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저온 ALD 공정으로 제작된 유연한 Hf0.5Zr0.5O2 멤리스터: 단기 및 장기 시냅스 가소성 구현

초록

인공 시냅스는 폰 노이만 병목 현상을 극복할 뉴로모픽 회로의 핵심이다. 저온 원자층 증착(ALD) 공정으로 유연한 Hf₀.₅Zr₀.₅O₂(HZO) 기반 전기 시냅스를 제작했다. 이 소자는 Ag 이온 전도성 필라멘트의 점진적 형성과 파열에 의한 양극성 저항 스위칭을 보인다. 시냅스 전 스파이크 시퀀스 하에서 단기 가소성(STP), 장기 강화/억제(LTP/LTD), 쌍펄스 촉진/억제(PPF/PPD), 망각 역학 등 핵심 생물학적 행동을 재현해 단일 플랫폼에서 기억과 학습을 통합, 차세대 뉴로모픽 하드웨어 후보로 손색없다.

배경

기존 폰 노이만 아키텍처는 프로세서와 메모리 간 데이터 전송 병목으로 데이터 집약적 작업 성능이 제한된다. 뉴로모픽 컴퓨팅은 피질 회로를 모방해 학습과 기억을 통합된 시스템에서 수행한다. 핵심은 생물학적 시냅스의 적응적 전도도를 모방하는 전자 시냅스다. 최근 다양한 멤리스티브 시냅스(양단자 소자, 삼단자 이온 결함 트랜지스터 등)가 LTD/LTP, PPF, PPD, STDP(스파이크 타이밍 의존 가소성) 등 현상 재현에 성공했다. LTD/LTP는 패턴 인식과 AI 작업에 필수적이며, STP는 시간 필터링과 빠른 신호 전달을 담당한다.

Hf₀.₅Zr₀.₅O₂(HZO)는 CMOS 호환 고유전체이나, 기존 HZO 기반 시냅스는 고온 공정 필요로 유연 기판 적용이 어려웠다. 유연 시냅스 소자는 웨어러블 AI에 필수적이나 고온 공정은 전사 공정 중 결함 유발로 확장성 제한. 저온 ALD는 대면적, 결함 없는 유연 어레이 구현에 유리한 기판 친화적 경로다.

본 연구에서는 130°C ALD로 PET/ITO/HZO/Ag 멤리스터를 제작했다. 점진적 저항 스위칭과 종합적 시냅스 가소성 행동을 보이며, 하드웨어 뉴로모픽 시스템 유망 후보임을 입증한다.

실험 방법

유연 적층 구조는 ITO 코팅 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET) 위에 구축. 기판을 아세톤, 이소프로판올, 탈수수로 순차 세정 후 질소 건조. 10 nm HZO 박막을 ALD(N₂ 캐리어)로 TEMAH, TEMAZ, H₂O 전구체 사용해 130°C에서 증착. 이후 50 nm Ag 상부 전극(100×100 μm²)을 물리 기상 증착, 포토리소그래피, 리프트오프로 패터닝. PET/ITO/HZO/Ag 구조(그림 1)에서 Ag와 ITO가 각각 시냅스 전/후 뉴런에 대응.

전기 측정: Agilent B1500A 파라미터 분석기, 상온 상압. 하부 전극 접지, 상부 전극에 바이어스 인가.

결과 및 고찰

양극성 저항 스위칭 및 통계적 특성

500 μA 컴플라이언스 하 DC 스위프에서 전형적 양극성 저항 스위칭 관측. 0→2 V 양극 스윕으로 고저항 상태(HRS)에서 저저항 상태(LRS)로 세트, 0→−2 V 음극 스윕으로 리셋. 양극성 모두에서 점진적 전이 확인돼 시냅스 모사 적합성 입증.

연속 200회 DC 스위프 통계 분석(그림 2b): 평균 세트/리셋 전압 0.99 V/−1.33 V, 표준편차 0.245 V/0.566 V. 세트 공정 변동 계수가 낮아 균일성 우수. ON/OFF 비 300 초과(그림 2c)로 견고한 저항 윈도우 확인.

장기 가소성(LTP/LTD) 및 망각 역학

연속 전압 펄스로 소자 전도도 제어 가능. 양성 펄스(0.8 V, 20 ms) 200회 후 음성 펄스(−0.5 V, 20 ms) 200회 인가 시 전도도 점진적 증가(LTP)와 감소(LTD) 관측(그림 3a). 펄스 시퀀스 후 시냅스 후 전류(PSC)가 중간 상태로 완화돼 생물학적 망각 모사(그림 3b). 콜라우슈 함수 I(t)=I₀+A exp(−t/τ)로 피팅, 망각 시간 상수 τ=57 s 도출.

전도성 필라멘트(CF) 기반 동작 메커니즘

기저 메커니즘은 Ag 이온 이동에 의한 전도성 필라멘트(CF) 형성/파열. 양성 바이어스에서 Ag 산화→Ag⁺ 이동→하부 전극서 환원→CF 성장(상태 I~III)→전도도 증가. 음성 바이어스에서 CF 파열(상태 d~f)→전도도 감소(그림 4). 가역적 CF 역학이 LTP/LTD 기반.

단기 가소성(PPF/PPD)

쌍펄스 촉진(PPF)과 억제(PPD) 관측. 2 V, 10 ms 쌍펄스, 60 ms 간격에서 제2 PSC 증가(PPF), −1.5 V 쌍펄스에서 억제(PPD)(그림 5). 생물학적 시냅스 시간 필터링 거동 모사.

장기 유지 특성

1000초 유지 테스트에서 양성(흥분성) 및 음성(억제성) 상태 모두 안정한 PSC 확인(그림 6). 장기 기억 저장 잠재력 입증.

결론

저온 ALD로 제작된 PET/ITO/HZO/Ag 유연 멤리스터가 신뢰성 있는 양극성 스위칭과 LTP, LTD, PPF, PPD, 망각 등 포괄적 시냅스 가소성 현상을 보임. 점진적 전도도 변조는 제어 가능한 Ag 이온 전도성 필라멘트 기인. 이 소자는 동시 학습과 기억이 가능한 확장성 있는 유연 뉴로모픽 하드웨어 구성 요소로 유망하다.

나노물질

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