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기존 스퍼터링에 의해 사파이어에서 성장한 MnSi 박막의 스커미온 상

초록

위상학적으로 보호된 키랄 스커미온은 기초 연구와 미래의 스핀트로닉스 응용으로 인해 많은 관심을 받은 흥미로운 스핀 텍스처입니다. 비중심대칭 구조를 갖는 MnSi는 스커미온 위상을 호스팅하는 잘 알려진 재료입니다. 현재까지 MnSi 결정의 제조는 초고진공 챔버가 있는 특수 기기를 사용하여 조사되었습니다. 여기에서는 기존의 마그네트론 스퍼터링의 상대적으로 낮은 진공 환경을 사용하여 사파이어 기판에서 MnSi 필름을 성장시키는 손쉬운 방법을 소개합니다. 성장한 MnSi 필름은 다결정 성질을 갖지만 홀 저항 기여도에 대한 현상학적 스케일링 분석을 포함한 자기수송 특성을 통해 광범위한 온도 및 자기장에서 안정적인 스커미온 위상이 관찰됩니다. 우리의 발견은 스커미온 단계를 포함하는 재료를 준비하는 일반적인 방법일 뿐만 아니라 우리의 탐구심에서 더 많은 자유도를 자극하기 위한 추가 연구에 대한 통찰력을 제공합니다.

소개

위상학적으로 보호된 키랄 스커미온은 DMI(Dzyaloshinskii-Moriya 상호작용)에 의해 안정화된 자기 스핀이 구체를 둘러싸는 비공선적 방식으로 정렬되는 소용돌이 모양의 중요하지 않은 소용돌이 스핀 텍스처를 가지고 있습니다[1]. 비중심대칭 강자성체에서는 파괴된 역대칭으로 인해 큰 DMI가 일반적으로 유도됩니다[2]. 이 복잡한 스핀 질감은 기초 연구와 미래 기술의 가능한 응용 모두에 대한 흥미로운 물리적 특성으로 인해 엄청난 주목을 받았습니다[3, 4]. 자구벽과 비교할 때, 스카이르미온 도메인은 현저하게 낮은 전류 밀도에서 안정적인 전류 구동 운동을 나타내어 저전력 소비 스핀트로닉 장치를 가능하게 합니다[5].

중심 대칭이 아닌 B20 위상을 가진 MnSi는 수십 년 동안 이론적으로 그리고 실험적으로 연구되어 온 천공이온 격자를 호스팅하는 전형적인 나선형 물질입니다. MnSi의 천공이온 격자에서 스핀 전달 토크(STT)가 관찰되어 스핀 분극 전류 주입에 대한 추가 조사로 이어집니다[5]. 특히, MnSi의 스커미온 크기는 ~ 18nm 범위이며 이는 잘 알려진 스커미온 스핀 텍스처 그룹 중에서 작은 것으로 간주됩니다[11]. STT는 스커미온 크기를 줄임에 따라 크게 증가하는 경향이 있습니다[12, 13]. 재료 매개변수가 스커미온 크기에 영향을 미치지만 DMI와 강자성 교환 상호작용은 주로 스커미온 크기를 결정하는 데 기여합니다[14]. 그런 점에서 MnSi는 응용물리학의 좋은 후보로 좋은 전망을 가지고 있습니다.

명백한 skyrmions를 확인하기 위해 Lorentz 투과 전자 현미경, 자기 투과 연 X 선 현미경, 자기력 현미경 및 소각 중성자 산란과 같은 다양한 측정 도구가 사용되었습니다 15,16,17,18]. 이러한 미세한 도구를 사용하면 실제 공간에서 스커미온 격자를 직접 식별할 수 있지만, 고진공 챔버가 있는 특수 도구로 성장되는 고품질 단결정 또는 에피택셜 박막이 필요합니다. 스커미온의 존재를 밝히는 또 다른 방법은 이전 보고서[9, 9,19,20,21]에서 볼 수 있는 것처럼 자기수송 특성과 토폴로지 홀 효과(THE)를 측정하는 것입니다. 스카이르미온은 위상이 불순물이나 결정 성질에 덜 민감한 위상 물체이기 때문에 다결정 시료에서도 관찰될 수 있습니다[22].

