탄성 강성과 표면 접착력이 나노입자 튀김 거동에 미치는 영향

초록

입자 충돌은 낮은 속도에서 입자 부착, 높은 속도에서 입자 튀김으로 구분되는 임계 속도, 즉 튀김 속도(v_b)로 특징지어진다. 이 파라미터는 나노입자에 특히 중요하며, 예를 들어 천체물리학에서 충돌성 먼지 집적 기술에 적용된다. 해석적 추정은 거시적 존슨-켄달-로버츠(JKR) 이론에 기반하며, v_b가 입자 반경, 탄성 강성, 표면 접착력에 의존함을 예측. 여기서는 모델 포텐셜을 사용한 원자론적 시뮬레이션으로 나노입자 충돌에 대한 이 의존성 검증. 결과는 JKR이 재료 파라미터 의존성을 정성적으로 잘 설명할 뿐만 아니라 상당한 정량적 편차도 지적. 편차는 낮은 접착력에서 가장 두드러지며, 이때 탄성 강성이 튀김 속도 값에 영향을 주지 않음.

배경

알다시피 입자 역학에서 가장 기본 과정은 두 입자 충돌. 큰 입자 속도에서 충돌 후 다시 분리, 충돌 결과는 비탄성 충돌 고전 역학으로 특성화. 그러나 작은 입자 속도에서는 입자 부착. 부착과 튀김 충돌 경계[1]를 튀김 속도 v_b라 칭함. 이 파라미터는 나노입자에 특히 중요, 천체물리학에서 충돌성 먼지 집적 기술 적용[2,3].

거시적 접촉 역학으로 v_b 예측 도출. 존슨-켄달-로버츠(JKR) 이론[4] 기반, 두 접착 구 충돌을 탄성 강성과 표면 접착력을 기본 물리 입력으로 기술. 정량적으로 이 양들은 압입 탄성률 E_ind=E/(1-ν²)로 기술, E는 영률, ν는 푸아송비. 표면 에너지 γ. 구 반경 R, 질량 밀도 ρ로 두 동일 구 튀김 속도[1,5,6]:

$$ {v_{b}} = \left(\frac {C} {\rho} \right)^{1/2}\left(\frac {\gamma^{5}} {E_{\text{ind}}^{2} R^{5}} \right)^{1/6}. $$ (1)

상수 C 값은 충돌 중 에너지 소산 가정에 강의존, 0.3-60 사이 값 논의[1,7].

이 예측 타당성은 주로 크기 의존성 관점 연구[1,5-8]. 입자 크기 감소 시 접착력 중요도 증가, 튀김 속도 증가. 나노입자(Ag, NaCl 입자) 실험[9]서 v_b가 수십 nm 크기서 ~1 m/s 범위, 더 작은 입자서 급격 증가 확인. 비정질 실리카 입자(R=15-25 nm) 충돌 분자동역학(MD) 시뮬레이션[7]서 예측 R^-5/6 의존성 확인.

지금까지 v_b의 재료 파라미터 E_ind와 γ 의존성 예측 상세 검증 안됨. 실험서 상이한 물질은 보통 두 양 모두 차이 있어 어렵. 그러나 MD로 한 측면만 다른(E_ind 또는 γ) 동일 특성 모델 물질 구성 가능. 본 논문서 Cu 모델[10] 선택하나 재료 파라미터를 실제 값서 최대 1차원까지 관대하게 변화. 비정질 나노입자서 튀김 미관찰로 결정질(fcc) 입자 집중.

방법/실험

모스 포텐셜 사용:

$$ U(r) = D \left[ e^{-2\alpha(r-r_{0})} - 2 e^{-\alpha(r-r_{0})} \right], $$ (2)

거리 r 두 원자 상호작용 기술. 세 모스 파라미터 D, α, r₀은 격자 상수 a, 벌크 탄성률 B, 응집 에너지 E_coh 기술 위해 결정.

명확히 위해 격자 상수 a=3.615 Å(Cu 적합) 고정, Cu 원자량 채택해 질량 밀도 ρ 식(1) 고정. 포텐셜 r_c=2.5a 컷오프, 12 이웃 셸, 원자당 총 248개 원자 상호작용. 100개 포텐셜 평가: B 403-1008 GPa, E_coh 0.35-3.54 eV 범위. 실제 Cu(B=134.4 GPa, E_coh=3.54 eV[11])보다 벌크 탄성률 크고 응집 에너지 작음, 실제 값서 튀김 미관찰.

