매 표면에서 H* 흡착(Volmer 반응)으로, H⁺ + e⁻ → H*로 기술된다. 그런 다음 H*가 H⁺와 전자(e⁻)와 결합하여 H₂ 분자를 형성하는 Heyrovsky 단계로, H* + H⁺ + e⁻ → H₂로 기술된다. 대안적으로 두 H*가 전기촉매 표면에서 결합하여 H₂ 분자를 형성하는 Tafel 단계로, 2H* → H₂로 기술된다[63].

PG에 대한 결함 및 도핑 공학 효과를 조사하고 우수한 HER 활성 메커니즘을 추가로 이해하기 위해, C_2-UP 및 C_2-DOWN 공공, S-, P-도핑 PG의 C1 부위에서 Tafel 및 Heyrovsky 반응의 에너지 장벽을 계산했다. 초기 상태(IS), 최종 상태(FS), 전이 상태(TS)는 해당 에너지 장벽과 함께 그림 9에 표시되어 있다. Tafel 반응에서 2H* 재결합은 S-도핑 1.51eV, P-도핑 1.32eV의 에너지 장벽을 보였다. 반면 Heyrovsky 반응에서 흡착된 H*와 양성자가 반응하여 H₂ 분자를 방출하는 데 S-도핑 1.01eV, P-도핑 0.99eV의 에너지 장벽을 극복해야 했다. 결과는 Tafel 반응의 에너지 장벽이 Heyrovsky 반응보다 현저히 높음을 보여준다. 따라서 결함 및 도핑 PG에서 HER은 Volmer-Heyrovsky 메커니즘을 선호한다.

결론

우리는 C 공공과 N-, S-, P-도핑된 PG를 이론적으로 설계하고, 그들의 안정성과 HER을 향한 전기촉매로서의 독특한 역할을 체계적으로 조사했다. 결함 및 도핑 공학이 원시 PG에 비해 우수한 HER 성능을 가짐을 발견했다. 중요하게는 C2 공공과 S, P 이종 원소 도핑으로 최적 HER 활성을 달성할 수 있으며, 이는 결함 및 도핑 PG의 촉매 특성이 쉽고 효과적으로 조절될 수 있음을 나타낸다. 우리 계산은 C2 공공과 S, P 이종 원소 도핑 도입으로 ΔG_H가 현저히 감소하며, C1 활성 부위에서의 P 도핑으로 도핑 또는 결함 공학만으로는 달성할 수 없는 최적 조건을 달성할 수 있음을 보여준다. 전자 구조 분석은 C2 공공과 S, P 이종 원소 도핑 도입 시 여러 새로운 결함 상태가 페르미 준위에 가까워지며, 밴드갭이 좁아지고 수소 흡착 강도가 향상됨을 보여준다. 우리는 또한 전자 전하 밀도 차이 계산으로 PG에서 H*로의 전하 이동을 발견했으며, Bader 전하 분석으로 H*로의 전하 이동이 클수록 ΔG_H 값이 0에 가까워짐을 보였는데, 이는 HER 촉매의 최적 성능을 나타낸다. 그리고 결함 및 도핑 PG에서 HER이 Volmer-Heyrovsky 메커니즘을 선호함을 추가로 입증했다. 따라서 우리 연구는 설계된 결함 및 도핑 PG가 HER 전기촉매를 향해 고도로 활성화됨을 보여주며, 최적 HER 활성을 달성하고 풍부한 촉매 활성 부위를 제공한다. 본 논문에서 개발된 전략이 저비용 고성능 HER 응용을 위한 2D 그래핀 기반 전기촉매 설계에 적용될 수 있을 것으로 기대된다.

데이터 및 자료 가용성

본 논문의 결론을 뒷받침하는 데이터셋은 논문 내에 포함되어 있으며, 관심 있는 당사자가 교신 저자에게 동기 부여된 요청을 하면 데이터와 자료에 대한 추가 정보를 제공할 수 있다.

약어

HER:

수소 발생 반응

PG:

펜타-그래핀

2D:

2차원

ΔG_H:

깁스 자유 에너지

TMDs:

전이 금속 디칼코게나이드

VASP:

Vienna Ab initio Simulation Package

PAW:

투영된 증강 파동

PBE:

Perdew-Burke-Ernzerhof

GGA:

일반화된 기울기 근사

CI-NEB:

climbing image-nudged elastic band

IS:

초기 상태

FS:

최종 상태

TS:

전이 상태