여기에서 우리는 기존의 스퍼터링으로 성장한 다결정 MnSi의 자기수송 특성을 보고합니다. 우리는 X선 회절(XRD)과 투과 전자 현미경(TEM)을 사용하여 MnSi 결정의 단일상과 결정성을 식별했습니다. 약 25K에서의 자기 전이는 온도 의존적 ​​자화 및 저항 곡선을 측정하여 밝혀졌으며, 자기 저항 데이터도 전이 온도의 경계에서 구별 가능한 모양을 나타냈습니다. 측정된 홀 저항에서 THE 신호를 성공적으로 추출하고 위상 홀 저항의 윤곽 매핑을 온도 및 자기장의 함수로 플로팅했습니다. 또한, MnSi 필름의 비정상적인 홀 저항 기여도 분석은 다결정 MnSi 샘플의 불순물 및 결함에도 불구하고 더 넓은 범위의 온도 및 자기장에서 스커미온 상의 안정화를 의미합니다. 우리의 발견은 스커미온이 쉽고 저렴한 장비로 성장한 다결정 MnSi 필름에서 관찰될 수 있음을 보여주고 스커미온 격자를 소유한 유사한 물질에 대한 추가 조사가 자극될 수 있음을 보여줍니다.

방법

MnSi 필름은 Si(001) 및 c에 증착되었습니다. -컷 사파이어(Al2 O3 ) 기본 압력이 1.0 × 10 –6 인 직류(DC)/무선 주파수(RF) 마그네트론 스퍼터링에 의한 기판 토르. MnSi 필름은 Mn 및 Si 타겟을 5분 동안 공동 스퍼터링하여 10mTorr Ar 압력에서 실온에서 성장했습니다. Mn 타겟의 DC 전력은 10~20W였고, Si 타겟의 RF 전력은 100W였습니다. MnSi 증착 후, 성장된 MnSi는 2시간 동안 in situ annealing 처리를 유도하여 결정화되었습니다. 550–590°C의 온도 범위. 샘플의 결정상과 구조는 60kV에서 Mo 및 Ag의 X선 소스를 사용하여 XRD로 검사했습니다. 시료의 형태학적 특성과 화학적 조성은 에너지분산분광기(EDS)가 장착된 주사전자현미경(SEM), 원자간력현미경(AFM), 고해상도 투과전자현미경(HR-TEM)으로 분석하였다. 자기장과 온도가 각각 최대 50kOe 및 아래로 2K로 스위프된 초전도 양자 간섭 장치 진동 샘플 자력계(SQUID-VSM)를 사용하여 자기 및 전기적 특성을 측정했습니다.

결과 및 토론

MnSi 박막의 성장은 다양한 방법으로 이전 보고서에서 잘 설명되었습니다[2, 9, 2,9,21,22,23,24,25]. 그러나 MnSi를 성장시키기 위한 대부분의 기술은 초고진공 환경의 특정 설비를 필요로 하는 반면, 상대적으로 낮은 기저 압력을 갖는 기존의 마그네트론 스퍼터링의 개발은 아직 도입되지 않았습니다. Si(001) 기판과 입방체 MnSi 구조 사이의 격자 불일치가 약 19%로 추정되기 때문에 Si(001) 기판에서 MnSi 필름의 최적 성장 조건을 테스트했습니다. Mn과 Si 타겟을 이용한 co-sputtering 방법을 사용하였으며 RF power, growth temperature, annealing 처리와 같은 성장 조건을 미세하게 조절하여 MnSi 박막을 성장시켰다(Additional file 1:Table S1). 아구프 외. As-deposited MnSi 필름은 어닐링 처리에 의해 결정화되지 않는 한 비정질이라고 보고했습니다[23]. 실제로, 우리는 초기에 증착된 비정질 MnSi가 어닐링 처리 후에 결정화된 MnSi 상으로 바뀌는 것을 발견했습니다(추가 파일 1:그림 S1). 그러나 Si(001) 기질을 사용한 대부분의 결과는 MnSi와 Mn5의 혼합상이 시3 XRD 측정으로 관찰되었습니다. 이러한 이유로 Si(001) 기판은 Al2로 대체되었습니다. O3 낮은 격자 불일치(~ 4.2%)가 있는 기판.