(100) 방향 단축 응력 압입 탄성률 E_ind를 영률과 이 방향 푸아송비로 결정([12], p.32). 그림 1a E_ind의 B 의존성 표시. 선형 관계, 일정 벌크 탄성률서 응집 에너지 감소 시 E_ind 증가.

재료 파라미터. a 압입 탄성률 E_ind의 벌크 탄성률 B 의존성, b 표면 에너지 γ의 응집 에너지 E_coh 의존성

(100) 면 표면 에너지는 벌크 결정과 열린 (100) 표면 가진 결정 에너지 차이를 열린 표면 면적으로 나눠 계산[13]. 그림 1b γ가 E_coh에 대략 비례, 작은 강성 강결합 물질서 편차만 보임.

반경 R=9a=33 Å 구를 fcc 격자서 잘라 ~12,000 원자 입자 구성. 구성상 패싯 표면 가짐. 표면 평형화 위해 완화, 약간 표면 완화 관찰되나 재구성 없음. 상대 속도 v로 서로 향하게 발사해 충돌 시작. 정면 충돌만 고려, 마주보는 (100) 면 정면 충돌(그림 2).

충돌 초기 설정

튀김 속도 결정을 위해 여러 속도 충돌 수행. 사용 알고리즘 단순 이분법 기반. 250 m/s 속도 충돌이 연구된 모든 충돌 시스템서 튀김, 0 속도서 부착 확인. 최저 알려진 튀김 속도와 최고 알려진 부착 속도 산술 평균서 시뮬레이션 실행. 최고 부착-최저 튀김 속도 차이가 평균 10% 미만 될 때까지 반복. v_b는 최고 부착과 최저 튀김 속도 산술 평균, 이 두 값은 플롯서 계산 오차 표시. 시뮬레이션 오픈소스 LAMMPS[14] 사용, 코드 실리카[7]와 물-얼음 입자[15] 충돌 선행 연구와 본질적 동일.

결과

그림 3 결과 개요. 전체 멱법칙 피팅:

$$ {v_{b}} \propto \gamma^{0.588} E_{\text{ind}}^{-0.155}. $$ (3)

튀김 속도. 압입 탄성률 E_ind와 표면 에너지 γ에 대한 튀김 속도 v_b 의존성 3차원 플롯

JKR 법칙 식(1) 주요 특성-접착력 증가 시 v_b 증가, 탄성 강성 증가 시 감소-재현, 의존성 JKR보다 약함.

그림 4 이 의존성 상세 분석. 고정 응집 에너지 E_coh 또는 벌크 탄성률 B 재료 튀김 속도 결정해 이 고정값 분석, JKR 예측 식(1) 연결 위해 E_ind와 γ 용어로 제시. 일정 E_coh서 v_b가 탄성 강성에 멱법칙 의존:

$$ v_{b} \propto E_{\text{ind}}^{-a}, $$ (4)

튀김 속도. a 압입 탄성률 E_ind, b 표면 에너지 γ 의존성. 선은 멱법칙 피팅. c 멱 지수 a 식(4) 응집 에너지 의존성. 선은 안내용 선형 피팅

a=0.28(0.26, 0.02) for E_coh=3.54(2.12, 0.35) eV. JKR 예측 지수 a=0.33이 높은 표면 에너지서 거의 회복, γ 감소 시 의존성 부드러워져 약접착 표면서 완전히 사라짐. 표면 에너지 소멸 시 모든 충돌 튀김 필연, 이 경우 탄성 강성 역할 소멸 설명.

그림 4c 시뮬레이션서 얻은 v_b(E_ind) 멱 지수, 식(4). 응집 에너지 증가 시 E_ind 의존성 증가, 표면 에너지 증가로 인한 것, 빨간 선형 피팅선 지시.