그림 1은 Si(검정색 실선) 및 Al2에서 성장한 MnSi 필름의 XRD 패턴을 보여줍니다. O3 (파란색 및 빨간색 실선) 기판, 여기서 MnSi 필름은 Si(001) 및 Al2 O3 #1은 동일한 성장 조건(Mn의 경우 15W 전력, Si의 경우 100W 전력, 590°C 어닐링 처리)에서 증착되었습니다. 스침 입사 X선 회절 기술이 사용되었기 때문에 기판 피크가 모든 샘플에 대해 표시되지 않았음을 유의하십시오. 그림의 별표는 Mn5를 나타냅니다. 시3 (ICSD 카드 번호 04–003-4114) 단계. Si(001) 위의 MnSi 필름의 경우 MnSi 피크가 주로 관찰되었습니다. 또한 Mn5와 일치하는 5개의 피크 시3 상 및 몇 가지 알려지지 않은 불순물 피크가 검출되었습니다. 그러나 우리는 Mn53 위상이 억제되고 Al2의 MnSi에 대해 알려지지 않은 피크가 사라졌습니다. O3 #1. 또한 Al2 상의 MnSi O3 Mn power 및 annealing 온도가 각각 10W 및 550°C로 감소한 #2 샘플은 MnSi(ICSD 카드 번호 04–004-7568) 피크만 나타냈습니다.

<사진>

Si [(001), 검은색 실선] 및 Al2 상의 MnSi 필름의 XRD 패턴 O3 (파란색과 빨간색 실선) 기판. 모든 피크는 녹색 점선으로 표시된 입방체 B20형 MnSi 상에 인덱싱됩니다. 검은색과 파란색 실선의 별표는 Mn5에서 피크를 나타냅니다. 시3 단계

Al2에서 성장한 MnSi O3 #2는 다소 결함이 있는 표면을 보였으며, 그림 2a의 SEM 이미지와 그림 2b의 AFM 지형 이미지에서 볼 수 있듯이 매우 균일하고 낮은 요철 표면이 관찰되었습니다. AFM 이미지의 15 × 15 μm 스케일에서 RMS(Root-mean-squared) 거칠기가 1nm 미만으로 측정되었습니다. 상세한 구조 및 화학 조성을 특성화하기 위해 Al2에서 성장한 MnSi의 단면 TEM 분석 O3 # 2를 수행했습니다. 그림 2c는 Al2 위의 MnSi의 대표적인 단면 TEM 이미지를 보여줍니다. O3 계면 영역에서 #2. 적층 결함이나 심각한 결함은 관찰되지 않았습니다. MnSi 필름이 상대적으로 낮은 진공 챔버에서 기존의 스퍼터링에 의해 성장될 때 MnSi가 격자 불일치 및 화학적 결합과 같은 구조적 매개변수를 고려하여 기판 표면의 바람직한 방향으로 에피택셜하게 성장하기를 기대하기 어렵습니다. Al2에서 성장한 MnSi 필름 O3 XRD 패턴(그림 1)과 TEM 이미지의 고속 푸리에 변환(FFT)으로 확인되는 바와 같이 다결정 특성을 가지고 있습니다[그림 2c 삽입]. 성장한 MnSi 필름의 화학적 조성을 조사했습니다. 그림 2d의 TEM-EDS 매핑에서 볼 수 있듯이 Mn과 Si 원소의 존재는 여러 다른 영역에서 감지되었으며 Mn/Si =1:1.1의 원자 비율이 추정되었습니다. 우리는 성장 시간을 제어하여 MnSi 필름의 성장 속도를 테스트했습니다. as-grown MnSi 필름의 두께는 성장 시간에 대해 선형 거동을 나타냈습니다(추가 파일 1:그림 S2).

<그림>

Al2에서 성장된 MnSi 필름의 형태 및 구조적 특성 O3 기질. 성장한 MnSi 필름의 SEM 이미지. a에 해당하는 AFM 지형 이미지 . RMS 거칠기는 1nm 미만으로 추정됩니다. 사파이어에서 성장한 MnSi 필름의 대표적인 HR-TEM 이미지. 삽입:HR-TEM 이미지에서 MnSi의 선택된 영역에서 FFT. d 단면 MnSi 필름의 EDS의 원소 매핑

그림 3a는 Al2에 대한 MnSi의 자화 온도 의존성을 보여줍니다. O3 (두께 25nm) 1kOe의 면외 자기장에서 측정되었습니다. 자화는 25K 이상의 온도에서 크게 감소하여 강자성 전이 온도(T C ), 벌크 MnSi와 유사[26, 27]. 온도에 따른 저항률은 T 이상의 금속 거동을 나타냄 C , 그림 3b와 같이. T 아래 C , 저항률은 T로 감소하는 경향이 있었습니다. 2 헬리마그네틱 상의 스핀 변동에 대한 전하 캐리어의 결합으로 인해 온도가 감소함에 따라 의존성이 감소합니다[28]. 그림 3b의 삽입에서 볼 수 있듯이 저항 대 온도의 미분은 T를 강조 표시했습니다. C 약 25K의 MnSi 필름. 표면의 다결정 및 결함으로 인해 낮은 잔류 저항비, 즉 [ρ (300K)/ρ (5 K)] ~ 1.7.

<그림>

1kOe의 외부 자기장에서 25nm 두께의 MnSi 필름에 대한 온도 함수로서의 자기장 냉각 자화 온도의 함수로서의 제로 필드 종방향 저항. 삽입:자기 전이의 이상을 강조하는 온도의 함수로 저항의 미분. 2, 25, 50K에서 수직 자기 저항. 명확성을 위해 임의 오프셋이 추가되고 50K에서 측정된 자기 저항이 10배 확대됩니다.

그림 3c는 2K, 25K, 50K의 서로 다른 온도에서 필름 평면에 수직인 자기장에 대한 자기 저항을 보여줍니다. 위에서 논의한 바와 같이 성장한 MnSi 필름은 다결정 성질을 가졌기 때문에 자기 위상 전이 자기 저항이 명확하게 관찰되지 않았습니다. 그러나 낮은 자기장에서 자기저항의 온도 의존성은 구별되는 특징을 보였다. 온도가 증가함에 따라 0 자기장 근처에서 자기 저항의 모양이 평평한(2 K)에서 뾰족한(25 K) 피크와 넓은(50 K) 피크로 바뀌었습니다.

스핀 키랄성 구동 홀 효과와 관련하여 THE는 강한 스핀-궤도 결합과 비중심대칭 B20 결정 구조에서 발생하는 DMI에 의해 유도될 수 있으며[29], 이는 스커미온 상의 존재의 특징으로 간주됩니다. THE와 관련된 비정상적인 저항을 관찰하기 위해 홀 저항 측정을 수행했습니다. 총 홀 저항은 다음 세 가지 구성 요소의 조합으로 표현될 수 있습니다.

$$\begin{정렬} \rho_{{{\text{홀}}} &=\rho_{{{\text{normal}}}} + \rho_{{{\text{AHE}}}} + \rho_{{{\text{THE}}}} \\ &=R_{0} H + \left( {\alpha \rho_{xx0} + \베타 \rho_{xx0}^{2} + b\rho_ {xx}^{2} } \right)M + n_{{{\text{Skx}}}} PR_{{{\text{TH}}}} B_{{{\text{eff}}}} , \\ \end{정렬}$$

여기서 ρ 보통 , ρ , 및 ρ 각각 정상, 비정상 및 토폴로지 홀 저항입니다. R 0 는 일반 홀 계수이며 α , β , 및 b 는 스큐 산란, 사이드 점프 및 비정상적인 홀 저항에 대한 고유 기여에 해당하는 상수입니다. 또한 n Skx 상대 스커미온 밀도, P 전도 전자의 분극, R TH 위상 홀 계수, B 에프 는 실제 공간 Berry 위상에서 파생된 유효 자기장입니다[20, 30]. 위상 홀 기여도는 측정된 총 홀 저항에서 정상 및 비정상 홀 저항 항을 빼서 추출할 수 있습니다.

그림 4a는 일반(녹색 선) 및 비정상(빨간색 곡선) 홀 저항을 포함하여 10K에서 THE 신호를 파란색 곡선으로 추출하기 위한 디컨볼루션된 홀 데이터를 보여줍니다. ρ의 양의 기울기에 유의하십시오. 보통 p를 나타냅니다. -유형 다수 캐리어 및 ρ 벌크 MnSi[31], 박막[9], 나노와이어[20]와 일치하는 음수입니다. ρ 보통 높은 자기장에서의 선형 맞춤에서 얻어지며 ρ 자화 데이터에서 직접 가져옵니다. ρ 온도에 따라 그림 4b에 표시됩니다. 흥미롭게도 ρ 기호는 자기 전이가 예상되는 25K의 경계에서 뒤집혔습니다. ρ 기호 전하 캐리어의 스핀 분극에 매우 민감합니다. MnSi의 밴드 구조에서 d 밴드는 페르미 준위 근처의 상태 밀도에 영향을 미치고 s의 순회 전자는 밴드는 밴드 구조 [31]에 미미하게 기여하여 스핀 분극을 섬세하게 허용합니다. 또한, 스핀 분극은 온도에 따른 인장 변형률 및 결정 순도와 같은 외부 요인에 의해 변화될 수 있기 때문에[9], ρ 우리의 다결정 MnSi 샘플에서 합리적입니다. 그림 4c는 ρ의 등고선 매핑을 나타냅니다. 자기장과 온도의 함수로. 벌크 MnSi의 스커미온 위상은 자기 전이 온도에 가까운 좁은 온도 범위에서 관찰되었지만 0이 아닌 ρ 기호에 관계없이 2~40K에서 수집되었습니다. ρ의 절대값 MBE(10nΩcm)[9], 벌크(4.5nΩcm)[32], 나노와이어(15nΩcm)로 성장한 박막보다 10K 및 4kOe에서 최대 36nΩcm[ 20] 그러나 초고진공 챔버에서 축외 마그네트론 스퍼터링으로 성장한 박막과 유사합니다[25].