고정 탄성 강성 B서 v_b의 γ 의존성 단순 그림, 그림 4c. 멱법칙 피팅 v_b∝γ^-b, b=0.67(0.59, 0.53) for B=403(739, 1008) GPa, B 즉 E_ind 의존성 약함. 그러나 JKR 식(1) 예측 b=0.83보다 의존성 부드러움. 강성 증가 시 JKR 예측 편차 강해짐. JKR 과도 강성 시스템서 실패 알려짐[16,17]. Derjaguin-Muller-Toporov(DMT) 이론[18] 더 적합하나 튀김 속도 예측 없음.

전체 튀김 속도 100 m/s 이하. 실제 Cu 적합 모스 포텐셜 값서 전체 속도 범위 부착, 튀김 없음 강조. Pogorelko 등[19,20] Cu 구(7-22 nm 직경)-Al 표면 충돌 시뮬레이션서 1000 m/s까지 부착 확인, 일치. 본 시뮬레이션 튀김 관측 이유는 실제 Cu 특성값 대비 탄성률 관대히 증가, 표면 결합 감소 모델 포텐셜 사용 때문.

튀김 임계 이상 충돌은 반발 계수 특성화:

$$ e= |v'|/|v|, $$ (5)

충돌 후 상대 속도 v^′와 충돌 전 v 비교해 충돌 비탄성도 측정. 부착 충돌서 e=0. JKR 이론 법칙 제안[4-6]:

$$ e_{\text{JKR}} = \alpha \sqrt{1- \left(\frac{v_{b}}{v} \right)^{2}}, $$ (6)

에너지 소산 고려 인자 α 도입[7].

그림 5 e 속도 의존성 두 케이스 표시, 전체 강성/접착 범위 대표적. 모든 케이스 충돌 중 주요 에너지 소산 없음, α≈0.9. 충분히 큰 표면 에너지서 그림 5a, e JKR 예측 식(6) 꽤 잘 따름. 작은 γ서 그림 5b, e가 0→거의 1로 전환하는 좁은 전이대 관측, JKR 예측 식(6) 잘 설명 못함.

반발 계수. 강접착(γ=2.32 J/m²)(a) 약접착(γ=0.89 J/m²)(b) 표면서 반발 계수 e 충돌 속도 v 의존성. 벌크 탄성률 동일 B=940.8. 기호 시뮬레이션 결과, 곡선 α=0.86(a), 0.95(b) JKR 예측 식(6) 피팅

논의

부착 영역서 반발 계수 1 미만 유지, 충돌 중 비탄성 에너지 손실 지시. 순수 탄성 충돌 검증, 영구 소성 변형 생성 안됨, OVITO[21] 소프트웨어로 전위 생성 확인. 고속(v>100 m/s), 순응 구서 전위 일시적 형성 후 충돌 후 소멸. 유사 크기 결정질 나노구 Lennard-Jones 포텐셜 상호작용 충돌서 풍부한 전위 생성 검출[22,23], 비정질 실리카 구 충돌서 전단 변환 구역 확인[7], 두 충돌계 모두 소성 거동. 본 경우 높은 탄성률이 소성 변형 형성 방지, 비탄성 손실은 충돌 구 진동 여기만 원인. 튀김 충돌 존재는 충돌 중 비탄성 손실 억제, 즉 소성 변형 억제와 연관 결론.

작은 γ서 e 거동 위 v_b 발견 지지: 약접착 시스템서 JKR 큰 편차. 약접착서 튀김 속도, 튀김 후 시스템 상태가 E_ind, v 등 타 시스템 특성 약의존 결론.

결론

모델 포텐셜 사용 나노입자 전용 MD 시뮬레이션으로 JKR 접착 탄성 접촉 이론 예측 검증. 재료 강성과 접착력 최대 1차원 변화 시 튀김 속도 의존성 거시적 경향 JKR 이론서 꽤 잘 재현. 그러나 약접착 입자서 체계적 편차 발견: 튀김 임계값 재료 강성 독립, 반발 계수 v_b 이상 속도 의존성 거의 없음. 강접착서도 γ 의존성 JKR 예측보다 체계적 작음.

이 편차들은 거시적 접촉 이론에 의한 나노입자 충돌 기술 불완전 지적. 향후 연구 다른 방향성 결정질 입자, 더 큰 반경, 비정질 입자 확장 시도.