<그림>

10K의 대표적인 홀 저항 곡선. THE 신호(파란색 곡선)는 측정된 총 홀 저항(검은색 곡선)에서 정상(녹색 선) 및 비정상 홀 신호(빨간색 곡선)를 빼서 추출됩니다. 텍스트에 자세히 설명된 동일한 절차를 사용하여 추출한 다양한 온도에서의 토폴로지 홀 저항. 자기장과 온도의 함수로서 THE 신호의 윤곽 매핑은 온도 사이의 토폴로지 홀 저항을 보간하여 구성합니다. d 위상 홀 저항이 0이 아닌 온도 아래에서 제곱 세로 자기 저항의 함수로서의 비정상적인 홀 저항

ρ 스큐 산란, 측면 점프 및 고유 기여의 세 가지 구성 요소로 구성됩니다. 변칙적인 홀 기여도의 규모 조정에서 의미하는 바는 ρ 는 운동량-공간 베리 위상과 관련된 고유 기여 \(\rho_{xx}^{2}\)에 비례합니다[33]. 그림 4d에서 ρ 20 kOe에서 \(\rho_{xx}^{2}\)에 대해 선형 의존성에서 명백한 편차를 보여줍니다. 스케일링의 분석은 변칙적인 홀 효과가 우리의 다결정 MnSi 샘플의 불순물 및 결함으로 인한 외부 스큐 산란 및 측면 점프 기여와 관련이 있으며 더 넓은 범위의 온도 및 자기장에서 스커미온 위상의 안정화를 유지함을 시사합니다.

결론

요약하면, 우리는 Al2에서 MnSi 필름을 성장시키는 방법을 시연했습니다. O3 상대적으로 낮은 진공 챔버로 기존의 마그네트론 스퍼터링에 의해. 다양한 나노구조를 제조하는 손쉬운 방법을 개발하는 것이 필수적입니다[34, 35]. 분광학적 및 형태학적 분석은 증착된 상태의 MnSi 필름이 매우 균일하고 낮은 거칠기 표면을 갖는 다결정 특성을 갖는다는 것을 확인했습니다. 자기 전이 온도는 이전 결과보다 약간 낮았지만 수송 특성은 MnSi의 고유한 특성을 나타냅니다. 더 중요한 것은 홀 저항 기여도의 복잡한 의미로 인해 다결정 MnSi 필름에서도 광범위한 온도와 자기장에서 안정적인 스커미온 위상을 관찰할 수 있다는 것입니다. 이 연구는 단결정 또는 에피택시 박막을 준비하는 부담을 넘어 스커미온 상을 가진 물질에 대한 광범위한 조사의 기회를 열어줍니다.

데이터 및 자료의 가용성

이 연구 동안 생성되거나 분석된 모든 데이터는 이 출판된 기사 및 추가 정보 파일에 포함되어 있으며 합리적인 요청이 있을 경우 교신저자에게 제공됩니다.

약어

DMI:

Dzyaloshinskii-Moriya 상호 작용

STT:

스핀 전달 토크

그:

위상 홀 효과

XRD:

X선 회절

TEM:

투과 전자 현미경

2 O3 :

사파이어

DC:

직류

RF:

무선 주파수

SEM:

주사전자현미경

AFM:

원자력 현미경

HR-TEM:

고해상도 투과전자현미경

EDS:

에너지 분산 분광법

SQUID-VSM:

초전도 양자 간섭 장치 진동 샘플 자력계

RMS:

평균 제곱근

FFT:

고속 푸리에 변환

T C :

강자성 전이 온도


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